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MCM-41负载钯、钌配合物在碳—硫键和碳—碳键形成反应中的催化性能研究

作 者: 刘俊
导 师: 蔡明中
学 校: 江西师范大学
专 业: 有机化学
关键词: MCM-41 负载催化剂 双齿膦钯配合物 巯基钌配合物 双齿氮钯配合物 Sonogashira偶联反应
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 39次
引 用: 0次
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内容摘要


本论文主要由三部分组成:第一部分:从工业易得的γ-巯丙基三乙氧基硅烷出发,经与MCM-41缩合固载,制得巯基功能化的MCM-41介孔材料,后者与氯化钌反应,方便地合成了MCM-41负载巯基钌配合物(MCM-41-SH-Ru(Ⅲ))。研究发现制备的MCM-41负载巯基钌配合物对醛、酮与硫醇的缩合反应具有很高的催化活性,且可回收再用多次,其活性基本不变。第二部分:通过双膦功能化的介孔材料MCM-41-2P与PdCl2的反应,合成了MCM-41负载双齿膦钯(Ⅱ)配合物(MCM-41-2P-Pd(Ⅱ)),后者用水合肼还原便制得了MCM-41负载双齿膦钯(0)配合物(MCM-41-2P-Pd(0)).研究发现制备的MCM-41负载双齿膦钯(0)配合物能有效的催化端炔与二芳基二硫醚的加成反应,该负载型双齿膦钯配合物能回收再利用多次,其活性基本不变。第三部分:通过MCM-41与3-(2-氨基乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷的缩合固载反应,制得双氮功能化的介孔材料MCM-41-2N。后者与氯化钯反应,接着用水合肼还原,制得了MCM-41-负载双齿氮钯(0)配合物(MCM-41-2N-Pd(0))。研究发现MCM-41负载双齿氮钯(O)配合物对无膦存在下的Sonogashira偶联反应有很高的催化活性。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-5
目录  5-6
第一章 前言  6-16
  1.1 钯、钌配合物催化的重要有机反应  6-10
  1.2 介孔分子筛MCM-41及其在催化领域中的应用  10-11
  1.3 本论文设计思路  11-13
  1.4 参考文献  13-16
第二章 主要测试仪器与化学试剂  16-17
  2.1 主要测试仪器  16
  2.2 主要化学试剂  16-17
第三章 MCM-41负载巯基钌配合物的合成及催化醛、酮与硫醇的缩合反应性能研究  17-30
  3.1 引言  17-18
  3.2 结果与讨论  18-22
  3.3 实验部分  22-28
  3.4 结论  28
  3.5 参考文献  28-30
第四章 MCM-41负载双齿膦钯(0)配合物的合成及催化端炔与二芳基二硫醚的加成反应研究  30-39
  4.1 引言  30
  4.2 结果与讨论  30-34
  4.3 实验部分  34-37
  4.4 结论  37
  4.5 参考文献  37-39
第五章 MCM-41负载双齿氮钯(0)配合物催化无膦存在下的Sonogashira偶联反应研究  39-55
  5.1 引言  39-43
  5.2 结果与讨论  43-48
  5.3 实验部分  48-53
  5.4 结论  53-54
  5.5 参考文献  54-55
致谢  55

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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