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铈系低温SCR多元催化剂制备及其脱硝性能研究

作　者: 周曰
导　师: 潘卫国
学　校: 上海电力学院
专　业: 热能工程
关键词: NO_x 选择性催化还原 CeO2 低温实验研究量子化学
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

NO_x为火电厂排放的主要大气污染物，是造成酸雨和光化学烟雾等污染现象的重要成因。为了控制燃煤造成的NO_x污染，目前火电厂主要采取选择性催化还原方法对其进行脱除。在该方法中广泛运用钒系催化剂，这类催化剂存在活性范围小（300-400℃）、容易被烟气中的SO₂造成中毒、使用后生成N₂O及含钒毒物造成二次环境污染等问题。所以开发一种新型高效环境友好型催化剂广泛受到关注。CeO₂是一种廉价、用途广泛的轻稀土氧化物，具有抗硫性强、热稳定性好、化学活性高、储氧和释氧能力强等特点，并可改变催化剂中活性组分在载体上的分散情况，明显提高其催化性能。本文针对铈系催化剂，通过改变煅烧温度、前驱体、制备方法、增加载体等手段，对制得的催化剂进行活性评价及SO₂毒化实验。并利用BET、XRD、H₂-TPR、NH₃-TPD、XPS表征分析，判断催化剂的结构，揭示催化反应机理及抗硫性能，以期为探索高效经济环保的SCR催化剂的研究及其工业化应用提供参考。发生多相催化反应的前提是化学吸附，所以本文采用量子化学计算方法来研究低温SCR催化剂表面化学吸附NO的状态，初步了解吸附在化学反应过程中的作用，揭示实验不能表现的微观过程和脱硝机理。研究表明，催化剂前驱体采用硝酸铈，在温度350℃下煅烧6小时，采用溶胶凝胶法制备的CeO₂/Al₂O₃催化剂，在低温条件下脱硝活性高，抗SO₂毒化能力强。同时，Al₂O₃作为催化剂载体能很好的分散活性组分，吸附位的结合力强，能促使催化剂和NO之间发生电荷转移，并且电荷转移在吸附过程中起重要作用。通过以上研究，探明了此类催化剂上进行的SCR反应及SO₂对催化剂的毒化机理，为今后低温SCR催化剂的改进提供进一步的理论依据。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-11
第一章绪论  11-18
  1.1 研究背景  11-12
  1.2 燃煤电站脱硝方法  12-14
    1.2.1 燃煤电站脱硝方法  12
    1.2.2 选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction)  12-13
    1.2.3 SCR 反应器安装布置  13-14
  1.3 低温 SCR 催化剂的研究进展  14-17
  1.4 研究目标和研究内容  17-18
    1.4.1 研究目标  17
    1.4.2 研究内容  17-18
第二章实验装置及催化剂制备、分析表征方法  18-26
  2.1 低温 SCR 脱硝实验装置及活性评价  18-20
    2.1.1 低温 SCR 脱硝实验装置  18-19
    2.1.2 活性评价  19-20
  2.2 催化剂制备材料和方法  20-23
    2.2.1 实验仪器  20-21
    2.2.2 催化剂制备方法  21-23
  2.3 催化剂分析表征方法  23-26
    2.3.1 晶体形态分析(XRD)  23
    2.3.2 晶体形貌分析(SEM)  23-24
    2.3.3 比表面积和孔结构分析(BET)  24
    2.3.4 氢气升温吸附分析(H_2-TPR)及氨气升温脱附分析(NH_3-TPD)  24-25
    2.3.5 X 射线光电子能谱(XPS)  25-26
第三章不同煅烧温度对 CeO_2催化剂低温 SCR 反应研究  26-33
  3.1 不同煅烧温度对 CeO_2催化剂低温 SCR 活性的影响  26
  3.2 不同煅烧温度对 CeO_2催化剂的物化特性研究  26-31
    3.2.1 比表面积和孔结构分析  26-27
    3.2.2 XRD 分析  27-28
    3.2.3 SEM 表征分析  28-29
    3.2.4 TPR 和 TPD 表征分析  29-30
    3.2.5 XPS 分析  30-31
  3.4 本章小结  31-33
第四章不同前驱体及 SO_2毒化对 CeO_2催化剂低温 SCR 反应研究  33-40
  4.1 不同前驱体负载的 CeO_2催化剂低温 SCR 活性的影响  33
  4.2 SO_2对 CeO_2催化剂 SCR 活性的影响  33-34
  4.3 不同前驱体负载的 CeO_2催化剂的物化特性研究  34-38
    4.3.1 比表面积、孔结构及 XRD 分析  34-35
    4.3.2 SEM 表征分析  35-36
    4.3.3 TPR 和 TPD 表征  36-37
    4.3.4 XPS 分析  37-38
  4.4 本章小结  38-40
第五章不同制备方法对 CeO_2/Al_2O_3催化剂低温 SCR 反应研究  40-44
  5.1 不同制备方法对 CeO_2/Al_2O_3催化剂低温 SCR 活性的影响  40
  5.2 不同制备方法对 CeO_2/Al_2O_3催化剂低温 SCR 的物化特性研究  40-43
    5.2.1 比表面积和孔结构分析  40-41
    5.2.2 XRD 分析  41
    5.2.3 SEM 表征分析  41-42
    5.2.4 TPD 表征  42-43
  5.3 本章小结  43-44
第六章量子化学基本理论和计算方法  44-49
  6.1 量子化学基本理论  44-47
    6.1.1 量子力学基本方程-Schr dinger 方程  44
    6.1.2 从头计算法(ab initio)  44-45
    6.1.3 密度泛函数法(Density Functional Methods, DFT)  45
    6.1.4 半经验算法(Semi Empirical Method)  45-46
    6.1.5 布局(Mulliken)分析  46
    6.1.6 分子性质图  46-47
  6.2 化学吸附原理  47
  6.3 计算软件  47-48
    6.3.1 Material Studio 软件  47-48
    6.3.2 CASTEP 模块(Cambridge Serial Total Energy Package)  48
    6.3.3 Dmol3 模块  48
  6.4 本章小结  48-49
第七章低温 SCR 催化剂表面化学吸附 NO 的量子化学计算  49-59
  7.1 理论模型与计算方法  49
    7.1.1 理论模型  49
    7.1.2 吸附能  49
  7.2 Al_2O_3吸附 NO 的模型建立  49-52
    7.2.1 Al_2O_3表面的构建  49-50
    7.2.2 Al_2O_3晶群结构的优化  50
    7.2.3 构造 Al_2O_3(110)面  50-51
    7.2.4 NO 结构的优化  51
    7.2.5 构建 Al_2O_3吸附 NO 模型  51-52
  7.3 计算结果及分析  52-58
    7.3.1 计算结果  52-57
    7.3.2 吸附能量计算与分析  57
    7.3.3 NO 的吸附机理分析  57-58
  7.4 本章小结  58-59
第八章结论与展望  59-62
  8.1 全文总结  59-60
  8.2 本文的创新点  60
  8.3 工作展望  60-62
参考文献  62-67
致谢  67-68
攻读学位期间取得成果  68-69

铈系低温SCR多元催化剂制备及其脱硝性能研究

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