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多溴联苯醚（BDE15、BDE47）在鲫鱼体内的生物累积与转化

作　者: 程杰
导　师: 高士祥
学　校: 南京大学
专　业: 环境科学
关键词: PBDEs 淡水鱼生物累积代谢 OH-PBDEs
分类号: X174
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)作为一类典型的溴代阻燃剂,被广泛地应用于各种领域,如塑料、电子产品、聚氨酯泡沫、纺织品等中。高浓度的PBDEs已经在不同的非生物环境包括水、沉积物、大气、室内空气及各种生物体中被检出。由于PBDEs这类化合物具有环境持久性、远距离传输性、生物可累积性及相应的毒性效应,引起了越来越多的关注。而作为PBDEs的衍生物之一的羟基化PBDEs (OH-PBDEs),可能具有比母体更大的毒性效应,这类物质已被证实具有抗雌激素及干扰甲状腺动态平衡等。国内外的大量研究已经证实,PBDEs能在生物体内发生脱溴还原的代谢过程,哺乳动物的PBDEs暴露研究已经发现,OH-PBDEs可由母体PBDEs代谢而形成。然而,关于低溴代PBDEs在鱼体内的代谢研究,特别是氧化代谢途径的活体暴露研究还比较少。本论文的研究目标是实验室模拟PBDEs的鱼体暴露,以评价低溴代PBDEs在活体暴露淡水鱼体内的生物累积和转化行为。采用两种暴露途径——半静态水质接触染毒法及食物染毒法,研究了两种PBDEs (4,4’-dibromodiphenyl ether, BDE15及2,2’,4,4’-dibromodiphenyl ether, BDE47)在淡水鲤科鱼一一鲫鱼(Carassius auratus)体内的生物累积、分布规律、排泄、净化及生物转化行为。并采用气质联用(Gas Chromatography-Mass Spectrometry, GC-MS/MS)对代谢产物进行分析鉴定。主要研究内容和结果如下：(1)结合加速溶剂萃取仪(Accelerated Solvent Extraction, ASE)、凝胶渗透色谱仪(Gel Permeation Chromatography, GPC)、酸性硅胶柱、气相色谱仪(Gas Chromatography)及气相色谱-质谱联用仪(GC-MS),建立了生物体内多溴联苯醚及其代谢产物的分析方法。(2)通过水相暴露途径,测定了鲫鱼不同组织对BDE15的生物富集参数,结果表明鲫鱼能快速的吸收富集BDE15,特别是鳃和肝组织中富集量最多,生物富集系数(BCF)分别为1.69x105及1.28x105,高于肌肉组织。利用GC-MS/MS分析,在鲫鱼体内发现5种BDE15的代谢产物。除了两种脱溴还原产物外,其他3种为氧化代谢产物：一羟基BDE15,二羟基BDE15及溴苯酚。这些结果表明,在活体暴露鲫鱼体内,通过BDE15的氧化代谢形成了羟基化(OH-)代谢产物。(3)通过食物暴露途经,测定了鲫鱼不同组织对BDE15和BDE47的生物累积参数。与水相暴露不同,BDE15及BDE47更倾向于在肝中积累,它们在肝中的生物放大系数(BMF)分别为1.083及1.145,同样要远高于肌肉中的。同样地,肝及肠内物质中检测出几种BDE47的代谢产物,进一步表明了脱溴不是PBDEs在鲫鱼体内唯一的代谢途径。其它四种代谢途径：羟基化、脱溴／羟基化、甲氧基化及醚键断裂,分别形成羟基化-四溴联苯醚(OH-tetraBDEs)、羟基化-三溴联苯醚(OH-triBDEs)及二溴苯酚。这些结果较为充分的阐明了PBDEs在淡水鱼体内的代谢途径。(4)分析了PBDEs (BDE15、BDE47及BDE209)食物暴露时,鲫鱼肝中7-乙氧基异吩嗯唑-O-脱乙基酶(EROD),乙氧香豆素-O-脱乙基酶(ECOD),谷胱甘肽转移酶(GST),及血清总thyroine (T4)及triiodothyronine (T3)水平,结果表明：EROD及ECOD的酶活被诱导,GST活性受到抑制,总T3、T4的含量在暴露后期有所减少；可能是由于CYP450酶系催化形成氧化代谢产物而引起的。(5)以南京化工园区为例,通过调查居民食物构成中鱼类的消费量,初步估算和评价了通过食用鱼类摄入PBDEs的风险,居民食用鱼类的PBDEs摄入量最高为1.63ng/kg体重/d,低于Damerud等推荐的最低观察有害效应水平(LOAEL)1mg/kg体重/d,基本没有健康风险。本论文研究可得出,PBDEs在鲫鱼体内快速累积,羟基化PBDEs代谢产物可能是通过CYP450酶的催化作用而形成的。进一步的研究需阐明PBDEs在鱼体内的代谢机理,及确定在催化PBDEs代谢过程中起到关键作用的组织或酶系。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-10
目录  10-12
索引  12-15
第一章绪论  15-31
  1.1 溴系阻燃剂  15-17
    1.1.1 溴系阻燃剂简介  15-16
    1.1.2 多溴联苯醚的应用现状  16-17
  1.2 环境中多溴联苯醚的研究现状  17-21
    1.2.1 环境样品中PBDEs的前处理方法  18-20
    1.2.2 环境中PBDEs的污染状况  20-21
  1.3 PBDEs的生物累积和生物放大  21-28
    1.3.1 PBDEs在生物体内的富集  21-23
    1.3.2 PBDEs在生物体内的生物转化研究  23-26
    1.3.3 PBDEs的生态毒理效应  26-28
  1.4 人体暴露途径及剂量估算  28-29
  1.5 本文的研究目标和内容  29-31
第二章 4,4’-二溴联苯醚在鲫鱼体内的富集与生物转化  31-61
  2.1 引言  31-32
  2.2 实验部分  32-39
    2.2.1 试剂与材料  32-33
    2.2.2 BDE 15急性毒性实验  33-34
    2.2.3 暴露实验  34-35
    2.2.4 水中BDE 15的分析方法  35
    2.2.5 鱼体组织BDE 15的分析方法优化  35-36
    2.2.6 BDE 15在鱼体内生物转化产物分析方法  36-37
    2.2.7 仪器及条件  37-38
    2.2.8 质控与数据分析  38-39
  2.3 结果与讨论  39-60
    2.3.1 BDE 15对斑马鱼的急性毒性LCso  39-40
    2.3.2 鱼组织样品中BDE 15分析方法的确定  40-43
    2.3.3 BDE 15在鲫鱼体内的富集、分布  43-45
    2.3.4 BDE 15在鲫鱼体内的生物富集参数  45-46
    2.3.5 BDE 15在鲫鱼体内代谢产物的鉴定  46-58
    2.3.6 生物转化途径分析及代谢机理探讨  58-60
  2.4 小结  60-61
第三章食物暴露途径下BDE 15、47在鲫鱼体内的积累及生物转化  61-81
  3.1 引言  61-62
  3.2 实验部分  62-64
    3.2.1 试剂与材料  62
    3.2.2 染毒食物的制备  62
    3.2.3 暴露实验  62-63
    3.2.4 样品分析方法  63
    3.2.5 仪器条件  63-64
    3.2.6 数据分析  64
  3.3 结果与讨论  64-79
    3.3.1 BDE 15、BDE 47在鲫鱼体内的累积、分布  64-67
    3.3.2 BDE 15、BDE 47食物暴露途径下的累积参数  67-69
    3.3.3 BDE 47在鲫鱼体内代谢产物的鉴定  69-79
  3.4 小结  79-81
第四章多溴联苯醚食物暴露对鲫鱼的生态毒理效应  81-91
  4.1 引言  81-82
  4.2 实验部分  82-84
    4.2.1 试剂与材料  82
    4.2.2 实验设计  82-83
    4.2.3 酶活测定方法及组织切片的制备  83-84
    4.2.4 血清THs水平的测定  84
    4.2.5 数据分析  84
  4.3 结果与讨论  84-89
    4.3.1 对肝中ECOD、EROD酶活的影响  84-87
    4.3.2 对肝中GST酶活的影响  87-88
    4.3.3 对血清中T_3、T_4含量的影响  88-89
  4.4 小结  89-91
第五章南京化工园区人群PBDEs暴露量估算  91-97
  5.1 引言  91
  5.2 人体通过食用鱼类暴露鱼PBDEs的剂量估算  91-96
    5.2.1 模型框架及暴露参数的确定  91-93
    5.2.2 PBDEs暴露总量的估算  93-94
    5.2.3 各种PBDEs同系物的估算  94-96
  5.3 小结  96-97
第六章结论与展望  97-99
  6.1 研究结论  97-98
  6.2 结果展望  98-99
本文的创新点  99-101
参考文献  101-119
附录A：博士期间的其他工作  119-137
附录B：攻读博士学位期间取得的科研成果  137-139
致谢  139-140

多溴联苯醚（BDE15、BDE47）在鲫鱼体内的生物累积与转化

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