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硅基复合锂离子电池负极材料的研究
作 者: 项良顺
导 师: 高明霞
学 校: 浙江大学
专 业: 材料学
关键词: Si/Li4Ti5O12 Si/C 溶胶-凝胶法 热气相分解法 负极材料 锂离子电池 微结构 电化学性能
分类号: TM912
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
本论文在详细综述了国内外锂离子电池及其相关材料,尤其是Si基负极材料的研究进展基础上,针对Si具有最大的嵌锂理论容量,但是由于在循环过程中具有不可避免的严重的体积效应,提出以纳米Si粉为原材料,采用溶胶-凝胶法和热气相分解法分别制备Li4Ti5O12和碳不同包覆,具有核壳结构的(Si/Li4Ti5O12和Si/C)硅基复合材料作为锂离子电池负极材料。运用XRD、SEM和TEM等技术对合成材料的微观结构和形貌进行了分析,采用恒流充放电、循环伏安法和交流阻抗技术测试其电化学性能。论文系统研究了主要制备工艺对合成材料的微观形貌结构和电化学性能的影响。论文采用溶胶-凝胶法,以钛酸丁酯、乙酸锂和纳米硅粉体为原材料,在烧结温度为500-1000℃的条件下,成功制备了数纳米厚度的Li4Ti5O12包覆纳米Si的Si/Li4Ti5O12复合材料,Li4Ti5O12相在600-800℃下结晶化程度很高,其余温度下出现杂相。干凝胶球磨预处理可降低合成材料的颗粒团聚度,改善其分散性,有效提高复合材料的电化学性能。Li4Ti5O12部分抑制了首次嵌锂过程中生成SEI膜的反应,缓解了Si在脱嵌锂过程中体积的变化,从而改善材料的循环性能。1000℃合成的样品,具有更好的循环稳定性,但含有较多的非活性杂质相,其容量相对较低。Si和Li4Ti5O12的质量比为8,在700℃合成材料具有最大的可逆容量,为2075 mAh/g,经50次循环后,容量保持为490 mAh/g,比初始Si的容量(245 mAh/g)高一倍。采用热气相分解法成功制备了具有均匀碳包覆层的纳米Si/C复合材料。乙炔在700-900℃的温度下经不同时间(15-90 min)分解,分解为无定形的碳包覆于纳米颗粒表面,包覆碳厚度在数十纳米,并随分解温度及分解时间的延长而增加,含量在1-40wt%。碳包覆明显提高了Si电极的循环稳定性,纳米Si在乙炔中经800℃保温30 min合成样品经50次循环后容量为705 mAh/g,为未包覆碳的纳米Si样品的3倍多。
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全文目录
致谢 5-6 摘要 6-7 ABSTRACT 7-9 目次 9-11 第1章 文献综述及本文选题 11-32 1.1 锂离子电池的发展概况 11-21 1.1.1 锂离子电池的基本特性和工作原理 11-14 1.1.2 锂离子电池电极材料的研究概况 14-21 1.2 高容量硅基负极材料的研究进展 21-29 1.2.1 基本特性 21 1.2.2 结构类型及其制备方法 21-28 1.2.3 提高循环稳定性的措施及其机制 28-29 1.3 本论文的选题背景及主要研究内容 29-32 第2章 实验方法 32-35 2.1 电极材料的制备 32-33 2.1.1 Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料的制备 32 2.1.2 Si/C复合材料的制备 32-33 2.2 材料的微观结构与形貌表征 33 2.3 材料的电化学性能测试 33-35 2.3.1 电极的制备和电池的装配 33-34 2.3.2 电化学性能的测试 34-35 第3章 溶胶-凝胶法制备Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料及其结构和电化学性能 35-52 3.1 引言 35 3.2 Li_4Ti_5O_(12)热重分析 35-36 3.3 干凝胶球磨预处理对Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料结构和电化学性能的影响 36-37 3.4 导电剂对Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料的结构和电化学性能的影响 37-39 3.5 烧结温度及Li_4Ti_5O_(12)含量对Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料的结构和电化学性能的影响 39-50 3.5.1 烧结温度及Li_4Ti_5O_(12)含量对材料结构的影响 39-42 3.5.2 烧结温度及Li_4Ti_5O_(12)含量对材料电化学性能的影响 42-50 3.6 本章小结 50-52 第4章 热气相分解法制备Si/C复合材料及其结构和电化学性能 52-64 4.1 引言 52 4.2 热分解处理温度和时间对Si/C复合材料结构的影响 52-55 4.3 热分解处理温度和时间对Si/C复合材料电化学性能的影响 55-63 4.3.1 充放电曲线 55-58 4.3.2 循环伏安特性 58-60 4.3.3 交流阻抗谱图 60-61 4.3.4 循环性能 61-63 4.4 本章小结 63-64 第5章 结论 64-66 5.1 Si/Li_4Ti_5O_(12)复合材料的制备、结构和性能 64-65 5.2 Si/C复合材料的制备、结构和性能 65-66 参考文献 66-76 附录 76
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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 蓄电池
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