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多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其在苯与甲醇烷基化中的应用

作　者: 张会贞
导　师: 朱学栋
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: ZSM-5分子筛多级孔道碱处理苯甲醇烷基化
分类号: O621.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

多级孔道 ZSM-5分子筛结合了沸石分子筛和介孔材料的优点,具有良好的工业应用前景。本文采用固相水热晶化法,直接合成了多级孔道ZSM-5分子筛,考察了凝胶配比和晶化条件对分子筛合成的影响。同时采用NaOH溶液处理ZSM-5(SiO2/Al2O3=70)分子筛,制备多级孔道ZSM-5分子筛,考察了碱溶液浓度、碱处理温度和时间对介孔形成的影响。用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD、N2吸附-脱附等手段对分子筛进行表征。结果表明：固相水热法合成多级孔道ZSM-5分了筛的最优条件是SiO2/Al2O3=360, TPAOH/SiO2=0.2, C2H5OH/SiO2=20,HTS/SiO2=5%,晶化温度180℃,晶化时间72h,在此条件下合成的分子筛的晶粒尺寸约500nm,介孔孔径约10nm,介孔体积为0.34cm3/g。浓度为0.2mol/1的NaOH溶液65℃下处理30min是介孔形成的最佳条件,在此条件下介孔表面积由处理前的59m2/g增加到180m2/g,介孔孔径约40nm。与普通ZSM-5分子筛相比,在苯与甲醇烷基化中,固相水热法和碱处理法合成的多级孔道ZSM-5分子筛上苯的转化率分别提高了约8%和6%；甲苯和二甲苯的总选择性和收率均分别提高了约3%和7%；固相水热法合成的分子筛上二甲苯的选择性提高了约6%。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
引言  10-11
第1章文献综述  11-27
  1.1 ZSM-5沸石分子筛的概述  11-13
    1.1.1 ZSM-5沸石分子筛的发展历程  11
    1.1.2 ZSM-5沸石分子筛的结构  11-12
    1.1.3 ZSM-5沸石分子筛的催化应用及限制  12-13
  1.2 多级孔道沸石分子筛的概述  13-22
    1.2.1 沸石分子筛化学后处理法合成多级孔道沸石分子筛  13-16
    1.2.2 合成中通过添加介孔形成模板合成多级孔道沸石分子筛  16-21
    1.2.3 多级孔道沸石分子筛的催化应用  21-22
  1.3 苯与甲醇烷基化反应概述  22-25
    1.3.1 甲苯与甲醇烷基化反应机理  23
    1.3.2 甲苯与甲醇烷基化反应催化剂的研究  23-24
    1.3.3 苯与甲醇烷基化的研究进展  24-25
  1.4 沸石分子筛的合成机理  25
    1.4.1 固相转变机理  25
    1.4.2 液相转变机理  25
    1.4.3 双相转变机理  25
  1.5 本课题的提出及研究思路  25-27
第2章实验部分  27-33
  2.1 实验内容  27
  2.2 实验原料与仪器  27-28
    2.2.1 实验原料  27
    2.2.2 实验仪器  27-28
  2.3 实验装置  28-29
  2.4 实验步骤  29-30
    2.4.1 多级孔道ZSM-5分子筛的固相水热合成  29-30
    2.4.2 多级孔道ZSM-5分子筛的碱处理合成  30
    2.4.3 催化剂的制备  30
  2.5 苯与甲醇烷基化催化剂评价  30-31
    2.5.1 催化剂的装载  30
    2.5.2 实验装置的气密性检查  30-31
    2.5.3 反应实验步骤  31
    2.5.4 色谱条件  31
  2.6 分子筛样品的表征  31-32
    2.6.1 X射线衍射(XRD)  31
    2.6.2 扫描电镜(SEM)  31
    2.6.3 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)  31
    2.6.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)  31-32
    2.6.5 N_2物理吸附  32
    2.6.6 热重分析(TG-DTA)  32
  2.7 实验评价指标与计算方法  32-33
第3章固相水热法制备多级孔道ZSM-5沸石分子筛  33-49
  3.1 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的表征  33-38
    3.1.1 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的物相表征  33-35
    3.1.2 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的形貌表征  35
    3.1.3 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的孔结构分析  35-37
    3.1.4 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的酸性分析  37
    3.1.5 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的热重分析  37-38
  3.2 不同条件对合成多级孔道ZSM-5沸石分子筛的影响  38-47
    3.2.1 硅铝比的影响  38-39
    3.2.2 醇/硅比的影响  39-40
    3.2.3 模板剂/硅比的影响  40-42
    3.2.4 晶化温度的影响  42-43
    3.2.5 晶化时间的影响  43-44
    3.2.6 不同铝源的影响  44-45
    3.2.7 不同硅源的影响  45-46
    3.2.8 陈化时间的影响  46-47
  3.3 合成条件的优化  47
  3.4 小结  47-49
第4章碱处理法合成多级孔道ZSM-5沸石分子筛  49-58
  4.1 实验结果与讨论  49-54
    4.1.1 碱处理对晶体结构的影响  49-50
    4.1.2 碱处理对孔结构的影响  50-53
    4.1.3 碱处理对酸性的影响  53-54
    4.1.4 碱处理对形貌的影响  54
  4.2 两种不同方法制备的多级孔道ZSM-5沸石分子筛的比较  54-56
    4.2.1 分子筛形貌的比较  55
    4.2.2 分子筛酸性的比较  55-56
    4.2.3 分子筛孔结构的比较  56
  4.3 小结  56-58
第5章多级孔道ZSM-5沸石分子筛在苯与甲醇烷基化中的应用  58-62
  5.1 结果与讨论  58-60
    5.1.1 多级孔道ZSM-5和普通ZSM-5分子筛上苯与甲醇烷基化产物含量对比  58-59
    5.1.2 多级孔道ZSM-5和普通ZSM-5分子筛上苯与甲醇烷基化催化性能对比  59-60
  5.2 小结  60-62
第6章结论  62-63
参考文献  63-67
致谢  67

多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其在苯与甲醇烷基化中的应用

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