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SnO₂体相改性Al₂O₃、SiO₂传统刚性载体负载Pd用于CO和CH₄的催化氧化

作　者: 李玉成
导　师: 王翔
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: Pd SnO2 Al2O3 SiO2 固溶体 CO催化氧化 CH4催化燃烧
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

催化氧化是消除CO和CH4污染的有效方法,目前负载贵金属型催化剂仍然是最有效的催化剂,所以设计制备性能更好的载体以降低贵金属用量是人们努力的目标。本研究用共沉淀方法合成了一系列不同Sn/M (M=A1、Si)摩尔比的SnO2-MxOy (M=A1、Si)复合氧化物载体,用于负载贵金属Pd制备催化剂。通过氮气吸附脱附(N2-BET)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂的物理化学性质。结果表明,SnO2-MxOy (M=A1、Si)复合金属氧化物载体有更优良的热稳定性和更大的比表面积,并且此类复合氧化物载体含有活泼的氧中心。研究表明,A13+离子能够进入四方金红石型Sn02的晶格形成固溶体结构。优化的Sn/A1摩尔比为7/3的载体SnAl73用作Pd载体时,由于其具有较大比表面积,可以提高Pd的分散度；同时具有适量的活泼氧,可增强Pd和载体间的强相互作用,因此Pd/SnA173有最好的CO催化氧化活性。水蒸气的存在对Pd/SnA173催化剂的活性有负效应,但与纯A1203载体相比,Sn02的存在使负效应减弱。另外发现,水的存在不会对催化剂造成永久性的失活,这种负面效应是可逆的。总之,具有合适配比的SnO2-Al2O3复合金属氧化物是比纯Sn02和A1203更优良的催化剂载体,负载更少量Pd可以获得与含常量贵金属催化剂相当的催化活性。这表明SnO2-Al2O3复合载体负载的催化剂具有被应用于实际尾气净化过程中的潜在价值。另外,基于Sn02-A1203的结果,还利用同样的方法对Sn02改性另一传统刚性载体Si02进行了尝试。

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