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复合金属氧化物催化剂上的二甲醚催化燃烧研究

作　者: 吴武玲
导　师: 方奕文
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 二甲醚 催化燃烧 复合金属氧化物 催化剂
分类号: O643.21
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


我国能源资源状况是“富煤、缺油、少气”,预计到2010年石油消耗的对外依存度可能达到60%左右,天然气也存在同样的问题。解决我国的能源问题,已经成为当务之急。二甲醚（DME）的16烷值高于柴油,随着合成气一步法制二甲醚研究的不断深入,以及二甲醚催化燃烧低污染和低噪音的优点,其必将成为民用燃料和车用燃料优良的代用品。开展二甲醚的催化燃烧研究,成为当前的一大热点。本论文首先选用二甲醚和氧气为原料气,考察二甲醚在Pd/SiO2、Ce1-xFexO2、Ce1-xCuxO2、Ce1-xFexO2/γ-Al2O3、Ce1-xCuxO2/γ-Al2O3等催化剂上的催化燃烧反应性能。然后将氧气改为空气,考察纯氧气氛中效果较好的Ce1-xCuxO2/γ-Al2O3催化剂的二甲醚催化燃烧活性。结果如下:1.0.1%～1.0%Pd/SiO2催化剂的二甲醚催化燃烧活性最好的是:1.0%Pd/SiO2催化剂,其起燃温度(即二甲醚转化率达到10%时的温度,记作T10)是211℃,完全转化温度(即二甲醚转化率达到90%时的温度,记作T90)是238℃。与空管实验比较,二甲醚起燃温度降低了91℃。2.用柠檬酸-凝胶法制备的Ce1-xFexO2（x=0～1）催化剂对二甲醚催化燃烧的活性最好的是:Ce0.6Fe0.4O2催化剂,其T10=274℃,T90=279℃;用沉淀法制备的Ce1-xFexO2（x=0.1～0.9）催化剂对二甲醚催化燃烧活性最好的是:Ce0.9Fe0.1O2催化剂,其T10=275℃,T90=280℃,两种方法制备的催化剂效果相当。3.改变活性组分Fe为Cu,用柠檬酸-凝胶法和沉淀法制备的Ce1-xCuxO2（x=0.1～0.9）催化剂中,对二甲醚催化燃烧的活性最好的都是:Ce0.7Cu0.3O2催化剂。柠檬酸-凝胶法制备的该催化剂T10=230℃,T90=235℃;而沉淀法制备的该催化剂T10=245℃,T90=255℃。与铁作为活性组分所制备的催化剂相比,此类催化剂效果明显更好,且其中效果最好的催化剂二甲醚起燃温度较之空管实验降低了72℃。4.1.5%Ce1-xFexO2-x/γ-Al2O3催化剂中,1.5%Ce0.9Fe0.1O1.9/γ-Al2O3催化剂的活性最高,其T10=257℃,T90=264℃;1.5%Ce1-xCuxO2-x/γ-Al2O3催化剂中1.5%Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂的活性最高,其T10=198℃,T90=231℃。二甲醚起燃温度比空管时降低了104℃,效果明显比铈铁负载型催化剂要好,甚至比贵余属Pd负载的催化剂还好。5.在235℃的反应温度下,考察1.5%Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂的寿命,222h连续活性实验后,二甲醚转化率始终保持在90%以上,催化剂无失活表现。6.二甲醚和空气的催化燃烧实验结果表明,1.5%Ce1-xCuxO2-x/γ-Al2O3催化剂的活性最高的仍然是Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂,其T10=224℃,T90=230℃,效果与在氧气氛中的燃烧相近。7.比表面积和X射线衍射分析结果表明,1.5%Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂的具有最大的比表面积,且Ce0.1Cu0.9O1.1高度分散在γ-Al2O3表面,这可能是该催化剂活性高、稳定好的主要原因。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-12
第一章 绪论  12-24
  1.1 催化燃烧的概念及用途  12
  1.2 催化燃烧基本原理  12-13
    1.2.1 催化剂的作用  12-13
    1.2.2 O_2分子的活化及活性  13
  1.3 催化燃烧催化剂的种类  13-15
    1.3.1 催化燃烧催化剂种类及其优缺点  13-14
    1.3.2 各类催化剂的研究进展  14-15
  1.4 催化燃烧的几种反应  15-16
    1.4.1 甲烷的催化燃烧及其催化剂的研究现状  15
    1.4.2 苯类和其它几种物质的催化燃烧及其催化剂研究进展  15-16
    1.4.3 二甲醚催化燃烧的研究现状  16
  1.5 二甲醚的理化性质、合成途径及其用途  16-20
    1.5.1 二甲醚的理化性质  16-17
    1.5.2 二甲醚的合成  17-20
    1.5.3 二甲醚的用途  20
  1.6 二甲醚的氧化燃烧性能和机理  20-21
  1.7 二甲醚催化燃烧的研究背景  21-22
  1.8 本论文研究目标和研究内容  22-23
  1.9 课题来源  23-24
第二章 实验部分  24-30
  2.1 化学试剂及实验仪器  24-25
  2.2 催化剂的制备  25-27
    2.2.1 0.1%～1.0%Pd/SiO_2催化剂的制备  25
    2.2.2 Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂的制备  25-26
    2.2.3 Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂的制备  26
    2.2.4 1.5%Ce_(1-x)Fe_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂的制备  26
    2.2.5 1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂的制备  26-27
  2.3 催化剂的活性评价  27-28
    2.3.1 催化剂活性评价流程图  27
    2.3.2 催化剂活性评价方法  27-28
  2.4 数据处理方法  28
  2.5 催化剂的表征  28-30
    2.5.1 X-射线衍射分析(XRD)  28
    2.5.2 催化剂比表面积分析(BET)  28
    2.5.3 催化剂氧化还原性能分析(TPR)  28-30
第三章 0.1%～1.0%Pd/SiO_2催化剂上DME的催化燃烧性能  30-34
  3.1 引言  30
  3.2 催化剂活性评价  30
  3.3 结果与讨论  30-33
    3.3.1 纯氧气氛中的空管实验  30-31
    3.3.2 0.1%～1.0%Pd/SiO_2催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  31-32
    3.3.3 空管和1.0%Pd/SiO_2催化剂上二甲醚燃烧反应的产物比较  32-33
  3.4 小结  33-34
第四章 DME在金属氧化物Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂上的反应性能  34-41
  4.1 引言  34
  4.2 催化剂活性评价  34-35
  4.3 结果和讨论  35-38
    4.3.1 柠檬酸-凝胶法制备的Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  35-36
    4.3.2 沉淀法制备Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  36
    4.3.3 不同催化剂上二甲醚催化燃烧性能比较  36-37
    4.3.4 两种方法制备的Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂上二甲醚燃烧反应的产物比较  37-38
  4.4 比表面积分析(BET)  38-39
  4.5 小结  39-41
第五章 DME在金属氧化物Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂上的反应性能  41-50
  5.1 引言  41
  5.2 催化剂活性评价  41
  5.3 结果与讨论  41-45
    5.3.1 柠檬酸-凝胶法制备的Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  42
    5.3.2 沉淀法制备Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  42-43
    5.3.3 不同催化剂上二甲醚催化燃烧性能比较  43-44
    5.3.4 两种方法制备的Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂上二甲醚燃烧反应产物生成率  44-45
  5.4 X-射线衍射分析(XRD)  45-46
    5.4.1 柠檬酸-凝胶法制备的Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂的XRD分析  45-46
    5.4.2 沉淀法制备的Ce_(1-x)Cu_xO_2催化剂的XRD分析  46
  5.5 催化剂的氧化还原性能  46-47
  5.6 催化剂的比表面积分析(BET)  47-48
  5.7 小结  48-50
第六章 DME在1.5%Ce_(1-x)Fe_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂和1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_O_3催化剂上的反应性能  50-58
  6.1 引言  50
  6.2 催化剂活性评价  50
  6.3 结果与讨论  50-53
    6.3.1 1.5%Ce_(1-x)Fe_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  50-51
    6.3.2 1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  51-52
    6.3.3 两类催化剂的二甲醚燃烧产物生成率  52-53
  6.4 1.5%Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3催化剂稳定性实验  53-54
  6.5 X-射线衍射分析(XRD)  54-55
  6.6 催化剂的氧化还原性能分析  55-56
  6.7 1.5%Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3催化剂的BET分析  56
  6.8 小结  56-58
第七章 空气条件下DME在1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂上的反应性能  58-63
  7.1 引言  58
  7.2 催化剂活性评价  58
  7.3 结果与讨论  58-61
    7.3.1 空气气氛中的空管实验  58-59
    7.3.2 1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂上的二甲醚催化燃烧性能  59-60
    7.3.3 空气气氛中空管和1.5%Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂上二甲醚燃烧反应的产物生成率  60-61
  7.4 小结  61-63
结论与展望  63-65
  1 结论  63-64
  2 展望  64-65
参考文献  65-74
攻读硕士期间发表的论文  74-75
致谢  75

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 燃烧、爆炸和爆破 > 燃烧
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