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CO₂与环氧化合物合成环状碳酸酯的多相催化研究

作　者: 曹婷
导　师: 侯震山
学　校: 华东理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 二氧化碳环状碳酸酯蒙脱石功能化离子液体羟基硅烷化
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

二氧化碳是主要的温室气体之一,随着人们对全球变暖等环境问题的日益关注,控制二氧化碳的排放以及有效利用二氧化碳成为世界范围的研究热点。其中化学利用C02制备环状碳酸酯是一个符合“绿色可持续发展”原则的反应,不仅利用了温室效应气体C02这种潜在的碳源,而且生成的环状碳酸酯在许多方面都有着重要的应用价值。本论文研究目的是设计一种绿色、高效的催化剂,在温和条件下,将C02和环氧化物直接转化成为环状碳酸酯。研究内容包括：1、设计了一种离子液体插层改性的蒙脱石催化剂,并应用于CO2与环氧化合物的环加成反应。考察反应条件的影响、循环使用性能以及其催化剂的底物适用范围。2、在先前研究基础上,设计了无机氧化物和四丁基溴化铵构成的双组份催化体系,研究发现：多种无机氧化物和四丁基溴化铵存在着较强的协同作用,可以显著提高环状碳酸酯的产率。以二氧化硅作为模型氧化物,通过对二氧化硅的表面硅烷基化,考察了其表面羟基数量对反应活性的影响,研究发现：当二氧化硅的表面硅烷基化以后,反应活性大幅度降低,表明无机氧化物表面的羟基对二氧化碳环加成反应的催化活性有非常显著的促进作用。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章文献综述  9-33
  1.1 引言  9-10
  1.2 二氧化碳的资源化利用  10-12
  1.3 利用CO_2合成环状碳酸酯  12-14
  1.4 均相催化体系  14-25
    1.4.1 金属盐、鎓盐以及其它盐  14-15
    1.4.2 金属配合物  15-22
    1.4.3 离子液体催化剂  22-25
  1.5 多相催化体系  25-31
    1.5.1 金属氧化物  25-26
    1.5.2 硅酸盐类催化剂  26-27
    1.5.3 负载型催化剂  27-31
  1.6 论文研究的意义及内容  31-33
第2章实验试剂、仪器和分析方法  33-38
  2.1 主要实验试剂与仪器  33-35
    2.1.1 主要实验试剂  33-34
    2.1.2 实验仪器  34-35
    2.1.3 实验装置  35
  2.2 催化剂的表征仪器  35-36
    2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)  35
    2.2.2 傅利叶红外光谱仪(FT-IR)  35
    2.2.3 核磁共振波谱(NMR)  35-36
    2.2.4 BET比表面积的测定  36
  2.3 环加成反应的实验  36
  2.4 分析方法的建立  36-38
    2.4.1 气相色谱条件  36
    2.4.2 气质联用分析条件  36
    2.4.3 定量分析的计算方法  36-38
第3章改性蒙脱石催化剂的制备及其在环加成反应中的催化应用  38-50
  3.1 实验部分  38-43
    3.1.1 催化剂的制备  38-41
    3.1.2 催化剂的表征  41-42
    3.1.3 环加成反应  42-43
  3.2 结果与讨论  43-47
    3.2.1 不同催化体系的对比  43-44
    3.2.2 反应条件的影响  44-45
    3.2.3 催化剂的循环  45-46
    3.2.4 催化剂使用范围的讨论  46-47
  3.3 可能的反应机理  47-48
  3.4 本章小结  48-50
第4章无机氧化物对催化合成环状碳酸酯的促进作用  50-65
  4.1 实验部分  50-52
    4.1.1 催化剂的制备  50-51
    4.1.2 催化剂性能的评价  51-52
  4.2 结果与讨论  52-62
    4.2.1 无机氧化物催化效果的对比  52-54
    4.2.2 TBAB的量的影响  54-55
    4.2.3 反应条件的影响  55-57
    4.2.4 表面硅烷基化后的二氧化硅对反应活性的影响  57-60
    4.2.5 催化剂的循环以及对不同底物适应性的研究  60-62
  4.3 可能的反应机理  62-63
  4.4 本章小结  63-65
全文总结  65-66
参考文献  66-75
致谢  75-76
硕士期间取得的研究成果  76-77
卷内备考表  77

CO2与环氧化合物合成环状碳酸酯的多相催化研究

内容摘要

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