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新型催化剂催化甲苯与叔丁醇烷基化的研究

作　者: 陈林波
导　师: 施力
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 甲苯 叔丁醇 烷基化 对叔丁基甲苯 活性膨润土
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本文选自国内三个不同区域(东部、中部、北部)的临安活性膨润土、鄂州活性膨润土、义县活性膨润土,比较它们在甲苯与叔丁醇合成反应中的效果。烷基化性能较佳的是临安活性膨润土,其次是鄂州活性膨润土,义县活性膨润土最后。通过BET、吡啶吸附红外光谱(FTIR)等表征方法分析了活性膨润土的结构、酸强度和酸性与催化活性的关系。红外结果显示具有较高的L酸与B酸比值的临安活性膨润土拥有较好的活性和选择性。当催化剂的活化温度为150℃、甲苯与叔丁醇摩尔比为2、反应温度为180℃、反应压力为0.4MPa、空速为4h-1时,此时具有较大的甲苯转化率和最佳的对叔丁基甲苯选择性。通过再生反应考察,催化剂可以再生,但由于酸量损失过大,催化剂的活性降低。选择临安活性膨润土作为载体,负载稀土、Lewis酸和氧化物等改性手段制备成负载型催化剂,比较了它们在甲苯与叔丁醇烷基化中的效果。添加碳酸铈改性会导致甲苯转化率降低,但对叔丁基甲苯会保持在较高的选择性。而焙烧活化温度会提高甲苯转化率,降低了对叔丁基甲苯选择性。添加ZnCl2改性的催化剂,转化率都比原土催化剂的低,选择性有明显的提高。负载含量越高,对选择性有利,但不利于甲苯转化率的提高。最佳反应温度为250℃,此时具有较高的甲苯转化率和对叔丁基甲苯选择性。而焙烧温度升高,转化率都下降,选择性却先增大后减小。对负载氯化锌催化剂进行BET、XRD、TG-DTG、FTIR等表征方法分析,氯化锌的添入,比表面积和平均孔径都有所下降。酸量也有了很大的改变,催化剂的L酸的酸量有了很大的提高。这有利于产物选择性的提高,抑制甲苯副产物的反应,使得甲苯转化率有所下降。结合活性结果,催化剂的比表面积和孔结构对催化活性有一定的影响,但并不是重要的影响因素；催化剂的表面酸量,尤其是L酸酸量,影响着催化剂的活性和选择性。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 文献综述  9-20
  1.1 引言  9-10
  1.2 固体酸催化甲苯与叔丁醇的烷基化反应  10-13
  1.3 蒙脱土的晶体结构  13-14
  1.4 膨润土的特性  14-15
  1.5 膨润土的改性方法  15-16
  1.6 膨润土的表面酸性  16
  1.7 烷基化简述  16-19
    1.7.1 烷基化反应和试剂  16
    1.7.2 烷基化反应机理  16-18
    1.7.3 烷基化反应历程  18-19
  1.8 本论文主要工作内容  19
  1.9 实验创新点  19-20
第2章 实验部分  20-26
  2.1 实验原料与主要试剂  20-21
  2.2 催化剂的制备  21
  2.3 改性催化剂的制备  21
  2.4 催化剂表征  21-24
    2.4.1 物理吸附和催化剂宏观物性的测定  21-22
    2.4.2 催化剂表面酸性的测定  22-23
    2.4.3 XRD的测定  23
    2.4.4 热重分析  23-24
  2.5 实验方法  24
  2.6 实验分析方法  24
  2.7 定量计算方法  24
  2.8 实验装置流程图以及相关说明  24-26
第3章 实验结果与讨论  26-41
  3.1 实验产物分析  26
  3.2 三种活性膨润土对反应的影响  26-28
  3.3 活性膨润土的比表面积和孔径分布研究  28-30
  3.4 活性膨润土的表面酸性研究  30-31
  3.5 临安活性膨润土催化工艺条件的考察  31-36
    3.5.1 甲苯与叔丁醇的摩尔比对反应的影响  31-32
    3.5.2 不同反应温度的影响  32-33
    3.5.3 不同空速的影响  33-34
    3.5.4 不同反应压力的影响  34-35
    3.5.5 不同焙烧温度的影响  35-36
  3.6 催化剂再生初步考察  36-37
  3.7 比表面积和孔径分布研究  37-41
第4章 临安活性膨润土的改性研究和表征  41-63
  4.1 负载稀土型对催化活性的影响  41-48
    4.1.1 负载含量对负载碳酸铈型催化剂催化性能的影响  42-43
    4.1.2 烘焙活化温度对负载碳酸铈型催化剂催化性能的影响  43-45
    4.1.3 负载前后临安活性膨润土的不同表征分析  45-48
  4.2 负载Lewis酸型对催化活性的影响  48-59
    4.2.1 氯化锌负载含量对催化剂催化性能的影响  50-52
    4.2.2 反应温度对负载氯化锌型催化剂催化性能的影响  52-53
    4.2.3 焙烧温度对负载氯化锌型催化剂催化性能的影响  53-54
    4.2.4 负载氯化锌前后的表征分析  54-59
  4.3 负载氧化物型对催化活性的影响  59-63
    4.3.1 负载含量对负载氧化锌型催化剂催化性能的影响  61-63
第5章 结论  63-65
参考文献  65-69
致谢  69-70
研究生期间发表的论文  70

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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