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新型钨酸铋可见光催化剂的制备改性及降解低浓度甲苯性能研究

作　者: 李小芳
导　师: 吴忠标
学　校: 浙江大学
专　业: 环境工程
关键词: 光催化 可见光 钨酸铋 甲苯 铁离子 铂 纳米异质结
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


新型可见光催化剂Bi2WO6具有独特的物理化学性质,可以有效的利用太阳光。但其制备方法复杂,光生电子-空穴复合率高,催化活性较低。本文以液相法制备Bi2WO6,并对其进行过渡金属Fe离子掺杂和贵金属表面修饰改性,制备了一系列可见光催化剂,以甲苯为目标污染物,考察了催化剂的可见光催化性能。(1)以水热法制备Bi2WO6纳米片状材料,并采用浸渍煅烧法对Bi2WO6进行了Fe离子表面修饰,通过光催化降解低浓度气相甲苯对样品的可见光催化性能进行了研究。结果表明,当Fe离子含量为0.1wt.%时,催化剂的光催化性能最佳。表征分析表明,Fe离子主要均匀的分散在Bi2WO6纳米片表面,适量的Fe离子可作为电子/空穴的捕获剂,降低其电子空穴对的复合率,提高催化剂的光催化活性。样品的多次重复光催化活性测试表明催化剂失活原因主要归结于Fe3+向体相的迁移和催化剂表面副产物的累积。(2)为进一步提高Bi2WO6的可见光催化活性和稳定性,简化其制备改性工艺,采用水热一步合成法制备了PtCl4/Bi2WO6纳米异质结光催化剂。实验结果表明：PtCl4/Bi2WO6纳米材料表现出很好的可见光催化活性及光化学稳定性,当Pt含量为1.Owt.%时,样品PtCl4/Bi2WO6-1.0%的光催化活性最优。表征分析表明PtCl4与Bi2WO6耦合形成异质结,增强了可见光吸收以及光生电荷的分离,从而提高了可见光催化性能。(3)分别采用浸渍-煅烧法、中和沉淀法对Bi2WO6进行贵金属Pt表面改性,开发了一种新型的三组分Pt/Bi2WO6/PtO纳米异质结体系催化剂。该体系中的PtO (p型半导体)增强了可见光的吸收,其与Bi2WO6形成的p-n纳米结强化了电子空穴的分离；Pt颗粒与Bi2WO6相互作用形成Schottky能垒,促进了电子的转移及利用,也强化了光生电荷的分离。此外,本文考察了中和沉淀法制备过程pH值对催化剂性能的影响。结果表明：制备过程的pH值主要影响Bi2WO6表面Pt颗粒和PtO的含量,从而影响电子-空穴的分离效率,最终影响催化剂的光催化活性。

全文目录


致谢  5-6
摘要  6-7
英文摘要  7-9
图表清单  9-15
1 绪论  15-27
  1.1 引言  15-16
  1.2 半导体光催化原理  16-18
  1.3 半导体光催化剂的改性技术  18-21
    1.3.1 过渡金属离子掺杂  18-19
    1.3.2 贵金属沉积  19-20
    1.3.3 半导体复合  20-21
    1.3.4 染料光敏化  21
  1.4 Bi_2WO_6光催化剂的研究综述  21-25
    1.4.1 Bi_2WO_6的晶体结构  21-22
    1.4.2 Bi_2WO_6的制备方法  22-23
    1.4.3 Bi_2WO_6的微观形貌控制  23-24
    1.4.4 Bi_2WO_6纳米结构的修饰改性  24-25
  1.5 本论文研究意义及内容  25-27
2 实验部分  27-33
  2.1 试剂与仪器  27-28
    2.1.1 原材料与试剂  27
    2.1.2 主要实验仪器  27-28
  2.2 光催化性能测试  28-31
    2.2.1 甲苯检测方法及标准曲线绘制  28-29
    2.2.2 光催化活性测试方法  29-31
  2.3 催化剂表征测试  31-33
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  31
    2.3.2 比表面积孔结构分析(BET-BJH)  31-32
    2.3.3 透射电镜及能谱仪(TEM-EDX)  32
    2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)  32
    2.3.5 紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)  32
    2.3.6 光致发光谱(PL)  32
    2.3.7 电子自旋共振(ESR)  32-33
3 Fe-Bi_2WO_6光催化材料的制备与性能  33-50
  3.1 实验过程  33-34
    3.1.1 材料制备  33-34
    3.1.2 主要表征手段  34
    3.1.3 光催化活性评价  34
  3.2 Fe-Bi_2WO_6纳米材料的表征  34-44
    3.2.1 XRD表征  34-35
    3.2.2 BET-BJH表征  35-37
    3.2.3 TEM-EDX表征  37-39
    3.2.4 XPS表征  39-41
    3.2.5 ESR表征  41-42
    3.2.6 UV-vis DRS表征  42-43
    3.2.7 PL表征  43-44
  3.3 Fe-Bi_2WO_6纳米材料的光催化性能  44-49
    3.3.1 可见光催化活性  44-46
    3.3.2 光化学稳定性  46-48
    3.3.3 催化剂O_3再生  48-49
  3.4 本章小结  49-50
4 PtCl_4/Bi_2WO_6纳米异质结光催化材料的制备与性能  50-63
  4.1 实验过程  50-51
    4.1.1 材料制备  50
    4.1.2 主要表征手段  50-51
    4.1.3 光催化活性评价  51
  4.2 PtCl_4/Bi_2WO6纳米材料的表征  51-59
    4.2.1 XPS表征  51-53
    4.2.2 XRD表征  53-54
    4.2.3 BET-BJH表征  54-56
    4.2.4 TEM-EDX表征  56-58
    4.2.5 UV-vis DRS和PL表征  58-59
  4.3 PtCl_4/Bi_2WO_6纳米材料的光催化性能  59-62
    4.3.1 可见光催化活性  59-60
    4.3.2 光化学稳定性  60-61
    4.3.3 反应机理探讨  61-62
  4.4 本章小结  62-63
5 Pt/Bi_2WO_6/PtO三组分纳米异质结光催化材料的制备与性能  63-81
  5.1 实验过程  64
    5.1.1 材料制备  64
    5.1.2 主要表征手段  64
    5.1.3 可见光催化活性评价  64
  5.2 Pt/Bi_2WO_6/PtO纳米材料的表征  64-72
    5.2.1 XPS表征  64-66
    5.2.2 XRD表征  66-67
    5.2.3 BET-BJH表征  67-69
    5.2.4 TEM-EDX表征  69-70
    5.2.5 UV-vis DRS和PL表征  70-72
  5.3 Pt/Bi_2WO_6/PtO纳米材料的光催化性能  72-74
    5.3.1 可见光催化活性  72-73
    5.3.2 光化学稳定性  73-74
  5.4 Pt/Bi_2WO_6/PtO的中和沉淀法制备  74-79
    5.4.1 光催化性能研究  74-76
    5.4.2 XPS表征  76-77
    5.4.3 XRD表征  77-78
    5.4.4 UV-vis DRS和PL表征  78-79
  5.5 本章小结  79-81
6 结论与展望  81-84
  6.1 主要结论  81-82
  6.2 研究展望  82-84
论文创新点  84-85
参考文献  85-95
个人简历  95
硕士期间的研究成果  95

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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