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过渡金属/碳催化电极降解酚类污染物的研究

作　者: 高铭晶
导　师: 于秀娟
学　校: 黑龙江大学
专　业: 环境科学
关键词: MnO2 Pd 电催化氧化苯酚
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 37次
引　用: 4次
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内容摘要

本论文制备了MnO₂/AC、Pd/AC、MnO₂-Pd/AC三种导电复合材料,以PTFE为粘结剂,制备了复合物催化电极,并与RuO₂/Ti阳极构成电解体系,研究了三种电解体系对苯酚的电化学降解效果以及反应机理。采用活性炭（AC）还原KMnO₄、Mn（AC）2与KMnO₄反应、AC负载Mn（NO₃）₂的方法制备锰氧化物/碳导电复合物,采用扫描电子显微镜、X-射线光电子能谱和X-射线衍射等测试方法表征产物的表观形貌及结构。表征结果显示锰氧化物都为无定形态MnO₂。比较了三种催化电极对苯酚的电化学降解效果,结果显示AC还原KMnO₄合成产物所制备的电极效果最佳,在最优条件下反应100min苯酚降解率可达94.2%。采用化学还原方法进行活性炭负载钯,通过透射电镜、X-射线光电子能谱等测试方法表征,表征结果显示钯呈单质形式均匀分散在碳载体。制备了不同钯含量的Pd/C电极,研究其对苯酚的降解,结果显示,Pd/AC电极具有较高的电催化活性,随着钯含量的升高对苯酚降解效率明显提高,2.0%钯含量的电极电解100min,苯酚降解率可达100%。采用AC还原KMnO₄合成的MnO₂/AC与1.0%钯含量的Pd/AC材料混合制备了MnO₂-Pd/AC电极,并进行苯酚降解效果研究,结果显示,反应80min对苯酚的降解率就可达到96.7%。三种电极作为阴极时,在阴极还原产物中过氧化氢浓度低于活性炭电极的产生量,但·O_H浓度高于活性炭电极的产生量,说明活性炭上负载的MnO₂和Pd具有催化分解氧还原生成的过氧化氢产生自由基的作用。因此,三种电极对苯酚的催化降解是通过氧在阴极电化学还原产生的过氧化氢、以及过氧化氢催化分解产生的·O_H实现的。比较了隔膜电解槽和无隔膜电解槽中三种电极对苯酚的降解效果,实验结果表明:过渡金属/碳催化电极对苯酚的降解效果在无隔膜电解体系中优于隔膜电解体系阴、阳极室的平均值。

过渡金属/碳催化电极降解酚类污染物的研究

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