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生物法非对映体选择性拆分制备L-薄荷醇

作　者: 孟彦
导　师: 杨立荣；吴坚平
学　校: 浙江大学
专　业: 生物化工
关键词: 薄荷醇手性拆分固定化不对称水解不对称转酯化脂肪酶
分类号: O621.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

L-薄荷醇具有较大的工业应用价值,其味香并具有清凉作用,广泛应用于糖类产品,药品,口腔健康护理品,化妆品,茶类和烟草产品等众多领域。天然提取的L-薄荷醇易受耕地和气候的限制,不能满足日益增加的需求。本文研究了化学-生物法手性拆分含有8个异构体的消旋薄荷醇(酯)的新方法,对实现L-薄荷醇的工业化生产具有重要的现实意义。主要内容如下：通过筛选不对称转酯化拆分的酶、溶剂和酰基供体进。确定了利用ASL为催化剂来转酯化拆分消旋薄荷醇制备L-薄荷醇的拆分体系,达到了良好的效果,dep>95%。利用吸附固定化技术对游离的ASL进行固定化修饰,大幅提高了ASL酶的活性和稳定性。利用十二烷基修饰的硅藻土为载体和以大孔吸附树脂为载体固定化ASL酶,考察了它们的反应性能。在优化条件下,硅藻土固定化酶总活力回收高达4.8倍,大孔吸附树脂NKA固定化酶总活力回收可达10.8倍。NKA固定化ASL酶比游离酶的操作稳定性和热稳定性显著增强,操作半衰期是游离酶的1.5倍,热半衰期是游离酶的3.6倍。利用筛选到的菌种发酵液中的胞外酶,催化消旋薄荷醇酯的水解制备L-薄荷醇,dep高达98%以上。首次将消旋薄荷丙酸酯作为底物进行水解拆分,有着很好的非对映体选择性,有效转化率为22%时候,dep达99%。

全文目录

致谢  5-6
摘要  6-7
Abstract  7-8
目录  8-11
第一章绪论  11-27
  1.1 研究背景及意义  11-14
    1.1.1 薄荷醇简介及研究意义  11-12
    1.1.2 生物催化与手性合成  12-14
  1.2 L-薄荷醇制备的方法及进展  14-19
    1.2.1 不对称合成法  14-17
    1.2.2 消旋薄荷醇的合成与拆分  17-18
    1.2.3 L-薄荷醇合成方法比较  18-19
  1.3 非水相生物催化  19-22
    1.3.1 几种典型的非水相系统  19-21
    1.3.2 脂肪酶催化的酯交换反应  21-22
  1.4 酶的固定化技术  22-24
    1.4.1 固定化酶的功能与任务  22-23
    1.4.2 基于吸附的固定化方法  23-24
  1.5 微生物与生物转化  24-25
    1.5.1 微生物催化反应特点  24
    1.5.2 微生物催化方法  24-25
  1.6 本课题研究目标与思路  25-27
    1.6.1 研究目标和内容  25
    1.6.2 研究思路  25-27
第二章有机相游离脂肪酶催化不对称转酯化拆分制备L-薄荷醇  27-44
  2.1 引言  27-28
  2.2 材料与方法  28-34
    2.2.1 实验材料及试剂  28-29
    2.2.2 主要实验仪器  29
    2.2.3 分析方法  29-33
    2.2.4 实验体系  33-34
  2.3 结果与讨论  34-43
    2.3.1 脂肪酶的筛选  34-35
    2.3.2 溶剂的筛选  35-36
    2.3.3 酰基供体的选择  36-38
    2.3.4 NaHCO_3添加量对拆分反应的影响  38-39
    2.3.5 ZJU025酶与ASL非对映体选择性对比  39-40
    2.3.6 温度对转酯化反应的影响  40-41
    2.3.7 底物比例对转酯化反应的影响  41-42
    2.3.8 消旋薄荷醇异构体组成改变对转酯化拆分的影响  42-43
  2.4 本章小结  43-44
第三章有机相固定化脂肪酶催化不对称转酯化拆分制备L-薄荷醇  44-56
  3.1 引言  44-45
  3.2 材料与方法  45-49
    3.2.1 实验材料及试剂  45
    3.2.2 主要实验仪器  45-46
    3.2.3 分析方法  46-47
    3.2.4 硅藻土吸附固定化酶的制备  47
    3.2.5 树脂吸附和交联固定化酶的制备  47-48
    3.2.6 酶的稳定性考察  48
    3.2.7 固定化酶的酶活测定  48-49
    3.2.8 固定化酶拆分消旋薄荷醇转酯化体系  49
    3.2.9 考虑固定化酶在催化转酯化过程中对底物和产物是否有吸附  49
  3.3 结果与讨论  49-55
    3.3.1 硅藻土固定化酶催化活力比较  49-50
    3.3.2 树脂吸附固定化酶催化消旋薄荷醇转酯化拆分效果  50-55
  3.4 本章小结  55-56
第四章微生物催化不对称水解拆分制备L-薄荷醇  56-66
  4.1 引言  56-57
  4.2 材料与方法  57-60
    4.2.1 实验材料及试剂  57
    4.2.2 主要实验仪器  57-58
    4.2.3 分析方法  58-59
    4.2.4 实验体系  59-60
    4.2.5 菌种鉴定  60
  4.3 结果与讨论  60-65
    4.3.1 胞外酶的确定  60-61
    4.3.2 不同消旋底物的水解拆分效果对比  61-62
    4.3.3 温度和pH的影响  62-64
    4.3.4 底物浓度的影响  64-65
  4.4 本章小结  65-66
第五章结论与展望  66-68
参考文献  68-74
研究成果发表情况  74

生物法非对映体选择性拆分制备L-薄荷醇

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