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抗氧化耐酸分离CO_2膜制备及性能研究

作　者: 王明明
导　师: 王志
学　校: 天津大学
专　业: 化学工程
关键词: 固定载体膜 羧酸根载体 抗氧化 分离 CO2烟道气
分类号: TQ028.8
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


分离CO2的固定载体膜是一类很有发展前景的分离膜。其中，研究较多的氨基载体膜长期使用可能被氧化，影响其分离含氧化剂（主要是非酸性氧化剂O2及酸性氧化剂SO2）烟道气中CO2时的使用寿命。针对于此，本文采用不同的载体固定方法将羧酸根载体引入膜内，制备出具有较好透过分离性能、抗氧化性能和耐酸的固定载体膜，以适用于烟道气CO2分离。用自由基聚合的方法将羧酸根载体引入膜内。以丙烯酸钠为单体，合成聚丙烯酸钠（PAAS）。以PAAS水溶液为涂膜液，聚砜（PS）为支撑层制得PAAS/PS复合膜。用丙烯酰胺（AAm）调节载体含量，制得聚（丙烯酸钠-丙烯酰胺）/聚砜（P（AAS-co-AAm）/PS）复合膜。利用全反射红外光谱（ATR-FTIR）表征了气体组分与膜之间的相互作用，考察了膜的气体透过性能，由此分析了CO2和N2在膜内的传递机理。研究了AAS含量及湿涂层厚度对膜透过分离性能的影响规律。考察了复合膜的抗氧化和耐酸性能。结果表明，所制膜具有良好的CO2透过分离性能、抗氧化性和耐酸性。对于CO2/N2混合气（体积比15/85），AAS含量为47.68mol%，湿涂层厚度为200μm的复合膜在进料气压力为0.11MPa时，CO2渗透速率为163GPU，分离因子为90。用共混的方法将羧酸根载体引入膜内。将PAAS与聚乙二醇（PEG）的共混物水溶液涂敷在PS支撑层上制备PAAS-PEG/PS共混复合膜。研究了共混物中PEG分子量以及PAAS/PEG质量比对复合膜CO2/N2渗透选择性能的影响。结果表明，所制膜具有较高的CO2透过分离性能，对于CO2/N2混合气，PEG分子量为20,000，PAAS:PEG质量比为1:2的涂膜液制备的复合膜在进料气压力为0.11MPa时，CO2渗透速率为700GPU，CO2/N2分离因子为80。用界面聚合的方法将羧酸根载体引入膜内。以均苯三甲酰氯（TMC）为有机相单体，二氨基苯甲酸钠（DAmBS）为水相单体，在涂敷了硅橡胶（PDMS）的PS基膜上进行界面聚合制备聚（DAmBS-TMC）/PDMS/PS复合膜。在水相中加入4,7,10-三氧-1,13-癸烷二胺（DEGBAmPE）以调节载体含量及聚合物链段的柔性，从而制备了聚（DAmBS-DEGBAmPE-TMC）/PDMS/PS复合膜。研究了制膜因素对复合膜结构和性能的影响。考察了复合膜的抗氧化性和耐酸性。结果表明，所制膜具有良好的CO2透过分离性能、抗氧化和耐酸性能。对于CO2/N2混合气，用0.003mol/L TMC，0.004mol/L DAmBS和0.006mol/L DEGBAmPE所制复合膜在进料气压力为0.11MPa时，CO2渗透速率为5831GPU，CO2/N2分离因子为86。以界面聚合制备的复合膜为例，对烟道气CO2分离和捕集的过程进行了经济性分析，结果表明，本文制备的CO2分离膜具有明显的经济优势。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 文献综述  9-23
  1.1 课题研究背景  9-12
    1.1.1 分离和捕集CO_2的意义  9-10
    1.1.2 CO_2捕集技术  10-12
  1.2 CO_2分离膜  12-19
    1.2.1 CO_2固定载体膜的研究现状  13-14
    1.2.2 CO_2固定载体膜中载体引入方法  14-16
    1.2.3 复合膜制备工艺  16-19
  1.3 烟道气组分对分离过程的影响  19-20
  1.4 本文主要工作内容  20-23
第二章 抗氧化固定载体膜制备路线的设计  23-26
  2.1 以氨基为载体的固定载体膜存在的问题  23
  2.2 抗氧化固定载体复合膜的制备路线  23-26
    2.2.1 载体的选择  23-24
    2.2.2 聚合物材料的合成及复合膜的制备  24-26
第三章 PAAS/PS和P(AAS-co-AAm)/PS复合膜制备及性能研究  26-59
  3.1 实验材料和方法  26-33
    3.1.1 实验材料  26-27
    3.1.2 聚合物材料PAAS及P(AAS-co-AAm)的制备  27
    3.1.3 复合膜的制备  27-28
    3.1.4 PAAS和P(AAS-co-AAm)膜物理和化学结构表征  28-30
    3.1.5 复合膜渗透选择性能测试  30-33
  3.2 结果与讨论  33-56
    3.2.1 复合膜物理化学结构  33-35
    3.2.2 气体透过复合膜的传递机理  35-42
    3.2.3 AAS含量对复合膜渗透选择性的影响  42-45
    3.2.4 湿涂层厚度对复合膜性能的影响  45-49
    3.2.5 复合膜抗氧化性测试  49-54
    3.2.6 复合膜耐酸性测试  54-56
  3.3 本章小结  56-59
第四章 PAAS-PEG/PS复合膜制备及性能研究  59-73
  4.1 实验材料和方法  60-61
    4.1.1 实验材料  60-61
    4.1.2 复合膜的制备  61
    4.1.3 复合膜渗透选择性能测试  61
  4.2 结果与讨论  61-71
    4.2.1 结晶度分析  61-65
    4.2.2 PEG分子量对复合膜性能的影响  65-69
    4.2.3 PAAS和PEG配比对复合膜性能的影响  69-71
  4.3 本章小结  71-73
第五章 聚(DAmBS-TMC)/PDMS/PS和聚(DAmBS-DEGBAmPE-TMC)/PDMS/PS复合膜制备及性能研究  73-102
  5.1 实验材料和方法  75-79
    5.1.1 实验材料  75
    5.1.2 复合膜的制备  75-77
    5.1.3 复合膜物理和化学结构表征  77-78
    5.1.4 复合膜渗透选择性能测试  78-79
  5.2 结果与讨论  79-100
    5.2.1 复合膜物理化学结构  79-83
    5.2.2 水相单体浓度比对复合膜性能的影响  83-85
    5.2.3 水相单体总浓度对复合膜性能的影响  85-90
    5.2.4 有机相TMC浓度对复合膜性能的影响  90-95
    5.2.5 复合膜抗氧化性能测试  95-97
    5.2.6 复合膜耐酸性测试  97-100
  5.3 本章小结  100-102
第六章 烟道气CO_2分离和捕集过程分析  102-112
  6.1 适用于DDT膜的压力操作方式  102-103
  6.2 计算模型的选择  103-104
  6.3 二级过程的分离性能与成本分析  104-111
    6.3.1 二级过程的分离性能  104-106
    6.3.2 二级过程的成本分析  106-108
    6.3.3 二级过程的成本优化  108-111
  6.4 本章小结  111-112
第七章 结论与创新点  112-114
  7.1 本文主要结论  112-113
  7.2 创新点  113-114
参考文献  114-123
发表论文和科研情况说明  123-125
致谢  125

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 一般性问题 > 化工过程（物理过程及物理化学过程） > 分离过程 > 新型分离法
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