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铂基复合催化剂的合成及其对甲醇电催化氧化性能的研究

作　者: 张红梅
导　师: 杜玉扣
学　校: 苏州大学
专　业: 物理化学
关键词: 直接甲醇燃料电池 铂和铂基合金复合催化剂 碳纳米管 铂纳米花 电沉积 能源 电催化氧化 紫外光 二氧化钛
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


能源的短缺,给人类的生存条件和自然环境造成了极大的破坏。燃料电池作为一种不经过燃烧,直接以电化学方式将化学能转化为电能的发电装置,有望成为21世纪的洁净、高效的发电技术之一。直接甲醇燃料电池（Direct Methanol Fuel Cell）是燃料电池的一个重要分支,以甲醇为燃料,具有无污染、能量转化率高、储存和运输方便等优点,在便携式电源、电动机车和野外电站等方面可能得到应用。但是目前阻碍DMFC发展的主要问题是低温条件下甲醇在阳极上的电催化氧化活性不高。Pt、Pt基合金以及Pt掺杂氧化物以其优异的催化性能而成为DMFC的阳极催化剂。众所周知,催化剂的活性与其颗粒大小、分布、形貌等因素都有着密切的关系,所以制备粒径适宜、分布均匀、以及具有高表面积的催化剂是提高催化活性的关键。本论文采用了化学和电化学方法,如化学还原,循环伏安,恒电位沉积等方法制备电催化剂。采用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线能量色散（EDX）、及透射电镜（TEM）等研究手段对其结构和组成进行表征,并采用电化学方法分析研究电催化剂对甲醇的电催化氧化,并取得了以下的主要研究结果:（1）采用循环伏安法制备Pt-Au复合催化剂于导电玻璃（ITO）上。通过扫描电镜（SEM）,X射线能量色散谱（EDX）,X射线衍射（XRD）及其电化学方法对催化剂样品进行了表征。SEM结果表明,Pt-Au复合催化剂的形貌近似球状粒子。循环伏安法和计时电流法的测试结果表明,复合催化剂中Au的加入有利于甲醇的电催化氧化,并提高了Pt对甲醇氧化的抗毒化能力。同时研究了复合催化剂中Au的不同含量对甲醇氧化的影响,结果表明,Pt1.07Au催化剂具有最佳的甲醇电催化氧化活性。（2）采用化学还原法合成Pt-TiO2纳米复合催化剂,直接修饰到导电玻璃（ITO）上。TEM结果表明,Pt纳米粒子的平均粒径约为2.6 nm,均匀地分散在TiO2表面。XRD表征结果表明,Pt呈现出面心立方晶型,而TiO2以金红石和锐钛矿两种形式存在。在紫外光照射下,Pt-TiO2/ITO电极对甲醇电催化氧化活性有很大的提高,同时,计时电流曲线结果表明,Pt-TiO2/ITO电极对甲醇氧化的抗中毒性也得到很大的提高。（3）以碳纳米管为载体,将其溶于乙醇溶液,加入5% Nafion混合超声均匀,然后取10μl滴至玻碳电极表面,以此作为基体。然后采用恒电位法分别在CNT/GC电极表面沉积Pt、PtAu、PtAuRu等铂基多元合金,并研究了这些电极对甲醇的电催化氧化,结果表明铂基三元合金（PtAuRu/CNT）对甲醇的电催化性能比铂基二元（PtAu/CNT）的要高,铂基二元合金（PtAu/CNT）的催化活性又比一元（Pt/CNT）的活性高,其中Pt:Au:Ru原子比为2.5:1:1时对甲醇的电催化活性最高。（4）采用一步,无模板电沉积法合成不同形貌的Pt纳米粒子。通过SEM,EDX,XRD及电化学方法对其样品进行表征。Pt纳米结构的形貌受多种条件的影响,如,电解液种类,溶液浓度以及沉积时间等。不同形貌的Pt纳米粒子,对甲醇氧化表现出不同的催化活性和抗中毒性。

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 绪论  11-33
  1.1 引言  11
  1.2 燃料电池的概括  11-12
  1.3 燃料电池的特点和分类  12-14
  1.4 质子交换膜燃料电池的发展和现状  14-15
  1.5 直接甲醇燃料电池  15-20
  1.6 影响催化剂催化性能的因素  20-21
  1.7 催化剂的制备方法  21-22
  1.8 碳载体在DMFC 中的研究概述  22-23
  1.9 主要研究内容  23-24
  参考文献  24-33
第二章 电化学合成Pt-Au 复合催化剂及其对甲醇的电催化氧化  33-48
  2.1 引言  33
  2.2 实验部分  33-35
  2.3 结果与讨论  35-43
  2.4 结论  43
  参考文献  43-48
第三章 Pt-TiO_2/ITO 电极在紫外光照射下对甲醇电催化氧化性能的影响  48-64
  3.1 引言  48-49
  3.2 实验部分  49-51
  3.3 结果与讨论  51-57
  3.4 结论  57
  参考文献  57-64
第四章 碳纳米管负载Pt, Pt基合金纳米催化剂的合成及其对甲醇电催化氧化性能的研究  64-80
  4.1 引言  64-65
  4.2 实验部分  65-66
  4.3 结果与讨论  66-74
  4.4 结论  74
  参考文献  74-80
第五章 无模板法合成不同形貌的纳米铂及其对甲醇电催化氧化性能的研究  80-95
  5.1 引言  80-81
  5.2 实验部分  81-82
  5.3 结果与讨论  82-90
  5.4 结论  90
  参考文献  90-95
结论  95-97
硕士期间发表论文  97-98
致谢  98-99

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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