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O_3/H_2O_2去除扑灭通、环嗪酮机理研究

作　者: 孙楚
导　师: 陶虎春
学　校: 东北农业大学
专　业: 生态学
关键词: 扑灭通环嗪酮过氧化氢臭氧/过氧化氢高级氧化产物
分类号: TU991.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

内分泌干扰物（Endocrine Disrupting Chemicals, EDCs）是近年来国际社会广泛关注的重要污染物。目前已被证实的EDCs已有70余种,其中农药及其代谢物占60%以上。农药类内分泌干扰物种类繁多,结构差异大,能够通过多种方式影响内分泌及生殖系统。近年来,不断有农药类内分泌干扰物在地下水或地表水中检出的报道,甚至包括一些已经禁止使用的农药种类,常规水处理工艺难以有效去除,因此研究去除此类污染物的手段和方法具有实际意义。试验以两种内分泌干扰物扑灭通和环嗪酮为研究对象,采用动态臭氧/过氧化氢氧化的试验方法,以扑灭通和环嗪酮的拟一级反应速率常数表征去除效果,研究不同过氧化氢投加量、温度、pH、污染物的初始浓度以及不同水质条件下臭氧/过氧化氢对扑灭通和环嗪酮的去除效果;并对直接氧化动力学和间接氧化动力学进行研究;对氧化过程中产生的中间产物进行分析,探讨了降解的途径以及机理,结论如下:1)研究了H₂O₂投量、pH值、温度和有机物初始浓度等条件对扑灭通和环嗪酮去除效果的影响。扑灭通浓度为2mg/L时,臭氧投量13mg/L,H₂O₂/ O₃摩尔比为0.7,室温（26℃）,体系pH为7⁸,扑灭通最大速率常数为0.14min^-1;环嗪酮浓度为3mg/L时,臭氧投量为13mg/L,过氧化氢与臭氧摩尔比为0.5,室温（26℃）,pH值为8⁹条件下,最大速率常数可达0.075min^-1;在0¹0mg/L范围内随着初始浓度的增大,两种化合物的绝对去除量越大,且初始浓度越小,污染物去除速度越快;2)在讨论pH对hexazinone去除的影响时,对反应过程中过氧化氢的浓度进行测定,结果表明过氧化氢的消耗和hexazinone的降解速率变化趋势完全一致,说明过氧化氢的投加是hexazinone降解效果提高的主要原因;3)相同条件下,两种化合物均在自来水本底（未调节溶液pH值）下反应较在纯水中快;随腐殖酸和碳酸氢根浓度的增大,对两种化合物的抑制作用增强,当腐殖酸的浓度为10mg/L时,prometon和hexazinone的速率常数分别从最大速率常数0.148min^-1和0.075min^-1降至0.070 min^-1和0.024 min^-1;碳酸氢根浓度为200mg/L时,prometon和hexazinone的速率常数分别从最大速率常数0.148min^-1和0.073min^-1降至至0.092 min^-1和0.020 min^-1;4)通过投加自由基抑制剂叔丁醇和进行苯酚竞争反应,研究了臭氧、臭氧/过氧化氢氧化的直接和间接反应动力学, O₃/H₂O₂氧化prometon过程中,直接氧化所占比例为8.1%, prometon的氧化机理主要为羟基自由基的间接氧化;单独臭氧氧化hexazinone时,直接氧化所占比例为28.6%; O₃/H₂O₂氧化hexazinone羟基自由基的浓度较高,直接氧化比例为5.4%,因此hexazinone氧化机理也是以羟基自由基的间接氧化为主;5)综合HPLC、IC、GC-MS和HPLC-MS对prometon和hexazinone的氧化产物的分析,prometon和hexazinone部分开环,由于离子检测到硝酸根离子的生成,可知最终氧化产物为HNO₃, H₂O, CO₂等

全文目录

中文摘要  8-9
英文摘要  9-11
1 引言  11-19
  1.1 环境内分泌干扰物概述  11-12
    1.1.1 内分泌干扰物定义和种类  11
    1.1.2 内分泌干扰物的环境行为  11
    1.1.3 环境内分泌干扰物对人体健康的危害  11-12
  1.2 农药类内分泌干扰物的特点  12
  1.3 水中内分泌干扰物的去除方法  12-15
    1.3.1 生物降解  12-13
    1.3.2 高级氧化法  13-14
    1.3.3 膜分离技术  14
    1.3.4 活性炭吸附  14-15
  1.4 臭氧氧化技术  15-16
    1.4.1 臭氧氧化机理  15-16
    1.4.2 臭氧氧化技术在处理内分泌干扰物的应用  16
  1.5 臭氧/过氧化氢高级氧化技术  16-18
    1.5.1 0_3/H_2O_2 高级氧化机理  17
    1.5.2 0_3/H_2O_2 高级氧化技术在处理内分泌干扰物的应用  17-18
  1.6 本文主要研究内容  18-19
2 材料与方法  19-27
  2.1 试验试剂与仪器  19-20
    2.1.1 试验试剂  19
    2.1.2 试验仪器  19-20
  2.2 试验装置与流程  20-21
    2.2.1 试验装置  20
    2.2.2 试验步骤  20-21
  2.3 测定项目与方法  21-27
    2.3.1 扑灭通的测定  21-22
    2.3.2 环嗪酮的测定  22-23
    2.3.3 硝酸根离子的测定  23-24
    2.3.4 臭氧发生器的臭氧产量  24-25
    2.3.5 溶液中过氧化氢  25
    2.3.6 中间产物分析（GC-MS、HPLC-MS）  25-27
3 结果与讨论  27-61
  3.1 0_3、0_3/H_2O_2 氧化扑灭通因素分析  27-36
    3.1.1 0_3/H_2O_2 去除扑灭通效果表征  27-28
    3.1.2 反应条件对prometon 去除的影响  28-34
    3.1.3 不同水质的影响  34-36
  3.2 0_3/H_2O_2 氧化prometon 反应动力学及机理  36-44
    3.2.1 反应动力学  36-41
    3.2.2 产物分析  41-44
  3.3 0_3、0_3/H_2O_2 氧化hexazinone 因素分析  44-52
    3.3.1 反应条件对hexazinone 去除的影响  44-50
    3.3.2 不同水质的影响  50-52
  3.4 0_3、0_3/H_2O_2 氧化hexazinone 动力学及机理  52-61
    3.4.1 反应动力学  52-56
    3.4.2 产物分析  56-61
4 结论  61-63
致谢  63-64
参考文献  64-68
攻读硕士学位期间发表的学术论文  68

O_3/H_2O_2去除扑灭通、环嗪酮机理研究

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