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改性TiO_2光催化剂的制备及降解甲醛的研究

作　者: 丁绍晖
导　师: 宁平；鄢亚玲
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 固相合成法 CeO2/TiO2复合粉体光催化活性甲醛降解
分类号: X51
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

由于室内甲醛污染日益严重,甲醛的治理研究引起诸多学者的关注。用作污染物深度净化的光催化氧化法是近年来的研究热点。在众多光催化剂中,TiO₂以其无毒价廉,催化活性高,氧化能力强,稳定性好而最为常用。而由于自身的局限性使TiO₂光催化降解效率不高,所以本文将采用稀土复合TiO₂制备复合光催化剂,以提高TiO₂的光催化活性。本文采用固相合成法制备了CeO₂与TiO₂的摩尔比从1∶0.8到1∶2.5的系列复合氧化物,利用热差分析仪、X射线衍射仪、紫外-可见光分光光度计、X射线光电子能谱仪、原子荧光光谱仪、FT-IR傅里叶变换红外光谱仪等分析技术对所制备的复合粉体的晶相结构、光谱吸收性能、表面电子结构、表面化学组成及化学状态等进行了分析和表征。采用固相合成法制备出了Ag/CeO₂/TiO₂复合粉体,通过光催化降解甲醛实验对所制备的复合粉体进行了性能表征。实验论证了:1)所制备的复合粉体经800℃热处理后,TiO₂仍呈锐钛矿型,CeO₂的掺杂能有效抑制TiO₂的相变,提高了TiO₂的相变温度;2)在复合粉体中,CeO₂以Ce⁴⁺/Ce³⁺体系共存,TiO₂中也有少量的Ti³⁺,由于Ti与Ce的变价体系产生表面氧空位,使表面吸附氧增加,且CeO₂掺杂后复合粉体表面的羟基浓度增加;3)FT-IR红外光谱表面掺杂后样品表面比纯TiO₂易于吸附水,并含有大量的羟基;4)掺杂CeO₂后TiO₂的吸收带边红移至450 nm左右,增强了催化剂对可见光的吸收,且在TiO₂与CeO₂摩尔比为1∶105时光谱吸收阈值最大;5)适量的Ce掺杂能降低TiO₂的PL光谱强度,在TiO₂与CeO₂摩尔比为1∶1.5时荧光强度最弱,继续增大TiO₂与CeO₂摩尔比时荧光强度反而增大。光催化降解甲醛实验研究表明:1)在普通日光灯下,CeO₂/TiO₂复合粉体对甲醛的降解率为82.4%,是德国Degussa P25的2.3倍,明显优于P25 TiO₂光催化剂;2)普通日光灯下,Ag/CeO₂/TiO₂复合粉体对甲醛的降解率为95.91%,光催化降解6天后,甲醛的浓度为0.02 mg/l,低于国家标准值,其光催化降解效率明显优于CeO₂/TiO₂和德国Degussa P25光催化剂。通过光催化降解甲醛的实验得出最佳的实验参数为:TiO₂与CeO₂的摩尔比为1∶1.5、热处理温度为500℃、保温2.5 h、湿度为53±3%RH左右、甲醛的最佳加入量为0.5 ml（1%）、光催化剂用量为5g。在甲醛光催化降解过程中,温度对光催化降解影响不明显,温度一般在15—40℃本文通过CeO₂及Ag、CeO₂对TiO₂的掺杂改性研究表明,掺杂有利于增强TiO₂对可见光的吸收,提高了TiO₂对太阳光的利用率,掺杂后在可见光下TiO₂对甲醛的光催化降解率明显提高。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章甲醛治理技术的研究进展  11-30
  1.1 课题研究的背景和意义  11-13
  1.2 甲醛的一般治理方法  13-17
    1.2.1 源头治理技术  14-15
    1.2.2 后期治理技术  15-17
  1.3 光催化净化室内空气中甲醛的研究进展  17-18
  1.4 光催化反应机理  18-20
  1.5 光催化降解甲醛的机理  20-21
  1.6 TiO_2光催化降解甲醛的性能影响因素  21-24
    1.6.1 晶相结构的影响  21
    1.6.2 粒径的影响  21-22
    1.6.3 比表面积的影响  22
    1.6.4 表面羟基的影响  22
    1.6.5 光催化剂用量的影响  22
    1.6.6 光源与光强的影响  22-23
    1.6.7 水蒸气对光催化作用的影响  23
    1.6.8 气体反应浓度的影响  23-24
    1.6.9 氧气的影响  24
  1.7 存在的问题  24-26
  1.8 提高TiO_2光催化活性的途径  26-29
    1.8.1 扩大纳米TiO_2吸收波长的范围  26-27
    1.8.2 复合中心和表面积  27-28
    1.8.3 光催化剂的载体  28
    1.8.4 光催化反应器  28-29
  1.9 研究课题的提出  29-30
第二章 CeO_2/TiO_2复合粉体的制备及表征方法  30-37
  2.1 CeO_2的基本性质  31
  2.2 CeO_2光催化降解机理  31-32
  2.3 CeO_2/TiO_2复合材料的研究现状  32-33
  2.4 材料的制备方法  33-34
    2.4.1 实验试剂和仪器  33-34
    2.4.2 材料的制备  34
  2.5 性能表征  34-37
    2.5.1 差热分析(DSC-TGA)  34
    2.5.2 X射线衍射分析(XRD)  34-35
    2.5.3 X光电子能谱分析(XPS)  35
    2.5.4 红外光谱光谱(FT-IR)  35-36
    2.5.5 紫外/可见光吸收光谱(UV-Vis)  36
    2.5.6 荧光光谱(PL)  36-37
第三章 CeO_2/TiO_2复合粉体的结构表征  37-49
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37
    3.2.1 CeO_2/TiO_2复合粉体的制备  37
    3.2.2 表征方法  37
  3.3 结果与讨论  37-48
    3.3.1 复合粉体的DSC-TGA分析  37-38
    3.3.2 XRD分析  38-41
    3.3.3 XPS分析  41-44
    3.3.4 FT-IR分析  44-45
    3.3.5 UV-Vis分析  45-47
    3.3.6 PL分析  47-48
  3.4 小结  48-49
第四章 CeO_2/TiO_2复合粉体光催化降解甲醛气体的性能研究  49-67
  4.1 引言  49
  4.2 实验部分  49-52
    4.2.1 CeO_2/TiO_2复合光催化剂的制备  49
    4.2.2 光催化降解甲醛的实验仪器及试剂  49-50
    4.2.3 光催化降解甲醛实验  50
    4.2.4 甲醛浓度的分析方法  50-52
  4.3 结果与讨论  52-65
    4.3.1 CeO_2/TiO_2和P25、纯TiO_2光催化活性比较  52-54
    4.3.2 掺杂量对光催化性能的影响  54-55
    4.3.3 热处理温度对光催化性能的影响  55-56
    4.3.4 保温时间对光催化性能的影响  56-57
    4.3.5 温度对光催化性能的影响  57-59
    4.3.6 湿度对光催化性能的影响  59-61
    4.3.7 初始浓度对光催化性能的影响  61-63
    4.3.8 催化剂用量对光催化性能的影响  63-65
  4.4 现场实验  65-66
  4.5 小结  66-67
第五章 Ag/CeO_2/TiO_2复合粉体的制备及光催化降解甲醛气体的性能研究  67-71
  5.1 引言  67
  5.2 实验部分  67-68
    5.2.1 实验试剂及仪器  67-68
    5.2.2 Ag/CeO_2/TiO_2复合粉体的制备  68
    5.2.3 Ag/CeO_2/TiO_2复合粉体光催化降解甲醛实验  68
  5.3 结果与讨论  68-70
    5.3.1 Ag/CeO_2/TiO_2、CeO_2/TiO_2和P25光催化活性比较  68-69
    5.3.2 Ag掺杂量对光催化性能的影响  69-70
  5.4 小结  70-71
第六章结论及建议  71-73
  6.1 本论文的研究结果  71-72
  6.2 本文创新点  72
  6.3 存在的问题及今后的工作  72-73
致谢  73-74
参考文献  74-81
附录(攻读学位期间发表论文目录)  81

改性TiO_2光催化剂的制备及降解甲醛的研究

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