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萘在MCM-41负载的高分散Pt及钼基氮化物、磷化物催化剂上的加氢研究

作　者: 张丹丹
导　师: 代斌
学　校: 石河子大学
专　业: 应用化学
关键词: Pt 氮化钼磷化钼 MCM-41 萘加氢
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

近年来，随着对高质量油品需求的增加以及清洁环境法规的日益严格，车用燃料油和石油馏分中芳烃含量的降低对社会变得越来越重要，并且在现代炼油工业中扮演着一个重要的角色。脱除油品中的芳烃不仅可以减少有害气体的排放，而且能够提高油品的稳定性。因此，开发和研究具有高性能的芳烃饱和加氢催化剂一直是催化领域研究的热点。为此，本文主要做了以下三方面的工作：首先，采用乙二醇化学还原法（以PVP为分散剂和保护剂）、沉淀法制备出高分散性能的MCM-4l负载的纳米Pt催化剂，采用BET、XRD和TEM等表征方法对催化剂的表面结构性质进行了研究。结果表明，催化剂Pt-PVP/MCM-41具有金属Pt粒子的高分散性，粒径可调控性和分布均匀性，并且随着PVP/Pt摩尔比的增加，粒径减小且分布更加窄化。研究了负载型Pt催化剂的萘加氢反应性能，探讨了Pt/MCM-41催化剂的结构、分散性以及催化性能之间的关系。并且Pt-5PVP/MCM-41在萘加氢反应中表现出了极高的加氢性能，其原因在于高分散粒径较小Pt粒子，即较多的表面Pt原子数。其次，采用程序升温氮化法制备了MoxN（x=1和2; γ-Mo₂N和δ-MoN）/MCM-41，Mo₂N/MCM-41，并且进一步负载Ni盐，经过H2还原得到Ni-MoxN/MCM-41，Ni-Mo₂N/MCM-41催化剂。采用BET、XRD、TEM和EDX等表征方法对催化剂的结构进行了研究，以萘的正辛烷溶液为反应原料，考察了不同催化剂的加氢性能。结果表明，含氮化物的Ni的催化剂活性要优于Ni/MCM-41，是因为Ni和氮化物之间的协同作用。而Ni-MoxN/MCM-41表现出最高的加氢活性和对于十氢萘高选择性，这归因于MoN的引入。最后，用程序升温还原法和共浸渍法制备了负载型磷化钼和镍基催化剂，采用BET和XRD等表征方法对催化剂的结构进行了研究，对比考察了上述催化剂的萘加氢性能。研究结果表明，无焙烧的no-MoP/MCM-41催化剂的加氢活性优于焙烧的ca-MoP/MCM-41催化剂的，原因于no-MoP/MCM-41催化剂的高分散性和生成单一的MoP相。萘在负载磷化钼催化剂上加氢产物只有一种即四氢萘，对其选择性达到100%。

全文目录

摘要  5-6
Abstracts  6-9
第一章文献综述  9-22
  1.1 芳烃加氢的意义  9
  1.2 柴油中所含的芳烃化合物与十六烷值  9-11
  1.3 芳烃加氢反应的研究  11-13
    1.3.1 加氢开环反应机理  11
    1.3.2 芳烃加氢反应热力学和动力学  11-13
  1.4 脱芳工艺方法  13-14
    1.4.1 吸附法  14
    1.4.2 溶剂萃取法  14
    1.4.3 磺化法  14
    1.4.4 催化加氢法  14
  1.5 芳烃饱和加氢催化剂  14-20
    1.5.1 非贵金属类催化剂  15-16
    1.5.2 贵金属催化剂  16-17
    1.5.3 非晶态合金  17-18
    1.5.4 “类贵金属”催化剂  18-19
    1.5.5 过渡金属磷化物催化剂  19-20
  1.6 本论文的选题依据和研究内容  20-22
第二章实验部分  22-27
  2.1 实验原料  22-23
  2.2 实验仪器  23
  2.3 催化剂的活性评价  23-26
    2.3.1 催化剂性能评价装置  23-24
    2.3.2 产物分析  24-26
  2.4 催化剂的表征  26-27
    2.4.1 透射电镜(TEM)和(EDX)  26
    2.4.2 X 射线衍射（XRD）  26
    2.4.3 比表面积及孔结构（BET）  26-27
第三章高分散负载纳米 Pt 催化剂的制备及其加氢性能  27-36
  3.1 引言  27
  3.2 纳米 Pt/MCM-41 催化剂的制备与表征  27-31
    3.2.1 乙二醇化学还原法和沉淀法制备负载 Pt/MCM-41 催化剂  27-28
    3.2.2 负载 Pt/MCM-41 催化剂的表征  28-31
  3.3 不同 Pt/MCM-41 催化剂的萘加氢活性评价  31-34
  3.4 萘在 Pt/MCM-41 催化剂上的加氢路径  34-35
  3.5 本章小结  35-36
第四章钼基氮化物的制备及其加氢性能  36-46
  4.1 引言  36
  4.2 催化剂的制备与表征  36-40
    4.2.1 钼基氮化物和镍基催化剂的制备  36-37
    4.2.2 不同催化剂的表征  37-40
  4.3 不同催化剂的萘加氢活性评价  40-45
  4.4 本章小结  45-46
第五章钼基磷化物的制备及其加氢性能  46-54
  5.1 引言  46
  5.2 钼基磷化物的制备和表征  46-49
    5.2.1 钼基磷化物的制备  46
    5.2.2 钼基磷化物的表征  46-49
  5.3 钼基磷化物催化剂的萘加氢活性评价  49-52
  5.4 本章小结  52-54
第六章结论和展望  54-56
  6.1 结论  54
  6.2 展望  54-56
参考文献  56-64
致谢  64-65
作者简介  65-66
导师评阅表  66

萘在MCM-41负载的高分散Pt及钼基氮化物、磷化物催化剂上的加氢研究

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