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碳/二氧化钛纳米复合材料的制备与光催化性能增强

作　者: 马婷婷
导　师: 余家国
学　校: 武汉理工大学
专　业: 材料学
关键词: 二氧化钛碳纳米管富勒烯光催化活性光电流
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

人类进入21世纪后,环境污染的控制与治理是人类社会面临的亟待解决的重大问题之一。自1972年Fujishima和Honda发现TiO2电极光解水以来,半导体光催化材料由于在环境净化及太阳能利用方面具有广泛的潜在应用前景而成为人们研究的热点。在众多的氧化物光催化材料中,TiO2以其强氧化性、无毒性、光和化学稳定性以及廉价等优点而成为最理想的环境治理光催化材料。正是由于这些优异的性能,使得二氧化钛在除臭、抗菌以及抗污、亲水、防雾和除去水和空气中有害物质等许多领域表现出广泛的应用前景。然而,由于TiO2颗粒中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其量子产率较低,从而限制了TiO2光催化的推广应用。为了达到工业化要求,人们一直在努力地探索多种改性手段来提高TiO2光催化效率。半导体复合作为目前最有效的改性技术之一受到广大研究者的关注。本论文采用碳族材料复合TiO2半导体来提高系统的电荷分离效果,进而改进TiO2的光催化活性。首先,以硫酸钛(Ti(SO4)2)为前驱物,多壁碳纳米管(MWCNTs)为添加剂,通过一步水热法制备出低纳米管含量(0-0.5 wt%)的CNTs/TiO2复合材料,CNTs表面被介孔TiO2包覆。分别采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附等温线(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(IR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见吸收光谱(UV-vis)对所制备的样品进行表征。与以前报道的高CNTs含量的复合物不同,低CNTs含量的复合物中,CNTs对TiO2的结构性质和紫外光的吸收性能的影响很小。样品的光催化活性是通过在紫外光照射下光催化氧化降解空气中的丙酮来检测的。实验表明,适量的CNTs(<0.1 wt%)能促进光生电子-空穴对的分离,降低它们的复合率,从而提高TiO2纳米颗粒的光催化活性；而高含量的CNTs (>0.1 wt%)和简单机械混合的CNTs由于界面电子转移受阻和光生电子-空穴对的复合率较高,从而导致TiO2光催化活性下降。论文中对CNTs提高光催化活性的机理进行了详细的阐述,分别通过荧光分析(PL)和瞬时光电流响应对机理进行验证。在验证的过程中,我们指出,由于CNTs对光的淬灭作用,瞬时光电流响应是比PL光谱更可靠的一种揭示光生电子-空穴对复合率的手段。其次,以钛酸丁酯(Ti(OC4H9)4,TBOT)为前驱体,富勒烯(C60)为添加剂,采用简单水热法制备出低C60含量(0-1.5 wt%)的C60/TiO2纳米复合材料。对所制备的样品进行一系列的表征(XRD、BET、SEM、TEM、IR、Raman、XPS和UV-vis),表明C60以单分子层的形式附着在双峰介孔的TiO2晶体表面,同时通过共价键与TiO2紧密的联系在一起。样品的光催化活性是通过在紫外光照射下光催化氧化降解空气中的丙酮来检测的。实验结果表明,C60显著地提高了TiO2的光催化活性。尤其当负载量在0.5 wt%时,C60/Ti02纳米复合材料的光催化活性是P25的3.3倍。基于这个结果,我们提出C60作为“电子受体”能有效的促进光生载流子的分离,从而提高TiO2的光催化活性。通过羟基自由基试验和瞬时光电流检测对这一机理进行验证。从我们初步的研究工作中可以看出,碳族材料(MWCNTs、C60)复合二氧化钛(TiO2)对于改善其光催化性能而言是一种有效的手段。但是,在改性的过程中还存在一个优化量的问题,只有找到最优点,才能最大程度的提高TiO2的光催化活性。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第1章引言  10-28
  1.1 二氧化钛光催化材料的研究概况  10-11
  1.2 二氧化钛的光催化作用机理  11-15
    1.2.1 二氧化钛的能带结构  12-13
    1.2.2 二氧化钛的光催化作用机理  13-15
  1.3 二氧化钛光催化的研究方法  15-20
    1.3.1 实验室光催化反应装置  15-16
    1.3.2 二氧化钛光催剂的表征方法  16-20
      1.3.2.1 X射线衍射方法(XRD)  16-17
      1.3.2.2 比表面积测定法(BET)  17-18
      1.3.2.3 电子显微分析  18
      1.3.2.4 紫外-可见漫反射光谱和荧光光谱分析(UV-vis和PL)  18-19
      1.3.2.5 X射线光电子能谱分析(XPS)  19
      1.3.2.6 红外光谱和拉曼光谱分析(IR和Raman)  19-20
  1.4 二氧化钛光催化的制备与改性方法  20-25
    1.4.1 TiO_2光催化剂的制备方法  20-22
    1.4.2 TiO_2光催化剂的改性方法  22-25
  1.5 碳纳米管(CNTs)和富勒烯(C_(60))的研究概述  25-26
    1.5.1 碳纳米管的性质和应用  25-26
    1.5.2 C_(60)的性质和应用  26
  1.6 选题的目的与意义  26-28
第2章碳纳米管作为电子传输通道来提高二氧化钛光催化活性的研究  28-49
  2.1 引言  28-29
  2.2 实验部分  29-32
    2.2.1 材料  29
    2.2.2 TiO_2和MWCNTs/TiO_2复合材料的合成制备  29-30
    2.2.3 样品表征  30
    2.2.4 光催化活性测试  30-31
    2.2.5 光电化学测试  31-32
  2.3 结果与讨论  32-48
    2.3.1 样品的形貌与相结构表征  32-34
    2.3.2 样品的比表面积与孔分布  34-36
    2.3.3 样品的拉曼和红外表征  36-38
    2.3.4 样品的XPS表征  38-40
    2.3.5 样品的紫外-可见光漫反射光谱表征  40-41
    2.3.6 光催化活性分析  41-44
    2.3.7 MWCNTs/TiO_2复合材料光催化活性增强的机理  44-48
  2.4 本章小结  48-49
第3章富勒烯(C_(60))提高双峰介孔二氧化钛光催化活性的研究  49-69
  3.1 引言  49-50
  3.2 实验部分  50-53
    3.2.1 材料  50
    3.2.2 TiO_2和C_(60)/TiO_2纳米复合材料的合成制备  50-51
    3.2.3 样品表征  51
    3.2.4 光催化活性测试  51-52
    3.2.5 羟基自由基(·OH)的测定  52
    3.2.6 光电化学测试  52-53
  3.3 结果与讨论  53-68
    3.3.1 样品的形貌与相结构表征  53-55
    3.3.2 样品的比表面积与孔分布  55-56
    3.3.3 样品的拉曼和红外表征  56-58
    3.3.4 样品的化学组成和光学性质分析  58-60
    3.3.5 光催化活性分析  60-62
    3.3.6 C_(60)/TiO_2纳米复合材料光催化活性增强的机理  62-68
  3.4 本章小结  68-69
第4章结论  69-70
致谢  70-71
参考文献  71-81
硕士期间已发表和待发表的论文  81

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