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等离子体制备Ni/MCM-41催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响

作　者: 蒋教俊
导　师: 刘昌俊
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 辉光放电等离子体 Ni-MCM-41 甲烷二氧化碳重整反应甲烷分解
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 33次
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内容摘要

全球变暖近年来成为各国关注的热点,如何利用二氧化碳,降低其排放量,减少温室效应成为科学工作者面临的课题。同时,伴随石油资源的枯竭,天然气(主要成分为甲烷)的有效利用也成为热点问题。一条可行的途径是甲烷二氧化碳重整反应,它综合利用了二氧化碳和甲烷。对这个反应催化剂的研究具有重要的理论和现实意义。本文利用等离子体处理制备Ni/MCM-41催化剂,与常规制备法相比,Ni颗粒粒径变小,与载体作用力增强,分散性更好。将两种催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应,发现经等离子体处理的催化剂具有更高的活性,尤其在低温段。对反应后催化剂进行积碳分析,发现常规制备催化剂积碳量多于等离子体处理制备催化剂,说明等离子体处理的催化剂具有好的抗积碳性能。为研究等离子体处理催化剂的抗积碳原因,进行甲烷分解反应,结果表明,常规制备催化剂甲烷分解速率大于等离子体处理制备的催化剂,尤其在460-580 ?C之间。常规制备催化剂甲烷分解速率过快,大于分解生成碳的消除速率,造成累积,等离子体处理催化剂甲烷分解速率与碳消除速率较匹配,抑制了积碳的生成。进一步的研究550 ?C,650 ?C,750 ?C下的甲烷分解反应后积碳表明,等离子体处理催化剂有效地抑制了包埋碳和胡须碳的生成。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章文献综述  7-19
  1.1 引言  7-9
  1.2 等离子体介绍和应用  9-14
    1.2.1 等离子体简介  9-11
    1.2.2 辉光放电等离子体  11-13
    1.2.3 等离子体处理催化剂  13-14
  1.3 甲烷二氧化碳重整研究进展  14-17
    1.3.1 反应动力学  14-16
    1.3.2 反应机理和催化剂失活原因  16
    1.3.3 催化剂研究进展  16-17
  1.4 论文工作的提出和研究内容  17-19
    1.4.1 甲烷二氧化碳重整制合成气的意义  17-18
    1.4.2 论文的内容安排  18-19
第二章等离子体制备Ni/MCM-41 催化剂  19-34
  2.1 引言  19-20
  2.2 实验部分  20-24
    2.2.1 催化剂的制备  20-21
    2.2.2 催化剂的表征  21-24
  2.3 结果与讨论  24-33
    2.3.1 N_2 吸附结果分析  24-29
    2.3.2 小角XRD 结果分析  29-30
    2.3.3 广角XRD 结果分析  30-31
    2.3.4 程序升温还原结果分析(H2-TPR)  31-32
    2.3.5 TEM 结果分析  32-33
  2.4 小结  33-34
第三章甲烷二氧化碳重整反应  34-48
  3.1 引言  34
  3.2 实验部分  34-37
    3.2.1 催化剂的活性评价  34-35
    3.2.2 反应后催化剂表征  35-37
  3.3 结果与讨论  37-46
  3.4 小结  46-48
第四章甲烷分解反应  48-56
  4.1 引言  48
  4.2 实验部分  48-49
    4.2.1 甲烷程序升温分解  48-49
    4.2.2 程序升温氧化  49
    4.2.3 透射电子显微镜(TEM)  49
  4.3 结果与讨论  49-55
    4.3.1 甲烷程序升温分解结果  49-50
    4.3.2 550℃ 结果分析  50-52
    4.3.3 650℃ 结果分析  52-54
    4.3.4 750℃ 结果分析  54-55
  4.4 小结  55-56
第五章结论  56-57
  5.1 结论  56
  5.2 本文创新点  56-57
参考文献  57-64
发表论文和参加科研情况说明  64-65
致谢  65

等离子体制备Ni/MCM-41催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响

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