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铁、镧掺杂纳米TiO₂的制备及光催化性能研究

作　者: 郝丽萌
导　师: 傅敏
学　校: 重庆工商大学
专　业: 环境工程
关键词: TiO2 溶胶-凝胶法掺杂光催化甲基橙可见光
分类号: O614.411
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

近年来,利用半导体光催化剂处理环境污染物已引起世界关注。纳米二氧化钛作为光催化剂具有化学性质稳定,价廉易得,无毒等优点,受到国内外的广泛重视,但是二氧化钛也存在一些缺陷,其光生电子-空穴的复合率高,量子效率偏低,光催化性能不突出,纳米TiO₂禁带宽度大（3.2eV）,只能利用占太阳光谱范围3-5%的紫外光部分,对太阳光的有效利用率低和较低的光量子效率是限制光催化实用化和工业化的主要原因。因此,对纳米TiO₂的改性研究,以降低催化剂的光生电子-空穴的复合率,提高其催化性能和对可见光的利用率具有重大的研究意义。本文采用金属离子掺杂改性TiO₂,以提高其光催化活性和对可见光利用率。溶胶凝胶法制备了Fe³⁺、La³⁺单掺杂及Fe-La共掺杂纳米TiO₂光催化剂,考察了原料配比、煅烧温度对纳米TiO₂的晶型组成、粒径大小以及催化活性的影响,采用XRD、XPS、FS和UV-Vis等手段对样品的结构、成分、形貌以及光谱特性进行表征。以甲基橙溶液为光催化反应的目标化合物,考察了掺杂纳米二氧化钛在紫外光和可见光下光催化活性的影响,从动力学角度分析了有机物的降解过程,结果表明:以钛酸四丁酯为前驱体,冰醋酸为抑制剂,溶胶凝胶法制备的500℃煅烧的纳米TiO₂均呈锐钛矿型,铁镧掺杂纳米TiO₂粉体粒径比未掺杂纳米TiO₂粉体的粒径小,铁镧共掺杂纳米TiO₂粉体粒径最小为6.1nm,表明金属共掺杂更好地抑制纳米晶体生长。铁镧共掺杂改变了Ti和O的结合能峰位,掺杂Fe³⁺进入了TiO₂晶格网络,La³⁺是以La2O3的形式存在的,说明溶胶-凝胶法可以有效地掺杂Fe³⁺、La³⁺部分进入到TiO₂的晶格。铁镧掺杂纳米TiO₂的紫外-可见吸收边带位置发生明显的红移现象。荧光强度越小,电子-空穴复合率降低,光催化剂的光催化活性也越高。铁镧掺杂纳米TiO₂光催化剂的光催化活性无论在紫外光下还是可见光下都得到明显提高,其中La³⁺的最佳掺杂量为0.6%,Fe³⁺的最佳掺杂量为0.01%,最佳热处理温度为500℃。稀土-金属共掺杂纳米TiO₂光催化剂产生了协同效应,其光催化性能优于单掺杂样品,以0.6%La/0.01%Fe -TiO₂共掺杂效果最佳。动力学研究表明,甲基橙溶液的光催化降解反应符合Langmuir-hinshelwood一级动力学方程.

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摘要 5-7Abstract 7-9第1章绪论 9-28 1.1 引言 9-10 1.2 纳米 Ti0_2 的光催化原理 10-12 1.3 影响 Ti0_2 光催化性能的因素 12-14 1.4 纳米 Ti0_2 的制备方法 14-18 1.5 提高 Ti0_2 光催化活性的方法 18-25 1.6 纳米 Ti0_2 光催化剂的在环境中的主要应用 25-26 1.7 本论文的目的意义及研究内容 26-28第2章实验部分 28-38 2.1 实验试剂 28 2.2 实验仪器与装置 28-30 2.3 纳米 Ti0_2 光催化剂的制备 30-32 2.4 光催化剂的表征 32-33 2.5 光催化剂的活性评价 33-38第3章结果与讨论 38-63 3.1 纳米 Ti0_2 光催化剂的表征 38-50 3.2 光催化活性的研究 50-61 3.3 光催化动力学分析 61-63第4章结论与展望 63-65 4.1 结论 63-64 4.2 展望 64-65参考文献 65-76致谢 76-77攻读硕士学位期间所发表论文和参加科研情况说明 77

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