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钛基二氧化铅电极降解有机污染物的研究

作　者: 郭新艳
导　师: 魏杰
学　校: 苏州科技学院
专　业: 应用化学
关键词: 电催化氧化钛基PbO2电极 2-氯苯酚降解
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

首先考察了中间层对钛基二氧化铅电极的影响。用热解法和电沉积联合的方法分别制备了Ti/β-PbO₂、Ti/SnO₂+Sb₂O₃/β-PbO₂和Ti/α-PbO₂/β-PbO₂三种电极,并采用SEM、XRD和阳极极化曲线分别对所制备的电极进行了表征,并以2-氯苯酚为目标污染物,考察了三种电极的电催化氧化性能和电极使用寿命。研究结果表明,中间层对表面活性层的结构形貌和催化活性都有很大影响。其中Ti/α-PbO₂/β-PbO₂电极析氧电位最高,对2-氯苯酚的去除率可达99.3%,且具有较长的电极使用寿命和较低的槽电压。三种电极对2-氯苯酚降解反应均遵循一级反应动力学规律。其次分别以钛板和钛网为基体,制备了两个系列的催化电极。分别考察了不同基体、不同中间层和不同活性外层对电极电催化降解2-氯苯酚性能的影响。研究结果表明,以钛板为基体的系列电极的综合性能优于以钛网为基体的相应电极。以β-PbO₂为活性外层的二氧化铅电极的综合性能优于以RuO₂为活性外层的电极。六种电极对2-氯苯酚降解反应均遵循一级反应动力学规律。综合考虑Ti/α-PbO₂/β-PbO₂电极的性能最好。通过正交实验考察了Ti/α-PbO₂/β-PbO₂电极降解2-氯苯酚的最佳工艺条件。结果表明,该电极电催化降解2-氯苯酚的最佳工艺条件是:2-氯苯酚初始浓度为50mg/L、支持电解质Na₂SO₄的浓度为0.2mol/L、极间距1.5cm、温度为35℃和阳极电流密度为20mA/cm²。在最佳工艺条件下进一步考察了该电极对2,4-二氯苯酚和双酚A的降解效果,并对电催化降解2-氯苯酚的机理进行了初步的研究。其中Ti/α-PbO₂/β-PbO₂电极对不同的有机物均具有高的电催化活性。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-11
第一章绪论  11-24
  1.1 引言  11
  1.2 电催化氧化技术的概述  11-18
    1.2.1 电催化氧化技术的发展史  12
    1.2.2 电催化氧化技术的分类及降解机理  12-15
    1.2.3 电催化氧化技术的优缺点  15-16
    1.2.4 电催化氧化技术目前应用状况  16-17
    1.2.5 电催化氧化技术发展前景与展望  17-18
  1.3 钛基二氧化铅电极简介  18-21
    1.3.1 钛基体的选择  18
    1.3.2 二氧化铅电极简介  18-19
    1.3.3 二氧化铅电极的制备原理  19-20
    1.3.4 钛基二氧化铅电极的研究现状  20-21
  1.4 酚类废水的处理现状  21-22
    1.4.1 酚类污染物的危害  21
    1.4.2 酚类污染物的处理方法  21-22
  1.5 选题的意义及内容  22-24
第二章电极制备及性能研究方法  24-29
  2.1 实验试剂与仪器  24-25
    2.1.1 试剂  24-25
    2.1.2 仪器  25
  2.2 不同种类催化电极的制备  25-26
    2.2.1 电极的预处理  25
    2.2.2 α-PbO_2 中间层的制备  25-26
    2.2.3 SnO_2+Sb_2O_3 中间层的制备  26
    2.2.4 β-PbO_2 活性层的制备  26
  2.3 电极性能研究方法  26-29
    2.3.1 SEM 和XRD 的测试  26
    2.3.2 析氧电位测试  26-27
    2.3.3 加速寿命测试  27
    2.3.4 电催化氧化降解实验  27-28
    2.3.5 TOC 的测定  28
    2.3.6 有机物降解过程中紫外扫描分析  28-29
第三章不同中间层对 Ti/PbO_2电极降解2-氯苯酚效果的影响  29-37
  3.1 三种电极的电镜扫描分析  29-30
  3.2 电极表面XRD 分析  30-32
  3.3 不同阳极的析氧电位  32
  3.4 电极加速寿命测试结果  32-33
  3.5 三种电极对2-氯苯酚电催化性能的影响  33
  3.6 不同阳极对槽电压的影响  33-35
  3.7 三种电极对2-氯苯酚电催化氧化动力学的影响  35-36
  3.8 本章小结  36-37
第四章不同阳极降解2-氯苯酚的研究  37-46
  4.1 电极表面XRD 分析  37-39
  4.2 不同电极的析氧电位  39-41
  4.3 不同电极对2-氯苯酚电催化性能的影响  41-42
  4.4 不同阳极对槽电压的影响  42-43
  4.5 不同阳极电催化氧化动力学的研究  43-45
  4.6 本章小结  45-46
第五章工艺条件对2-氯苯酚降解效果的影响  46-53
  5.1 正交试验  46-47
    5.1.1 正交试验因素水平表的建立  46
    5.1.2 正交实验测试结果  46-47
  5.2 在最佳工艺条件下 Ti/α-PbO_2/β-PbO_2 阳极对不同有机物电催化性能的影响  47-49
  5.3 在最佳工艺条件下 Ti/α-PbO_2/β-PbO_2阳极对不同有机物 TOC 去除率的影响  49
  5.4 在最佳工艺条件下2-氯苯酚降解过程紫外扫描光谱  49-50
  5.5 在最佳工艺条件下Ti/α-PbO_2/β-PbO_2 阳极对槽电压影响  50-51
  5.6 Ti/α-PbO_2/β-PbO_2 阳极电催化氧化动力学的研究  51-52
  5.7 本章小结  52-53
结论  53-54
参考文献  54-57
致谢  57-58
作者简历  58

钛基二氧化铅电极降解有机污染物的研究

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