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以苯乙烯和四氯化碳合成肉桂酸的研究

作　者: 高扬
导　师: 项斌
学　校: 浙江工业大学
专　业: 应用化学
关键词: 苯乙烯四氯化碳肉桂酸制备催化剂动力学
分类号: TQ245.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

以苯乙烯和四氯化碳为原料,通过加成和水解消除反应制备肉桂酸。实验对反应温度、反应时间、反应物配比、催化剂类型和催化剂用量等因素进行了研究。在第一步反应中,以氯化亚铜、二乙胺为催化体系时的较佳条件:温度为70~75℃,反应时间6h,反应物的摩尔比1:2,催化剂占苯乙烯物质的量的5%,收率达91.0%。实验研究了负载型催化剂的制备,对催化剂载体、活性组分进行筛选,得到以纳米炭管为载体,以氧化亚铜为活性组分的较佳催化剂。然后对催化剂的负载条件,活性组分的用量等因素进行比较,得到了以干混法制备的活性组分的质量含量为10%~20%的较佳催化剂。对催化剂的性能进行考察,在70℃下经过5h反应,产物收率可达95%,三次套用以后,收率仍可达到80%以上。在第二步水解消除反应中,使用不同的催化剂,收率有很大的不同。对醋酸-三氯化铁体系、醋酸-硫酸铁体系、醋酸-浓硫酸体系和醋酸-硫酸锌等七个体系进行考察比较,得出醋酸-硫酸锌体系最适合水解反应。其较佳反应条件为:反应时间12h,催化剂的摩尔量占中间体的13.3%,乙酸的使用量为中间体的1~1.3倍,收率可达91.2%。还对加成反应的动力学进行了研究。通过对机理的推导,建立了动力学模型:通过Polymath对实验数据进行处理,得到了吸附解离控制步骤的活化能为:111kJ/mol。回归得本征动力学方程为:用50组数据进行拟合,其R2为0.93,各参数在95%置信区间的误差均小于1.8%。得到的参数合理可靠。还提出了幂函数形式的动力学方程:用Polymath对实验数据进行拟合,得到了动力学方程如下:用48组数据进行拟合,其R2为0.93,各参数在95%置信区间的误差均小于1.5%。其总的活化能108kJ/mol,与文献值相近。本征动力学能够较好的解释反应过程,幂函数方程能够较好的解释反应物浓度及温度对实验的影响。两个模型的计算值和实验值吻合良好,认为模型是可靠的,可供工程开发参考。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
前言  12-13
第一章文献综述  13-24
  1.1 肉桂酸的应用  13-17
    1.1.1 药物合成中的应用  13-15
    1.1.2 香料合成中的应用  15-16
    1.1.3 保鲜剂方面的应用  16
    1.1.4 感光树脂中的应用  16-17
    1.1.5 食品添加剂的应用  17
  1.2 合成工艺路线  17-22
    1.2.1 铂金(Perkin)合成法  18
    1.2.2 柯诺瓦诺格(Knoevenagel)制备法  18-19
    1.2.3 苯甲醛-丙酮法  19
    1.2.4 苯甲醛-乙烯酮法  19-20
    1.2.5 苯甲醛-醋酸法  20
    1.2.6 卞叉二氯-无水醋酸钠法  20
    1.2.7 苯乙烯-一氧化碳法  20-21
    1.2.8 苯乙烯-二氧化碳法  21
    1.2.9 卤代本-丙烯酸法  21
    1.2.10 苯乙烯-四氯化碳法  21-22
  1.3 选题目的及研究内容  22-24
第二章加成反应工艺的研究  24-35
  2.1 加成反应理论  24-26
  2.2 实验部分  26-31
    2.2.1 实验仪器及原料  26
    2.2.2 实验步骤  26
    2.2.3 中间体的结构鉴定  26-28
    2.2.4 中间体的含量测定  28-31
      2.2.4.1 色谱条件  28
      2.2.4.2 内标物的选择  28-29
      2.2.4.3 校正因子及中间体含量的计算  29-31
  2.3 结果与讨论  31-34
    2.3.1 温度对加成反应的影响  31
    2.3.2 反应时间对收率的影响  31-32
    2.3.3 反应物料比对收率的影响  32
    2.3.4 催化剂用量对收率的影响  32-34
  2.4 本章小结  34-35
第三章负载型催化剂的制备及特性  35-44
  3.1 制备原理  35-38
    3.1.1 催化剂载体介绍  35-36
    3.1.2 催化剂的制备方法  36-37
    3.1.3 催化剂负载的单层分散理论  37-38
    3.1.4 催化剂的失活  38
  3.2 实验部分  38-39
    3.2.1 实验仪器与原料  38
    3.2.2 催化剂的制备  38-39
      3.2.2.1 载体预处理  38-39
      3.2.2.2 活性组分的负载  39
    3.2.3 催化剂性能的比较  39
  3.3 结果与讨论  39-43
    3.3.1 不同载体催化剂的比较  39-40
    3.3.2 不同活性组分催化剂性能的比较  40-41
    3.3.3 活性组分的量对催化剂性能的影响  41-42
    3.3.4 催化剂的套用情况  42-43
  3.4 本章小结  43-44
第四章加成反应动力学研究  44-61
  4.1 动力学研究  44-46
  4.2 实验部分  46-51
    4.2.1 实验仪器和原料  46
    4.2.2 实验装置及反应步骤  46-47
    4.2.3 内扩散对加成反应的影响  47-48
    4.2.4 外扩散对加成反应的影响  48
    4.2.5 不同温度对收率的影响  48-51
  4.3 本征动力学模型的建立  51-56
  4.4 幂函数方程的建立  56-59
  4.5 本章小结  59-61
第五章消除水解反应工艺路线的探讨  61-70
  5.1 消除水解反应理论  61-63
  5.2 实验部分  63-66
    5.2.1 实验仪器与原料  63
    5.2.2 实验步骤  63
    5.2.3 产物的结构鉴定  63-66
    5.2.4 肉桂酸的含量测定  66
  5.3 结果与讨论  66-69
    5.3.1 不同催化剂对收率的影响  67
    5.3.2 反应时间对收率的影响  67-68
    5.3.3 硫酸锌用量对收率的影响  68
    5.3.4 醋酸用量对反应收率的影响  68-69
  5.4 本章小结  69-70
第六章结论与展望  70-72
  6.1 结论  70-71
  6.2 展望  71-72
参考文献  72-77
致谢  77-78
硕士期间发表论文情况  78

以苯乙烯和四氯化碳合成肉桂酸的研究

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