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二氧化碳/甲醇电化学合成碳酸二甲酯电催化材料的研究

作　者: 王选芸
导　师: 刘素琴
学　校: 中南大学
专　业: 应用化学
关键词: 纳米多孔金属电活化二氧化碳碳酸二甲酯聚苯胺/银离子液体
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

采用脱合金法制备了纳米多孔铜(NPC),考察了热处理温度、沉积时间等因素对NPC结构和形貌的影响。结果表明,以电沉积锌10min,200℃热处理2 h,在盐酸电解质中自腐蚀24 h样品的性能和形貌最好。以脱合金法制备的NPC为模板,使用水合肼作为还原剂,与贵金属盐前驱体之间发生还原反应,将贵金属Pt或者Ag沉积在NPC模板上,制备出了具有三维双连续多孔的双金属催化剂。在催化性能测试中发现NPC-Pt催化剂对二氧化碳在离子液体中电还原具有优异的催化活性。并初步研究了双金属催化剂的交流阻抗性质。实现了温和条件下,以离子液体BmimBF4为溶剂,不需添加另外的支持电解质,电活化C02与甲醇合成碳酸二甲酯,提供了一条碳酸二甲酯的绿色合成途径。合成优化条件为：反应温度为55℃时,在5 ml饱和了C02的离子液体BmimBF4中,以NPC-Pt作为阴极材料,Mg为牺牲阳极,Ag丝作为参比电极,电解电位为-2.0 V,电解电量为1.0F／mol,甲醇浓度为0.14 mol／L,加入三倍甲醇物质的量的碘甲烷,回流5h,对产物进行分离蒸馏,此条件下终产物DMC的产率为77.3%。根据实验结果对反应机理进行了初步推测,CO2电还原生成CO2.-,此阴离子自由基与BmimBF4的阳离子结合形成了离子对,在加入底物和烷基化试剂后生成了目标产物。研究了在超声的条件下成功合成了聚苯胺／银纳米复合材料。探讨了该材料的热稳定性和电催化性能。结果表明聚苯胺／银纳米复合材料的热稳定性与聚苯胺相比得到极大的提高,热分解温度接近600℃。聚苯胺／银纳米复合电极将银粒子嵌入到聚苯胺基体中,对C02在离子液体中具有良好的催化活性和性能稳定性。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章绪论  9-26
  1.1 引言  9-10
  1.2 二氧化碳的性质和电化学还原固定二氧化碳  10-14
    1.2.1 二氧化碳的物理化学性质  10-11
    1.2.2 电化学还原固定二氧化碳  11-14
  1.3 碳酸二甲酯的合成与应用  14-18
    1.3.1 国内外碳酸二甲酯市场现状及发展前景  14-15
    1.3.2 碳酸二甲酯合成技术的研究  15-18
  1.4 纳米材料在电催化合成中的应用  18-24
    1.4.1 纳米多孔金属材料  18-21
    1.4.2 聚苯胺/银纳米粒子复合材料  21-24
  1.5 本课题的研究内容、创新点和意义  24-26
    1.5.1 本文研究的内容  24
    1.5.2 创新之处  24-25
    1.5.3 研究意义  25-26
第二章纳米多孔铜及复合材料的制备和电催化性能研究  26-41
  2.1 引言  26-27
  2.2 实验部分  27-29
    2.2.1 实验试剂及仪器  27-28
    2.2.2 样品的制备  28
    2.2.3 样品的表征  28-29
  2.3 结果与讨论  29-39
    2.3.1 热处理温度对Cu-Zn合金形成的影响  29-30
    2.3.2 沉积时间对Cu-Zn合金形成的影响  30-31
    2.3.3 纳米多孔铜(NPC)的结构和形貌  31-32
    2.3.4 纳米管道状Pt/NPC的结构和形貌  32-33
    2.3.5 纳米多孔Ag/Cu合金的结构和形貌  33-35
    2.3.6 电化学性能测试  35-39
  2.4 本章小结  39-41
第三章离子液体中CO_2/甲醇电化学合成碳酸二甲酯的研究  41-52
  3.1 引言  41-42
  3.2 实验部分  42-44
    3.2.1 实验试剂及仪器  42
    3.2.2 二氧化碳/甲醇电化学合成碳酸二甲酯  42-43
    3.2.3 产物的测定  43-44
  3.3 结果与讨论  44-51
    3.3.1 恒电位电解  44
    3.3.2 电极材料的影响  44-46
    3.3.3 反应温度的影响  46-47
    3.3.4 甲醇浓度的影响  47-48
    3.3.5 电解电位的影响  48-49
    3.3.6 离子液体的重复使用  49
    3.3.7 CO_2/甲醇电化学合成DMC的可能反应机理  49-51
  3.4 本章小结  51-52
第四章聚苯胺/银纳米材料电催化还原二氧化碳的研究  52-63
  4.1 引言  52-53
  4.2 实验部分  53-55
    4.2.1 实验试剂及仪器  53-54
    4.2.2 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的制备  54
    4.2.3 聚苯胺/银复合材料的表征  54-55
    4.2.4 复合材料用于二氧化碳/甲醇电化学合成碳酸二甲酯  55
  4.3 结果与讨论  55-61
    4.3.1 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的UV-Vis光谱分析  55-56
    4.3.2 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的FT-IR光谱分析  56-57
    4.3.3 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的结构和形貌表征  57-58
    4.3.4 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的热稳定性能  58-60
    4.3.5 聚苯胺和聚苯胺/银纳米复合材料的电催化性能  60-61
  4.4 本章小结  61-63
第五章结论与展望  63-66
  5.1 结论  63-65
  5.2 展望  65-66
参考文献  66-75
致谢  75-76
攻读硕士学位期间主要的研究成果  76

二氧化碳/甲醇电化学合成碳酸二甲酯电催化材料的研究

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