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掺杂钴酸镧光催化剂的制备及光催化性能研究

作　者: 张春桂
导　师: 吴广文
学　校: 武汉工程大学
专　业: 化学工程
关键词: 光催化 LaCoO3 金属离子掺杂降解柠檬酸络合法
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

目前,环境问题日益突出,对有机污染物的处理已成为研究的热点之一。光催化反应可直接将太阳能转化为化学能催化降解有机污染物,为解决环境污染问题提供了一条理想的途径。迄今为止,大多数用于光催化的材料都是宽带隙半导体,只能吸收紫外光,对太阳能的利用受到极大的限制。钙钛矿型复合氧化物因其特殊的结构及良好的光催化性能,引起了国内外众多学者的广泛关注及研究。研究发现,在保持基本结构不变的基础上,通过掺杂或部分替代的方法对钙钛矿型光催化剂的带隙进行修饰,可以拓宽光谱响应范围及提高其光催化活性。为此,本文选用LaCoO₃作为掺杂对象,着重研究Fe+3和Cu2+掺杂对其光吸收特性的影响,其结果如下:（1）采用柠檬酸络合法制备了纳米LaCoO₃光催化剂,通过XRD、SEM、BET、紫外-可见等测试手段对样品进行了表征,并考察了煅烧温度对LaCoO₃光催化性能的影响。结果表明:LaCoO₃样品的较佳煅烧温度为700℃,此时所制备的催化剂样品均形成了完整的钙钛矿晶相结构,且无杂质生成。（2）以LaCoO₃催化剂对甲基橙溶液的脱色率评价其光催化活性,考察了评价试验中各因素对脱色率的影响,确定了较佳的评价试验条件为:以400 W的高压汞灯作为光源（主波长为365 nm）,甲基橙水溶液的浓度为10 mg·L^-1,体积为50 mL,催化剂样品的投加量为0.1 g,达到吸附平衡的时间为10 min,光照时的反应时间为60 min。（3）对LaCoO₃催化剂进行Fe³⁺掺杂,通过XRD和紫外-可见等测试手段,考察不同的掺杂量对催化剂的光催化活性的影响。结果表明:Fe³⁺的掺杂使得LaCoO₃催化剂的吸收边带发生红移,拓展了其光谱吸收范围,提高了光催化反应活性;当Fe³⁺的掺杂量为3 %时,催化剂对甲基橙的脱色率最高为75.16 %。（4）对LaCoO₃催化剂进行Cu²⁺的掺杂,通过XRD和紫外-可见漫反射等测试手段,考察不同的掺杂量对催化剂的光催化活性的影响。结果表明:Cu²⁺的掺杂使得LaCoO₃催化剂的吸收边带发生红移,拓展了其光谱吸收范围,提高了光催化反应活性;当Cu²⁺的掺杂量为5 %时,催化剂对甲基橙的脱色率最高为65.31 %。（5）Fe³⁺和Cu²⁺的掺杂均使LaCoO₃的吸收边带红移,提高了催化剂的光催化活性,但是由于这两种金属离子的价态和电子构型不同,所以它们的掺杂对LaCoO₃的光催化活性的提高程度也有所不同。Cu²⁺的掺杂与Fe³⁺的掺杂相比较,Fe³⁺的掺杂效果较好、样品的光催化活性较高。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章绪论  11-27
  1.1 引言  11-14
  1.2 钙钛矿型氧化物的结构与特性  14-16
  1.3 钙钛矿型氧化物的制备方法  16-18
  1.4 光催化剂的表面修饰作用  18-25
    1.4.1 贵金属沉积  19-20
    1.4.2 表面光敏化  20-21
    1.4.3 复合半导体  21-23
    1.4.4 掺杂改性  23-25
  1.5 立题依据与研究思路  25-27
第2章实验方法  27-31
  2.1 主要实验仪器和设备  27-28
  2.2 试验用主要药品  28
  2.3 LaCoO_3的制备方法  28-29
  2.4 样品的表征  29-30
    2.4.1 X-射线衍射  29
    2.4.2 BET  29
    2.4.3 Uv-vis  29-30
    2.4.4 扫描电子显微镜  30
  2.5 光催化活性评价方法  30-31
第3章催化活性评价实验条件的确定  31-37
  3.1 实验光源的选择  31
  3.2 实验染料的选择  31
  3.3 最大吸收波长的确定  31-32
  3.4 吸附平衡时间的确定  32-33
  3.5 催化剂用量的选择  33-35
  3.6 染料溶液初始浓度的选择  35-36
  3.7 本章小结  36-37
第4章 LaCo0_3样品的制备及其光催化性能  37-43
  4.1 制备方法的选择  37
  4.2 实验部分  37-38
    4.2.1 样品的制备  37-38
    4.2.2 样品的光催化活性评价  38
  4.3 结果与讨论  38-41
    4.3.1 XRD 结果及分析  38-39
    4.3.2 SEM 结果及分析  39
    4.3.3 BET 结果及分析  39-40
    4.3.4 光催化活性评价结果及分析  40-41
  4.4 本章小结  41-43
第5章 Fe~(3+)的掺杂对LaCo0_3的影响  43-49
  5.1 实验部分  43-44
    5.1.1 样品的制备  43
    5.1.2 样品的光催化活性评价  43-44
  5.2 结果与讨论  44-48
    5.2.1 XRD 结果与分析  44-45
    5.2.2 SEM 结果与分析  45
    5.2.3 BET 结果及分析  45-46
    5.2.4 Uv-vis 结果与分析  46-47
    5.2.5 光催化活性评价  47-48
  5.3 本章小结  48-49
第6章 Cu~(2+)的掺杂对LaCo0_3的影响  49-57
  6.1 实验部分  49-50
    6.1.1 样品的制备  49
    6.1.2 样品的光催化活性评价  49-50
  6.2 结果与讨论  50-56
    6.2.1 XRD 结果与分析  50-51
    6.2.2 BET 结果与分析  51-52
    6.2.3 SEM 结果与分析  52-53
    6.2.4 Uv-vis 结果与分析  53-54
    6.2.5 光催化活性评价  54-56
  6.3 本章小结  56-57
第7章结论与展望  57-61
  7.1 结论  57-58
  7.2 展望  58-61
参考文献  61-71
作者攻读硕士期间发表的论文  71-73
致谢  73

掺杂钴酸镧光催化剂的制备及光催化性能研究

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