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活性炭负载贵金属催化去除饮用水中溴酸盐的初步研究

作　者: 董洋
导　师: 朱荣淑
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 溴酸盐 催化还原 贵金属催化剂 载银活性炭 载钌活性炭
分类号: TU991.263
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


针对传统活性炭法对去除溴酸盐存在的效率低、缺乏长效性等缺陷,本课题组首次提出了在不外加还原剂及常规反应条件下,以负载贵金属的活性炭为催化剂,催化还原水中的溴酸盐。研究内容包括催化剂的效能和影响因素研究、溴酸盐的去除机理等,以期为饮用水中溴酸盐的去除提供新材料和新方法。首先,开展了载银活性炭催化去除溴酸盐的探索性研究。研究内容包括载银活性炭制备参数的优化以及溴酸盐初始浓度、pH和共存阴离子等影响因素对载银活性炭活性的影响。结果表明,载银活性炭的最佳制备条件为焙烧温度400℃、焙烧时间3h、负载量0.05%、氮气氛围和以银氨为前驱物。酸性条件有利于载银活性炭对溴酸盐的去除;当催化剂浓度固定时,溴酸盐初始浓度越大,载银活性炭的去除效率越低;共存阴离子不利于溴酸盐的去除,其中NO3-的影响最大,而F-的影响最小。其次,在载银活性炭去除溴酸盐的基础上,开展了载贵金属活性炭催化剂（M/AC）去除溴酸盐的研究。考察了Ru/AC、Pd/AC、Ir/AC、Au/AC、Rh/AC、Pt/AC和Ag/AC七种载贵金属活性炭对溴酸盐的去除效果,发现载钌活性炭（Ru/AC）对溴酸盐的去除率最高,达到97%。通过对反应体系中溴元素的平衡研究,发现溴元素的回收率达97%,可知溶液中的溴酸盐几乎完全被Ru/AC催化还原为溴离子。分析了Ru/AC催化还原溴酸盐可能的路径,即在反应体系中RuO2作为电子供体,溴酸盐作为电子受体,被还原为溴离子,同时RuO2转化成RuO3。由于RuO3极不稳定,会分解成RuO2和O2。最后,以优选的Ru/AC为研究对象,开展了载钌活性炭催化去除溴酸盐的影响因素研究。研究内容包括载钌活性炭制备参数的优化、反应影响因素分析及RSSCT试验。结果表明,载钌活性炭的最佳制备条件为焙烧温度500℃、焙烧时间2h、负载量0.1%和氮气氛围。原水中腐殖酸的存在会影响Ru/AC对溴酸盐的去除效率。当催化剂浓度固定时,溴酸盐初始浓度越大,Ru/AC去除效率越低。酸性条件有利于Ru/AC对溴酸盐的去除,当pH为6.4时,去除率为96.3%。共存阴离子对溴酸盐的去除具有抑制作用,阴离子浓度越高,抑制作用越强。Al3+和Fe2+离子能促进溴酸盐的去除,且浓度越高,促进作用越强。RSSCT试验结果表明:炭柱填装Ru/AC的比例越高,对溴酸盐的去除效果越好。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第1章 绪论  9-18
  1.1 课题背景  9-10
  1.2 国内外研究现状  10-16
    1.2.1 活性炭对溴酸盐的去除  10-12
    1.2.2 贵金属催化法在水处理中的运用  12-15
    1.2.3 活性炭负载贵金属去除溴酸盐的展望  15-16
  1.3 课题来源及研究目的和意义  16-18
    1.3.1 课题来源  16
    1.3.2 题研究目的与意义  16-17
    1.3.3 主要研究内容  17-18
第2章 试验材料与方法  18-23
  2.1 试验材料  18-19
  2.2 试验装置  19
  2.3 试验方法  19-22
    2.3.1 催化剂的制备  19
    2.3.2 催化剂活性实验  19-20
    2.3.3 洗提试验  20
    2.3.4 影响因素实验  20
    2.3.5 快速小型炭柱试验  20-21
    2.3.6 催化剂表征  21-22
  2.4 本章小结  22-23
第3章 载银活性炭催化去除溴酸盐的研究  23-31
  3.1 试验过程  23
  3.2 结果与讨论  23-29
    3.2.1 载银活性炭制备参数的优化  23-27
    3.2.2 载银活性炭去除溴酸盐影响因素分析  27-29
  3.3 本章小结  29-31
第4章 载贵金属活性炭催化去除溴酸盐的研究  31-40
  4.1 试验过程  31
  4.2 结果与讨论  31-38
    4.2.1 贵金属催化剂活性对比  31-32
    4.2.2 载钌活性炭对溴酸盐的去除效能  32-33
    4.2.3 载钌活性炭的表征  33-35
    4.2.4 载钌活性炭去除溴酸盐的机理分析  35-38
    4.2.5 催化剂重复使用效果  38
  4.3 本章小结  38-40
第5章 载钌活性炭催化去除溴酸盐的研究  40-61
  5.1 试验过程  40
  5.2 结果与讨论  40-59
    5.2.1 载钌活性炭制备参数的优化  40-44
    5.2.2 Ru/AC催化去除溴酸盐影响因素分析  44-58
    5.2.3 Ru/AC的RSSCT试验  58-59
  5.3 本章小结  59-61
结论  61-63
参考文献  63-68
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果  68-70
致谢  70

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中图分类: > 工业技术 > 建筑科学 > 市政工程 > 给水工程（上水道工程） > 净水工程（给水处理） > 软化及除盐 > 除盐
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