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大环配合物与DNA相互作用的研究

作　者: 何远
导　师: 潘志权
学　校: 武汉工程大学
专　业: 生物化工
关键词: 同核 异核 粘度 结合常数 非经典插入模式 氧化切割机理
分类号: O621.13
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文阐述了配合物的发展方向和研究概况,综述了小分子和核酸的作用方式及其研究方法、技术和手段。本文主要合成了4个N（amine）2N（imine）2O2型不对称双同、异核配合物[Cu2（L1）Cl2]·CH3CN 1 [Cu2（L2）Cl2]·CH3CN 2 [CuZn（L1）（OAc）]（ClO-4）·CH3CN·H2O 3 [CuZn（L2）（OAc）]（ClO4）·2CH3CN·H2O 4。配体H2L1和H2L2是由N, N’-二呋喃亚甲基乙二胺、多聚甲醛和5-氯水杨醛或5-溴水杨醛通过mannich反应制得。配合物1和2是同双核,3和4的异双核。单晶衍射结果表明:配合物的金属离子都是五配位,配位构型为扭曲四方锥构型。通过紫外分光光度法、粘度、圆二色谱研究了它们与CT-DNA相互作用模式。得到了一下三个结论:首先,通过紫外分光光度法发现加入小牛胸腺DNA（CT-DNA）后,吸收强度明显降低,减色最多下降了85%,并且伴随着红移现象。通过计算得到了它们和CT-DNA的结合常数,分别为K1=6.2×105,K2= 7.2×105,K3= 4.7×105,K4= 5.0×105。其次,它们能解开DNA的超螺旋结构并且以非经典插入模式插入DNA中。再者,在没有抑制剂时都展现出良好切割线性DNA（pBR322DNA）的活性,进一步研究发现切割机理都是氧化切割机理。其次合成了两个开环配合物5和6,它们的金属离子都是六配位,配位构型为扭曲的八面锥型。研究了它们的切割pBR322DNA的活性,结果发现切割温度和pH都能影响其切割活性。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章 绪论  11-19
  1.1 引言  11
  1.2 配合物的发展概况  11-15
    1.2.1 席夫碱及其金属配合物  11-12
    1.2.2 多氮和氮杂大环类配体及其金属配合物  12-13
    1.2.3 双核大环配合物  13-15
  1.3 配合物与核酸的作用方式  15-17
  1.4 配合物和核酸相互作用的研究方法  17
  1.5 配合物切割核酸(DNA 切割)  17-18
  1.6 本课题的研究意义  18-19
第2章 同双核Cu 大环配合物与DNA 相互作用的研究  19-43
  2.1 配体合成路线的设计  19-20
    2.1.1 配体的H_2L~1, H_2L~2 合成路线  19-20
    2.1.2 同双核Cu 大环配合物的合成路线  20
  2.2 实验部分  20-24
    2.2.1 试剂、原料以及仪器  20-21
    2.2.2 N, N'-二呋喃亚甲基乙二胺的合成  21-22
    2.2.4 同双核Cu 大环配合物的合成  22
    2.2.5 配合物与DNA 的结合常数的测定  22-23
    2.2.6 粘度的测量  23
    2.2.7 圆二色谱滴定  23
    2.2.8 配合物有氧切割和无氧切割pBR322DNA  23-24
  2.3 结构与讨论  24-41
    2.3.1 晶体结构及其数据  24-32
    2.3.2 结合常数  32-35
    2.3.3 粘度的测量  35-36
    2.3.4 圆二光谱  36-37
    2.3.5 配合物1 和2 切割pBR322DNA 的机理研究  37-41
  2.4 小结  41-43
第3章 异双核大环配合物与DNA 相互作用的研究  43-61
  3.1 配合物的制备  43-45
    3.1.1 异核大环配合物的合成路线  43
    3.1.2 异核大环配合物的制备  43-45
  3.2 结果与讨论  45-59
    3.2.1 晶体结构以其数据  45-51
    3.2.2 结合常数  51-52
    3.2.3 粘度的测量  52-55
    3.2.4 圆二色谱  55-56
    3.2.5 配合物3 和4 切割pBR322DNA 活性研究  56-59
  3.3 小结  59-61
第4章 多氮开链双、三核配合物的合成及其性质研究  61-75
  4.1 配体HL~3 的合成路线设计  61
    4.1.1 配体HL~3 的合成路线  61
  4.2 实验部分  61-63
    4.2.1 实验试剂、原料以及仪器  61-62
    4.2.2 N, N'-二吡啶亚甲基乙二胺的合成  62
    4.2.3 配体HL3 的合成  62
    4.2.4 配合物5 的制备  62-63
    4.2.5 配合物6 的制备  63
    4.2.6 配合物切割pBR322DNA  63
  4.3 结果与讨论  63-73
    4.3.1 晶体结构以其数据  63-71
    4.3.2 配合物5 和6 切割pBR322DNA  71-73
  4.4 小结  73-75
第5章 总结  75-77
参考文献  77-83
硕士期间发表论文  83-85
致谢  85

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化学理论、物理有机化学 > 有机化学结构理论
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