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ZnTiO_3和NiTiO_3的制备及光催化性能的研究
作 者: 元培红
导 师: 樊彩梅
学 校: 太原理工大学
专 业: 应用化学
关键词: 钦酸锌 钦酸镍 腐殖酸 光催化 降解
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
腐殖酸(HA)是天然水体中主要的有机物质之一,给人和动植物带来了一系列不利的影响。研究表明,腐殖酸是金属离子的强络合剂,影响金属离子和微量元素迁移与富集,导致其毒性增大,另外,腐殖酸还是氯化消毒过程中的副产品和三氯甲烷类致癌物质的重要前驱体。但是采用常规水处理方法对水体中腐殖酸的去除并不理想,而且,腐殖酸又极不容易被生物降解。光催化水处理是近年来发展起来的一种高级氧化技术,可有效去除水中有机污染物,已经被广泛研究和关注。在合适的光照条件下,光催化剂被激发产生光生空穴-电子对,进而产生强氧化性自由基,而自由基能降解几乎全部的有机物,且使其最终生成无机小分子物质。本文以乙酸锌和钛酸四丁酯为原料,柠檬酸为络合剂,乙二醇为稳定剂,利用溶胶-凝胶法制备了钛酸锌粉体,采用TG-DTA、XRD、SEM、EDS、XPS、UV-vis等分析手段对其进行了表征,催化剂的光催化性能通过在太阳光和氙灯照射下降解水中腐殖酸来考察。结果表明,相比于其它焙烧温度,Ti-Zn柠檬酸络合物在800℃下焙烧所得到的粉体展现出了良好的光催化性能,主要原因可能是催化剂具有较小的粒径和较宽的带隙。通过在光降解实验中加入活性物种的捕获剂考察了光催化降解过程可能存在的反应机理,研究表明,空穴(h+)和-OH自由基是光催化降解腐殖酸过程中的主要活性物种,溶解氧的作用不是太大。同时,光源、催化剂用量等因素对光催化降解腐殖酸的过程也有很重要的影响。在太阳光照射下,催化剂量为0.8g/L时,光催化反应进行1.5 h后,水体中腐殖酸的去除率达到了100%。本文还以钛酸四丁酯和乙酸镍为原料,柠檬酸为络合剂,乙醇为溶剂,采用修正后的Pechini过程制备了钛酸镍粉体。采用热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射分析(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和粒径分析等技术对产物进行了热稳定性和物相分析,并通过在紫外光下降解水中腐殖酸研究了钛酸镍的光催化性能。热分析结果表明Ni-Ti柠檬酸络合物在600℃时出现大量钛铁矿相;XRD分析结果表明,在不同的焙烧温度下,Ni-Ti柠檬酸络合物有不同的晶体结构;SEM分析表明NiTiO3粉体结晶度好,样品有团聚现象;UV-vis分析表明,所得钛酸镍粉体的带隙大约为2.15 eV;光催化降解实验研究了不同初始浓度的腐殖酸,不同剂量的钛酸镍,以及柠檬酸络合物的不同煅烧温度对光催化降解腐殖酸的影响,得出如下结论:当腐殖酸的初始浓度为10 mg/L,光催化剂的用量为0.4g/L,柠檬酸络合物的最佳焙烧温度为600℃时,紫外光照射下光催化反应2.5 h后,腐殖酸的光催化降解率为95.3%;经过进行光氧化、吸附和光催化的对比实验,进一步表明了钛酸镍具有良好的光催化活性。
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全文目录
摘要 3-5 ABSTRACT 5-11 第一章 文献综述 11-29 1.1 光催化技术 11-16 1.1.1 半导体的光催化原理 11-15 1.1.2 光催化技术的特征 15-16 1.2 腐殖酸 16-20 1.2.1 水中腐植酸的危害及其去除 16-18 1.2.2 水体中腐殖酸的去除 18-20 1.3 钛酸锌 20-24 1.3.1 研究背景 20 1.3.2 钛酸锌的分类 20-22 1.3.3 钛酸锌的制备 22-24 1.4 钛酸镍 24-25 1.4.1 研究背景 24-25 1.4.2 钛酸镍的制备 25 1.5 本课题研究的内容、思路和意义 25-29 1.5.1 本课题的研究内容 25-26 1.5.2 本课题的研究思路 26-27 1.5.3 本课题的研究意义 27-29 第二章 实验部分 29-35 2.1 实验药品与仪器 29-30 2.2 催化剂的表征 30-31 2.2.1 热重-差热(TG-DTA) 30 2.2.2 X射线衍射(XRD) 30 2.2.3 扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS) 30-31 2.2.4 X射线光电子能谱(XPS) 31 2.2.5 紫外-可见吸收光谱(UV-Vis) 31 2.3 光催化实验 31 2.4 腐殖酸溶液的配制 31-35 第三章 钛酸锌的制备及其光催化性能研究 35-49 3.1 钛酸锌的制备 35-36 3.2 钛酸锌的表征 36-42 3.2.1 TG-DTA分析 36 3.2.2 XRD分析 36-37 3.2.3 SEM与EDS分析 37-39 3.2.4 粒径分析 39-40 3.2.5 XPS分析 40-41 3.2.6 UV-vis分析 41-42 3.3 钛酸锌光催化性能的研究 42-47 3.3.1 不同焙烧温度对钛酸锌粉体光催化性能的影响 42-43 3.3.2 光催化机理的研究 43-44 3.3.3 催化剂量对降解率的影响 44-45 3.3.4 吸附、光氧化和光催化的比较 45-46 3.3.5 灯和太阳光的比较 46-47 3.4 本章小结 47-49 第四章 钛酸镍的制备和光催化性能研究 49-59 4.1 钛酸镍的制备 49-50 4.2 钛酸镍的表征 50-54 4.2.1 TG-DTA分析 50 4.2.2 XRD分析 50-51 4.2.3 SEM与EDS分析 51-52 4.2.4 粒径分析 52-53 4.2.5 UV-vis分析 53-54 4.3 钛酸镍光催化性能的研究 54-57 4.3.1 焙烧温度对催化活性的影响 54-55 4.3.2 腐殖酸的初始浓度对降解率的影响 55 4.3.3 催化剂用量对光催化活性的影响 55-56 4.3.4 光解、吸附和光催化对比实验 56-57 4.4 本章小结 57-59 第五章 结论与建议 59-61 5.1 结论 59-60 5.2 建议与不足 60-61 参考文献 61-69 致谢 69-70 硕士期间发表的论文 70
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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