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偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究

作　者: 王兴慧
导　师: 朱桂茹
学　校: 中国海洋大学
专　业: 分析化学
关键词: 短孔道SBA-15 偕胺肟基官能化铀吸附
分类号: O647.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

偕胺肟基类吸附剂可以选择性与铀离子螯合形成配合物而被认为是海水提铀的最佳材料，但目前偕胺肟基材料以纤维和树脂形态为主，存在着吸附速率慢、亲水性差、吸附容量低等问题。有机功能化介孔二氧化硅材料用于水体中金属离子吸附已成为研究热点，它将介孔二氧化硅优异性能诸如高比表面积、有序孔道结构以及有机基团的选择性结合起来，而发展成为具有吸附速率快、吸附容量高等优异吸附性能的吸附剂。本文制备了偕胺肟基有机官能化的介孔二氧化硅中并研究了其对铀的吸附性能。首先，对比研究了两种不同孔道SBA-15对铀的吸附性能，结果表明短孔道SBA-15吸附性能优于长孔道SBA-15，吸附30min达到平衡，其饱和吸附量分别为311mg·g^-1、227mg·g^-1，吸附最佳pH均为6，对低浓度的铀溶液有较佳的吸附作用。两种孔道SBA-15对铀的吸附均符合准二级动力学模型，短孔道SBA-15其吸附等温线符合Langmuir方程和Freundlich方程，表明了单层覆盖和多层吸附相结合的吸附模式，长孔道SBA-15其吸附等温线符合Langmuir方程，体现了单层吸附模式；脱附实验表明长孔道结构限制吸附和脱附过程，进一步证实短孔道结构有利于吸附的进行；吸附前后红外光谱变化表明吸附过程主要是靠SBA-15中存在的Si-OH和Si-O-Si基团；然后，以短孔道SBA-15为基体，分别采用共聚法和后嫁接法合成氰基改性短孔道SBA-15，后经胺肟化转化为偕胺肟基官能化的短孔道SBA-15。通过元素分析和吸附性能评价表明，共聚法中TEOS预水解时间为2h所制备材料的氰基含量最高，胺肟化后材料对铀的吸附量最高；材料结构有序度随CTES摩尔量增高而逐渐下降。CTES用量对后嫁接氰基改性短孔道SBA-15的形貌以及结构有序度无明显影响，氰基改性后材料仍呈现规则的片状形貌，保持高度有序的二维六方介孔结构。氰基材料具有一定的机械稳定性，胺肟化作用对材料的形貌以及结构有序度无明显影响。材料结构有序度和氰基含量两方面共同作用影响材料对铀的吸附量。对于共聚法合成，当CTES摩尔量为20%时，氰基材料依然能呈现有序的二维六方介孔结构，氰基含量为1.34mmol·g^-1，其在胺肟化后对铀的吸附最高，为516mg·g^-1。对于后嫁接法合成，以CTES质量摩尔浓度为20mmol/g的氰基改性胺肟化后材料对铀的吸附重现性最好，为626mg·g^-1，相应氰基材料氰基含量为4.44mmol·g^-1。相比共聚法合成，后嫁接法合成材料的吸附量高，但其CTES用量要高于共聚法。最后，研究了偕胺肟基官能化短孔道SBA-15对铀的吸附性能。吸附受初始溶液pH的影响较大，最佳吸附pH为6，吸附速率快，50min达到平衡吸附量650mg·g^-1。研究初始浓度对吸附的影响表明偕胺肟基官能化短孔道SBA-15适宜处理低浓度含铀溶液。以准一级、准二级动力学方程拟合了偕胺肟基功能化对铀的动态吸附过程，相关回归分析结果表明铀离子在偕胺肟基功能化短孔道SBA-15上的吸附过程符合准二级动力学方程，相应拟合吸附量为649mg·g^-1。以Langmuir和Freundlich两等温吸附模型拟合吸附过程，结果表明铀离子在偕胺肟基官能化短孔道SBA-15上的吸附过程符合两种等温吸附模型，其Langmuir饱和吸附量为625mg·g^-1，Freundlich吸附常数n=3.43表明吸附作用很强，体现了单层吸附与多层吸附相结合的吸附模式。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-13
1 文献综述  13-28
  1.1 引言  13
  1.2 铀的提取方法  13-21
    1.2.1 化学沉淀法  13-14
    1.2.2 萃取法  14
    1.2.3 膜法  14
    1.2.4 离子交换法  14-15
    1.2.5 吸附法  15-21
      1.2.5.1 无机吸附剂  15-18
      1.2.5.2 有机吸附剂  18-19
      1.2.5.3 生物吸附剂  19-20
      1.2.5.4 吸附剂比较  20-21
  1.3 介孔二氧化硅材料  21-22
    1.3.1 共溶剂法合成短孔道 SBA-15  21
    1.3.2 金属离子法合成短孔道 SBA-15  21-22
    1.3.3 其他方法合成短孔道 SBA-15  22
  1.4 介孔二氧化硅材料改性方法  22-26
    1.4.1 共聚法  22-24
    1.4.2 后嫁接法  24-25
    1.4.3 其他改性方法  25
    1.4.4 短孔道 SBA-15 改性应用  25-26
  1.5 本文选题依据和主要研究内容  26-28
2 SBA-15 对铀的吸附性能  28-42
  引言  28
  2.1 实验部分  28-31
    2.1.1 实验试剂  28-29
    2.1.2 实验仪器  29
    2.1.3 实验方法  29-31
    2.1.4 材料表征  31
  2.2 结果和讨论  31-41
    2.2.1 基体 SBA-15 的表征  31-33
    2.2.2 初始 pH 对吸附的影响  33-34
    2.2.3 吸附时间对吸附的影响  34-35
    2.2.4 脱附  35-36
    2.2.5 初始浓度对吸附的影响  36-37
    2.2.6 吸附动力学  37-38
    2.2.7 吸附等温线  38-40
    2.2.8 吸附红外分析  40-41
  2.3 本章小结  41-42
3 共聚法和后嫁接法合成氰基功能化短孔道 SBA-15  42-64
  引言  42
  3.1 实验部分  42-46
    3.1.1 实验试剂  42-43
    3.1.2 实验仪器  43-44
    3.1.3 实验方法  44-46
    3.1.4 材料表征  46
  3.2 结果和讨论  46-62
    3.2.1 TEOS 预水解时间的影响  46-51
    3.2.2 CTES/TEOS 摩尔比的影响  51-57
    3.2.3 CTES 用量对后嫁接法合成的影响  57-62
  3.3 本章小结  62-64
4 偕胺肟基官能化短孔道 SBA-15 对铀的吸附性能  64-73
  引言  64
  4.1 实验部分  64-65
    4.1.1 实验试剂  64-65
    4.1.2 实验仪器  65
    4.1.3 实验方法  65
  4.2 结果和讨论  65-72
    4.2.1 初始溶液 pH 对吸附的影响  65-66
    4.2.2 吸附时间对吸附的影响  66-67
    4.2.3 初始溶液浓度对吸附的影响  67-69
    4.2.4 吸附动力学  69
    4.2.5 吸附等温线  69-71
    4.2.6 吸附前后红外解析  71-72
  4.3 本章小结  72-73
5 总结  73-75
参考文献  75-86
致谢  86-87
个人简历  87
硕士期间发表的学术论文  87-88

偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究

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