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同位素稀释高分辨等离子体质谱技术测定环境、地质样品中微量锂元素方法研究

作　者: 谭靖
导　师: 郭冬发
学　校: 核工业北京地质研究院
专　业: 矿产普查与勘探
关键词: 同位素稀释电感耦合等离子体质谱锂离子交换不确定度
分类号: P575
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
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内容摘要

本文在大量文献调研的基础上,将高分辨电感耦合等离子体质谱技术(HR-ICP-MS)与同位素稀释法(ID)相结合,建立了一套系统、准确、快速、灵敏的分析微量锂元素的方法。实验中选用高压、密闭、酸分解方法分解所有的样品,避免了分解过程中锂的沾污与损失。采用改进的加压(减压)快速微分离装置,分离纯化锂试液,分离柱内径为2.5mm,阳离子交换树脂为200～400目,整个分离过程可在10分钟内完成。该分离技术的应用,使元素洗脱液体积小于2mL,基体分离效率大于95%,达到了简便、经济、高效的目的;针对影响分离效果的有关因素进行实验,取得了详尽的锂试液分离相关参数。在锂同位素比值测定前,对仪器的工作参数和数据采集参数进行优化,并研究了锂同位素比值测量过程中的干扰(双电荷离子干扰、多原子离子峰干扰、背景质谱干扰;基体效应、记忆效应、仪器死时间和质量歧视效应等。)及其校正,提高了同位素比值测定的准确度和精密度。对于浓度为1×10-8g/mL的天然锂标准溶液,6Li/7Li比值重复测量的精密度为0.38%。方法的检出限为2.1×10-9 g/g(3σ),平行样品含量测定结果的精密度均小于3%。将该方法应用于地质标准物质(GSD-5,GSD-10)中锂元素含量的测量,测量结果与标准参考值有良好的一致性,证明该方法有效可靠,适于微量锂元素的测定。为保证本方法的分析工作质量,本研究采用国际通用方法对稀释剂的计量特性和分析结果的不确定度进行评价,提供了计算过程所需各参数的采集和计算方法,建立了不确定度分析数学模型。评定结果表明,稀释剂拥有良好的溯源性和计量特性,样品中混合同位素稀释比的测量不确定度对分析结果贡献最大,准确测定同位素比值是提高分析方法准确度和精密度的重要影响因素。

全文目录

第一章前言  9-27
  1.1 ID-HR-ICP-MS分析微量锂元素方法研究意义  9
  1.2 国内外锂元素分析方法概述  9-17
    1.2.1 锂样品分解方法概述  9-10
    1.2.2 锂溶液分离方法概述  10-12
    1.2.3 锂元素分析测定方法概述  12-17
  1.3 本文实验所用方法  17-18
    1.3.1 测量锂同位素组成的难点  17
    1.3.2 本实验采取的措施  17-18
  参考文献  18-27
第二章 ID-HR-ICP-MS简介  27-42
  2.1 ICP-MS简介  27-34
    2.1.1 ICP-MS的进展  27
    2.1.2 ICP-MS的原理、结构  27-28
    2.1.3 ICP-MS的特性  28-31
    2.1.4 干扰及校正  31-34
  2.2 实验原理  34-40
    2.2.1 同位素稀释质谱法原理  34-39
    2.2.2 分离原理  39-40
  参考文献  40-42
第三章实验部分  42-47
  3.1 实验装置与试剂  42-43
    3.1.1 测量仪器装置(ICP-MS)  42
    3.1.2 分离装置  42-43
    3.1.3 其它装置  43
    3.1.4 试剂  43
  3.2 实验室本底控制  43-44
    3.2.1 试剂的纯化  43-44
    3.2.2 器皿的清洗  44
  3.3 实验方法  44-47
    3.3.1 锂稀释剂的配制和标定  44-45
    3.3.2 分析步骤  45-47
第四章结果与讨论  47-67
  4.1 阳离子交换树脂分离条件的确立  47-52
    4.1.1 上柱条件  47
    4.1.2 洗脱条件  47-52
  4.2 与传统分离柱的比较  52-53
  4.3 不同固定相分离效果  53-56
    4.3.1 活性氧化铝分离效果  54-55
    4.3.2 阳离子交换树脂分离效果  55-56
  4.4 仪器工作条件  56-58
    4.4.1 载气流量的影响  56
    4.4.2 数据采集方式的影响  56-57
    4.4.3 质量窗口对比值测定的影响  57-58
    4.4.4 积分范围的影响  58
  4.5 干扰及其校正  58-63
    4.5.1 质谱干扰及其校正  58-61
    4.5.2 非质谱干扰及其校正  61-63
  4.6 锂同位素比值测量精密度  63
  4.7 方法的检出限  63-64
  4.8 ID-HR-ICP-MS方法验证  64-65
  4.9 环境样品中锂含量的测定  65
  4.10 与文献方法对比  65-66
  参考文献  66-67
第五章测量结果不确定度分析  67-95
  5.1 概述  67
  5.2 评定方法  67
  5.3 测量误差和测量不确定度的区别  67-69
  5.4 分析化学中测量不确定度的评定步骤  69-70
  5.5 分析过程中的不确定度  70-71
  5.6 不确定度的数学模型  71-73
    5.6.1 标准不确定度  71-72
    5.6.2 合成标准不确定度  72-73
  5.7 ID-HR-ICP-MS测量微量锂的不确定度评定  73-94
    5.7.1 分析方法  73-74
    5.7.2 数学模型  74-76
    5.7.3 ID-HR-ICP-MS测量样品中微量锂的不确定度来源  76-77
    5.7.4 锂稀释剂标定过程中的不确定度评定  77-87
    5.7.5 ID-HR-ICP-MS测定地质标准样品中锂的浓度及不确定度  87-93
    5.7.6 环境样品中锂含量测定不确定度评定  93-94
  参考文献  94-95
结论  95-97
附录  97-98
致谢  98

同位素稀释高分辨等离子体质谱技术测定环境、地质样品中微量锂元素方法研究

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