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高效光催化剂Ta2O5的设计合成及表征

作　者: 郭国龙
导　师: 黄建花
学　校: 浙江理工大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 光催化 Ta2O5 纳米页 溶胶凝胶法 层层自组装
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


半导体光催化由于其在环境净化、新能源开发等方面的潜在应用价值成为近年来的研究热点。作为一种新型的光催化材料,五氧化二钽（Ta2O5）以其禁带宽度大、化学稳定性好等特点引起了人们广泛的关注。本文采用软化学方法设计合成一系列不同微观结构的Ta2O5,通过SEM、XRD、FT-IR、UV-vis等手段对其结构进行了表征,并将其光催化活性与商品Ta2O5进行比较,结果显示我们合成的Ta2O5光催化降解亚甲基蓝效率显著高于商品Ta2O5。全文包含如下内容:1.通过十六烷基三甲基溴化铵协助的溶胶-凝胶法合成了高结晶度的介孔Ta2O5。考察了煅烧温度对孔径、比表面积、结晶性能及光催化活性的影响。600℃煅烧得到无定型Ta2O5,其孔径为4.5 nm,比表面为68.2 m2/g。当煅烧温度升高到700℃时,我们得到正交晶系的Ta2O5,孔径为10.8 nm,比表面为22.2 m2/g。两者的光催化活性均优于商品Ta2O5,700℃煅烧得到的样品由于其优异的结晶性能催化活性最高。2. Ta2O5与Rb2CO3固相反应得到层状RbTaO3,经HCl质子化后,得到Rb0.1H0.9TaO3·1.3H2O,通过氢氧化四丁基铵（TBAOH）插入层间剥离层状Rb0.1H0.9TaO3·1.3H2O,我们最终得到单分子层的TaO3纳米页。AFM高度图显示纳米页的厚度为1 nm左右。在石英基片上,通过层层自组装技术交替沉积带正电的聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）与带负电的TaO3纳米页成功制得TaO3/PDDA多层膜。UV测试表明随着沉积次数的增加,多层膜的最大紫外吸收强度呈线性增加。3.采用无皂乳液聚合法,我们制备了粒径500 nm的聚苯乙烯（PS）微球。以PS微球为模板,运用层层自组装技术将PDDA与TaO3纳米页交替沉积于球表面,通过高温煅烧去除模板和PDDA后,我们得到了壁厚为10 nm的Ta2O5空心球。该空心球的光催化活性明显优于商品Ta2O5。4.重新堆积的TaO3纳米页晶化后得到Ta2O5纳米颗粒。以尿素为N源,通过固相反应得到C3N4敏化的Ta2O5。紫外漫反射显示敏化后的样品的吸收边已拓展到可见区。但遗憾的是可见光下,降解亚甲基蓝的催化活性很低,具体机理正在进一步探索中。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章 绪论  10-29
  1.1 光催化概述  10
  1.2 光催化的主要原理  10-12
  1.3 光催化反应的主要影响因素  12-16
    1.3.1 结晶结构  12-13
    1.3.2 比表面的影响  13-14
    1.3.3 能带结构的影响  14-15
    1.3.4 孔结构的影响  15-16
    1.3.5 其它因素  16
  1.4 光催化剂的改性技术  16-20
    1.4.1 贵金属沉积  16-17
    1.4.2 半导体复合  17-18
    1.4.3 表面光敏化  18-19
    1.4.4 非金属离子掺杂  19
    1.4.5 金属离子掺杂  19-20
  1.5 光催化技术的应用  20-22
    1.5.1 在环保卫生方面  20
    1.5.2 在能源转换方面  20-22
  1.6 立题依据及本论文的主要研究内容  22-23
  参考文献  23-29
第二章 介孔Ta_2O_5的制备及其光催化性能研究  29-37
  2.1 引言  29
  2.2 实验部分  29-30
    2.2.1 介孔Ta_2O_5 的制备  29-30
    2.2.2 表征  30
    2.2.3 光催化性能评价  30
  2.3 结果与讨论  30-34
    2.3.1 介孔Ta_2O_5 的表征  30-33
    2.3.2 介孔Ta_2O_5 的光催化性能  33-34
  2.4 本章小结  34-35
  参考文献  35-37
第三章 单分子层TaO_3纳米页胶体溶液的合成及表征  37-47
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37-38
    3.2.1 试剂与仪器  37-38
    3.2.2 TaO_3 纳米页的合成  38
    3.2.3 TaO_3/PDDA 多层膜的制备  38
    3.2.4 表征  38
  3.3 结果与讨论  38-43
  3.4 本章小结  43
  参考文献  43-47
第四章 以纳米页为构筑单元层层自组装制备Ta_2O_5空心球及光催化性能评价  47-56
  4.1 引言  47-48
  4.2 实验部分  48-49
    4.2.1 试剂  48
    4.2.2 纳米页及PS 球的合成  48
    4.2.3 Ta_2O_5 空心球的制备  48-49
    4.2.4 光催化性能的评价  49
    4.2.5 表征  49
  4.3 结果与讨论  49-53
    4.3.1 核壳结构的制备  50-51
    4.3.2 Ta_2O_5 空心球的合成  51-52
    4.3.3 Ta_2O_5 空心球的光催化性能评价  52-53
  4.4 小结  53
  参考文献  53-56
第五章 C3N4敏化Ta_2O_5及可见光催化活性研究  56-68
  5.1 引言  56
  5.2 实验部分  56-57
    5.2.1 C3N4 敏化Ta_2O_5 纳米颗粒的制备  56-57
    5.2.2 表征  57
    5.2.3 光催化性能评价  57
  5.3 结果与讨论  57-64
    5.3.1 Ta_2O_5 纳米颗粒的制备  57-58
    5.3.2 C_3N_4 敏化Ta_2O_5 纳米颗粒  58-63
    5.3.3 光催化性能评价  63-64
  5.4 小结  64-65
  参考文献  65-68
第六章 总结与展望  68-69
致谢  69-70
硕士期间完成的论文  70

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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