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负载型Au催化剂的制备及其在肉桂醛选择性加氢反应中的应用研究

作　者: 孟令富
导　师: 刘迎新
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: Au催化剂 助剂 La（OH）3 选择性加氢 肉桂醛 肉桂醇
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 69次
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内容摘要


负载型纳米Au催化剂在许多化合物的还原反应中表现出良好的催化活性和选择性,是一类很有发展前景的选择性加氢催化剂。本文采用溶胶-凝胶法制备了不同助剂修饰的TiO2载体,然后采用沉积-沉淀法制备出一系列Au/MxOy-TiO2催化剂,并采用共沉淀法制备了Au/La（OH）3催化剂,利用XRD、TEM、XPS、BET、TPR等方法对催化剂进行了表征,以肉桂醛选择性加氢为模型反应,考察了各催化剂的催化性能,并对肉桂醛选择性加氢的反应工艺条件进行了优化。研究发现,助剂种类对Au/TiO2催化剂的加氢性能具有较大影响,其中添加La2O3助剂的Au/La2O3-TiO2催化剂对肉桂醛分子中的C=O键加氢具有较高的选择性。适量La2O3助剂的掺杂（10 wt%）可以显著提高Au/TiO2催化剂的加氢活性和选择性。La2O3助剂可以抑制TiO2晶粒的长大,增加催化剂的比表面积,并使催化剂表面Au颗粒的大小分布更为均匀。Au/TiO2催化剂表面的Au物种主要以Au0存在,而La2O3掺杂的Au/TiO2催化剂表面除Au0物种外,还存在少量Au3+物种,这更有利于肉桂醛中C=O双键的活化。以La（OH）3为载体负载Au后研究发现,催化剂具有较好的C=O加氢选择性。表征结果表明,载体La（OH）3与Au相互作用形成的独特结构是催化剂高选择性的原因。实验优化出Au/La（OH）3催化剂的最佳的制备条件为:活性组分Au负载量为2 wt%,焙烧温度为100°C,还原温度为150°C。通过实验优化出Au/La（OH）3催化剂上肉桂醛选择性加氢制肉桂醇的最佳反应工艺条件为:反应温度180°C,反应压力2.0 MPa,催化剂的用量为0.25 g,异丙醇为溶剂。在此条件下反应22 h,肉桂醛的转化率为100%,肉桂醇的选择性为75.7%。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 文献综述  11-30
  1.1 肉桂醛催化加氢合成肉桂醇的研究进展  11-20
    1.1.1 肉桂醇的用途  11
    1.1.2 肉桂醇的合成方法  11-13
    1.1.3 非贵金属催化剂在肉桂醛选择性加氢中的应用进展  13-16
    1.1.4 贵金属催化剂在肉桂醛选择性加氢中的应用进展  16-20
  1.2 纳米Au 催化剂的研究进展  20-28
    1.2.1 负载型Au 催化剂的制备  20-22
    1.2.2 负载型纳米Au 催化剂性能的影响因素  22-25
    1.2.3 Au 催化剂在液相加氢中的应用  25-28
  1.3 立题依据及主要研究内容  28-30
    1.3.1 论文立题依据和意义  28-29
    1.3.2 论文主要研究内容  29-30
第二章 实验部分  30-36
  2.1 试剂与主要仪器  30-31
    2.1.1 主要试剂  30-31
    2.1.2 主要仪器及设备  31
  2.2 实验方案与步骤  31-32
    2.2.1 实验方案  31
    2.2.2 实验步骤  31-32
  2.3 催化剂的制备  32-33
    2.3.1 Au/M_xO_y–Ti0_2 催化剂的制备  32-33
    2.3.2 Au/La(OH)_3 催化剂的制备  33
  2.4 催化剂的活性评价  33-34
    2.4.1 实验方法  33
    2.4.2 产物分析  33-34
  2.5 催化剂的表征  34-36
    2.5.1 X 射线衍射(XRD)  34
    2.5.2 比表面和孔结构的测定(BET)  34
    2.5.3 元素分析(STEM-EDX)  34
    2.5.4 高分辨透射电镜(HRTEM)  34-35
    2.5.5 X 射线光电子能谱仪(XPS)  35
    2.5.6 程序升温还原(H_2-TPR)  35-36
第三章 助剂对Au/Ti0_2催化剂加氢性能的影响研究  36-53
  3.1 前言  36
  3.2 助剂对Au/Ti0_2 催化性能的影响  36-39
    3.2.1 助剂种类的影响  36-37
    3.2.2 助剂添加方式的影响  37-38
    3.2.3 助剂添加量的影响  38-39
  3.3 助剂La_20_3 对Au/Ti0_2 催化性能的影响  39-51
    3.3.1 助剂La_20_3 添加量对Au/Ti0_2 性能的影响  39-48
    3.3.2 焙烧温度对Au/10%La_20_3-Ti0_2 催化剂加氢性能的影响  48-49
    3.3.3 还原温度对Au/10%La_20_3-Ti0_2 催化剂加氢性能的影响  49-50
    3.3.4 还原时间对Au/10%La_20_3-Ti0_2 催化剂加氢性能的影响  50-51
  3.4 本章小结  51-53
第四章 纳米Au/La(OH)_3催化剂加氢性能的研究  53-68
  4.1 前言  53
  4.2 载体种类对Au 催化剂性能的影响  53-56
    4.2.1 载体种类对Au 催化剂加氢性能的影响  53-54
    4.2.2 不同载体负载的Au 催化剂的表征  54-56
  4.3 Au/La(OH)_3 催化剂上肉桂醛选择性加氢反应研究  56-67
    4.3.1 Au 负载量对Au/La(OH)_3 催化剂加氢性能的影响  56-57
    4.3.2 焙烧温度对Au/La(OH)_3 催化剂加氢性能的影响  57-63
    4.3.3 还原温度对Au/La(OH)_3 催化剂加氢性能的影响  63-67
  4.4 本章小结  67-68
第五章 Au/La(OH)_3催化剂上肉桂醛加氢反应条件的优化  68-73
  5.1 前言  68
  5.2 不同溶剂的影响  68-69
  5.3 反应温度的影响  69
  5.4 反应压力的影响  69-70
  5.5 催化剂用量的影响  70-71
  5.6 本章小结  71-73
第六章 结论与展望  73-75
  6.1 结论  73-74
  6.2 展望  74-75
参考文献  75-84
攻读学位期间发表的学术论文目录  84-85
致谢  85

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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