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U-2.5wt%Nb合金的氧化动力学与环境气氛腐蚀对力学性能的影响研究

作　者: 杨江荣
导　师: 汪小琳
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 铀铌合金氧化腐蚀力学性能表面分析
分类号: TL34
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

铀铌合金具有良好的抗腐蚀性和机械力学性能,因此,其在核工程中得以广泛运用。但是,近些年,U-Nb合金的老化行为已引起人们的关注。U-Nb合金的老化来源于两个方面;一是U-Nb合金在贮存过程中发生时效相变引起的;二是材料表面氧化腐蚀引起的化学老化。众所周知,铀是一种非常活泼的金属,在大气环境中,氧气、水蒸气等在金属铀表面发生物理吸附,进一步与铀发生化学反应而产生氧化腐蚀或氢化腐蚀,随着时间延长,氧化腐蚀层厚度逐渐增加,减小了U-Nb合金的有效承载面积,并在腐蚀层内形成大量微裂纹,这可能影响U-Nb合金的力学性能。另外,铀与水汽作用可产生氢,而U-Nb合金的吸氢能力明显高于铀,因此氢会对U-Nb合金的力学性能产生明显影响。我们知道,作为结构材料的铀铌合金其力学性能对使用性能是至关重要的。如果U-Nb合金贮存后由于内部和外部因素的作用导致其力学性能下降到一定程度,则可能带来灾难性的后果。因此,研究铀铌合金的表面腐蚀及其对力学性能的影响有重要的学术价值和现实意义。本文研究了U-2.5wt%Nb合金在60-300℃干燥空气中的氧化行为,并用多种表面分析技术对氧化膜的形貌和结构进行了分析。研究结果表明,在低温下（＜80℃）,U-2.5Nb合金表面氧化膜致密且氧化行为遵循抛物线规律;在100-150℃之间,U-2.5wt%Nb合金氧化行为主要由抛物线-线性规律组成;在200℃以上,U-2.5wt%Nb合金的氧化主要为线性氧化,但在氧化的初期也观察到短暂的抛物线氧化规律。利用XRD、AES和XPS等技术对合金表面氧化膜结构进行了表征。结果表明,在200℃度以下,氧化膜主要由UO₂,Nb₂O₅、NbO组成,但也观察到少量的NbO₂存在。XPS研究的结果进一步揭示,合金化没有明显改变金属铀或铌元素的化学环境,铀和铌元素的氧化过程与纯金属相似。温度对氧化层的结构有明显影响,即在高真空条件下,升高温度可使表面氧化层中的氧向体内扩散,从而导致表面氧化物的还原。利用菲克第二定律和界面移动模型,模拟了60℃和80℃抛物线氧化阶段U-2.5wt%Nb合金氧化膜界面的移动过程和氧化层厚度与时间的关系,并与实验结果进行了比较。结果表明,模拟结果与实验结果吻合较好。利用加速腐蚀的实验方法研究了氧化对U-2.5wt%Nb合金拉伸性能的影响以及低温潮湿空气、封闭体系和密封的氮饱和水汽环境中的力学性能变化规律。加速氧化的实验结果表明,氧化造成了试样表面的脆化以及缺陷的增多,对合金的力学性能有明显影响,导致了合金强度和塑性的下降。断口和组织结构分析表明,断裂属混合断裂特征,但不同氧化时间的断口其韧窝断裂和脆性断裂占的比例不同。在200℃实验范围内,U-2.5wt%Nb合金的组织结构和成分没有明显的变化。当潮湿空气和封闭环境中60℃贮存后,合金的强度没有明显的变化,而合金的塑性则有明显的下降趋势。但在45℃条件下,在实验周期内,合金的强度和塑性没有明显的变化。在氮饱和水汽中,研究结果表明,合金的强度和塑性没有变化。这主要是由于在低温下合金与环境的反应速率较慢,产生的氢量很少,以致于在实验周期内未观察到合金的机械性能的变化。从氧化后的动态力学性能应力-应变曲线观察,氧化对合金的动态力学性能产生影响,但产生这种影响的机理以及影响程度都有待进一步研究。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-7
目录  7-10
引言  10-12
第一章铀铌合金的表面腐蚀及力学性能研究进展(文献综述)  12-38
  1.1 金属铀的基本化学物理性质  12-15
  1.2 金属铀的氧化腐蚀研究历史与现状  15-26
    1.2.1 铀与氧的相互作用  15-19
      1.2.1.1 铀-氧反应动力学研究  15-19
      1.2.1.2 铀-氧反应机制  19
    1.2.2 铀与水汽的相互作用  19-22
      1.2.2.1 铀-水汽反应动力学研究  19-21
      1.2.2.2 铀-水汽反应机制  21-22
    1.2.3 铀与氧+水汽的相互作用研究  22-24
      1.2.3.1 铀-氧-水汽反应动力学研究  22-23
      1.2.3.2 铀-氧-水汽反应机制  23-24
    1.2.4 铀铌合金与环境介质的相互作用  24-26
  1.3 铀铌合金力学性能的研究历史及现状  26-33
    1.3.1 铀铌合金的平衡相  26-27
    1.3.2 铀铌合金中的非平衡相  27-29
    1.3.3 铀铌合金力学性能研究  29-33
  1.4 影响铀铌合金力学性能的因素  33-35
  1.5 环境对铀铌合金力学性能影响的研究方法  35-36
  1.6 结束语  36-38
第二章实验及原理  38-50
  2.1 试样及试剂  38
  2.2 实验仪器及装置  38-39
    2.2.1 氧化实验  38
    2.2.2 力学性能测试仪器  38-39
    2.2.3 分析仪器  39
  2.3 实验及测试原理  39-47
    2.3.1 氧化动力学研究  39-41
    2.3.2 氧化膜厚度测量原理  41
    2.3.3 氧化膜结构和成分分析  41-46
      2.3.3.1 XRD分析原理  41-42
      2.3.3.2 AES分析原理  42-44
      2.3.3.3 XPS分析原理  44-46
    2.3.4 拉伸性能测试原理  46
    2.3.5 硬度测试原理  46-47
  2.4 实验方法  47-50
    2.4.1 氧化动力学研究  47
    2.4.2 氧化对拉伸试样力学性能的影响研究  47-48
    2.4.3 硬度研究  48
    2.4.4 环境湿度对力学性能的影响研究  48-49
    2.4.5 组织形貌分析研究  49
    2.4.6 氧化膜结构与成分表征  49-50
第三章 U-2.5wt%Nb合金的低温氧化行为研究  50-78
  3.1 引言  50
  3.2 U-2.5wt%Nb合金的结构与成分  50-52
  3.3 U-2.5wt%Nb合金氧化行为研究  52-59
    3.3.1 氧化动力学研究  52-54
    3.3.2 表面形貌分析  54-57
    3.3.3 氧化膜破裂机制  57-59
  3.4 U-2.5wt%Nb合金氧化膜结构分析  59-74
    3.4.1 U-2.5wt%Nb合金氧化膜的XRD分析  59-60
    3.4.2 U-2.5wt%Nb合金氧化膜的AES分析  60-62
    3.4.3 U-2.5wt%Nb合金氧化膜的XPS分析  62-73
      3.4.3.1 U-2.5wt%Nb合金室温氧化的XPS分析  62-68
      3.4.3.2 U-2.5wt%Nb合金200℃氧化的XPS分析  68-70
      3.4.3.3 温度对U-2.5wt%Nb氧化层结构的影响  70-73
    3.4.4 U-2.5wt%Nb合金表面氧化膜结构与讨论  73-74
  3.5 热力学分析  74-77
  3.6 本章小结  77-78
第四章铀铌合金氧化行为的数值模拟  78-89
  4.1 引言  78
  4.2 金属铀的氧化过程  78-80
  4.3 氧化扩散的二维模型  80-83
  4.4 氧化扩散一维模型  83-85
  4.5 扩散系数计算  85
  4.6 模拟结果与实验结果的比较  85-88
  4.7 本章小结  88-89
第五章氧化对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  89-109
  5.1 引言  89
  5.2 U-2.5wt%Nb合金原始拉伸试样分析  89-94
    5.2.1 拉伸前后表面形貌分析  89-91
    5.2.2 拉伸后的断口分析  91-94
  5.3 U-2.5wt%Nb合金氧化拉伸试样分析  94-107
    5.3.1 力学性能分析  95-99
    5.3.2 氧化后表面形貌分析  99-101
    5.3.3 合金断口分析  101-102
    5.3.4 拉伸后表面形貌分析  102-104
    5.3.5 组织结构分析  104-106
    5.3.6 成分分析  106-107
  5.4 讨论  107-108
  5.5 本章小结  108-109
第六章腐蚀对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  109-129
  6.1 引言  109
  6.2 环境湿度对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  109-116
    6.2.1 力学性能测试  109-112
    6.2.2 断口形貌分析  112-115
    6.2.3 讨论  115-116
  6.3 潮湿空气对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  116-120
    6.3.1 力学性能测试  116-118
    6.3.2 表面及断口形貌分析  118-119
    6.3.3 讨论  119-120
  6.4 密封环境中潮湿空气对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  120-124
    6.4.1 力学性能测试  120-122
    6.4.2 表面形貌分析  122-123
    6.4.3 断口形貌分析  123
    6.4.4 讨论  123-124
  6.5 密封氮饱和水汽对U-2.5wt%Nb合金力学性能的影响  124-127
    6.5.1 力学性能测试  124-125
    6.5.2 表面形貌分析  125-126
    6.5.3 断口形貌分析  126-127
    6.5.4 讨论  127
  6.6 本章小结  127-129
第七章高应变速率下的力学性能研究  129-137
  7.1 引言  129-130
  7.2 Hopkinson杆分析原理  130-132
  7.3 Hopkinson杆实验过程  132-133
  7.4 实验结果  133-136
    7.4.1 应力-应变曲线  133-134
    7.4.2 表面形貌分析  134-136
  7.5 本章小结  136-137
第八章全文总结及结论  137-139
致谢  139-140
参考文献  140-150
攻读博士学位期间发表的论文情况  150-151
读博士学位期间参加学术会议情况  151

U-2.5wt%Nb合金的氧化动力学与环境气氛腐蚀对力学性能的影响研究

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