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生物催化/光催化联合降解毒死蜱的研究

作　者: 王其进
导　师: 陶玉贵
学　校: 安徽工程大学
专　业: 微生物学
关键词: 毒死蜱降解胶束毛细管电泳(MEKC) 降解菌光催化
分类号: X592
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

环境中农药的残留及污染是全世界普遍关注的问题,我国是农药生产和使用大国,农药污染问题显得尤为严重。因此,寻找经济、高效的毒死蜱降解方法已成为是环保方面的重要课题。采用传统的或单一的生物、化学方法处理各有缺陷,本文旨在探索生物法、光催化法联合降解对水中毒死蜱降解的可行性及规律,以期找到一种降解毒死蜱污水的新方法。本文利用胶束电动毛细管色谱(MEKC)建立了测定水中毒死蜱含量的方法,研究了检测波长、运行缓冲液的种类浓度以及pH、有机添加剂、脱氧胆酸钠(NaDCh)的浓度和分离电压等实验条件对毒死蜱测定的影响。实验结果表明：以25 mmol·L-1硼砂(pH9.0,含20%(V/V)乙腈和50 mmol·L-1NaDCh)作为缓冲溶液,毒死蜱能在15 min内实现很好的基线分离,线性范围为15.625-500 mg·L-1,线性相关系数为0.9998,检出限(以信噪比(S/N)为3计)为0.135 mg·L-1,加标回收率为98.91%-100.9%。精密度和稳定性试验中,峰面积和迁移时间的相对标准偏差均小于3%,表明重复性良好。该方法简便、快速、灵敏,可用于水中毒死蜱含量的测定。本文采用富集培养的方法,从农药厂废水处理池污泥中分离到一株对毒死蜱有较强降解能力的菌株TW-1,TW-1能以毒死蜱为唯一碳源生长。研究了初始pH、外加碳源浓度、毒死蜱初始浓度、培养温度、接种量对降解菌降解能力的影响。采用Box-Behnken优化哈夫尼菌降解毒死蜱的条件,并建立了降解模型,优化结果表明：哈夫尼菌降解毒死蜱的最优条件为：蔗糖浓度0.31%,毒死蜱初浓度51.33 mg·L-1,培养温度30.7℃,在该条件下理论预测毒死蜱降解率可达74.7%。通过假设和验证,得出哈夫尼菌降解毒死蜱为一级动力学模型,哈夫尼菌能水解毒死蜱P-O键,属一级酶促反应。利用Ti02粉末作为催化剂,研究不同催化时间、温度、pH值、光源和光强等单因素对水中毒死蜱光催化效果的影响。结果表明：当pH>7时,降解率较高；光照距离5 cm,毒死蜱降解率达70.6%,去除效果随光强减弱显著下降；毒死蜱的降解率随Ti02催化时间的增加而增大,但从30 min开始,降解率提升幅度逐渐减小；当反应温度在20-30℃范围时,毒死蜱降解率没有明显变化,当温度高于45℃时,降解率明显增加,当温度达到65℃时,降解率达到77.9%。在生物法和光催化法降解毒死蜱的研究基础上,研究了生物法／光催化法联合降解毒死蜱的可行性,并对试验装置和反应模式进行了初步探索。发现用生物法／光催化法联合降解毒死蜱可以有效缩短反应时间,同时提高毒死蜱的降解浓度。初步研究结果表明：在使用生物法处理81h后,由光催化降解毒死蜱6h,通过两个系统联合作用一共耗时87h,与单独使用生物法降解毒死蜱相比,时间节省了12.1%,与单独使用光催化法降解毒死蜱相比,降解能力提高了5倍。

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摘要 5-7ABSTRACT 7-14第1章绪论 14-21 1.1 毒死蜱的理化性质及应用 14-15 1.1.1 毒死蜱的结构及理化性质 14 1.1.2 毒死蜱的应用 14-15 1.2 毒死蜱在环境中的残留状况及危害 15-16 1.3 毒死蜱降解方法的研究现状 16-20 1.3.1 毒死蜱在水中的化学降解 16-17 1.3.2 毒死蜱的光化学降解 17-18 1.3.3 毒死蜱的微生物降解 18-19 1.3.4 毒死蜱降解的其他方法 19-20 1.4 本课题的研究意义及主要内容 20-21第2章胶束毛细管电泳测定水中毒死蜱的含量 21-31 2.1 实验材料 21-22 2.1.1 仪器和材料 21-22 2.1.2 主要试剂 22 2.2 实验方法 22-23 2.2.1 溶液的制备 22-23 2.2.1.1 电泳缓冲溶液的配制 22-23 2.2.1.2 标准品溶液的配制 23 2.2.1.3 样品溶液的配制 23 2.2.2 电泳条件 23 2.3 结果与讨论 23-30 2.3.1 分离条件的优化 23-27 2.3.2 线性范围与检出限 27-28 2.3.3 精密度试验 28 2.3.4 加标回收率试验 28-29 2.3.5 样品测定 29-30 2.4 小结 30-31第3章毒死蜱降解菌株筛选、分离及降解特性 31-43 3.1 实验材料 31-33 3.1.1 菌源 31 3.1.2 培养基 31-32 3.1.3 主要仪器设备 32-33 3.2 实验方法 33-35 3.2.1 降解菌的富集驯化 33 3.2.2 降解菌的分离纯化 33 3.2.3 菌悬液的制备 33-34 3.2.4 降解菌的分类鉴定 34 3.2.6 分析方法 34-35 3.3 结果与讨论 35-42 3.3.1 毒死蜱降解菌的富集、分离与鉴定 35 3.3.2 菌株耐毒死蜱能力的测定 35-36 3.3.3 环境因素对菌株降毒死蜱能力的影响 36-41 3.3.3.1 外加碳源浓度对细菌降解能力的影响 36-37 3.3.3.2 降解温度对细菌降解能力的影响 37 3.3.3.3 初始pH值对细菌降解能力的影响 37-38 3.3.3.4 毒死蜂初浓度对细菌降解能力的影响 38-39 3.3.3.5 摇床转速对细菌降解能力的影响 39-40 3.3.3.6 接种量对细菌降解能力的影响 40-41 3.3.4 毒死蜱降解菌最佳降解时间的确定 41-42 3.4 小结 42-43第4章哈夫尼菌降解毒死蜱条件的优化及动力学模型建立 43-52 4.1 材料与方法 43-45 4.1.1 菌株来源 43 4.1.2 毒死蜱降解菌培养条件 43-44 4.1.2.1 培养条件 43 4.1.2.2 条件优化 43-44 4.1.3 毒死蜱降解动力学模型的构建 44 4.1.4 毒死蜱的检测及降解率计算 44-45 4.1.4.1 样品处理 44 4.1.4.2 测定方法 44 4.1.4.3 计算方法 44-45 4.2 结果与分析 45-51 4.2.1 最佳降解条件的优化及其验证 45-48 4.2.1.1 最佳降解条件的优化 45-48 4.2.1.2 方程的验证 48 4.2.2 降解动力学模型的构建 48-50 4.2.3 降解机理的探讨 50-51 4.3 结论 51-52第5章光催化降解水中毒死蜱的研究 52-59 5.1 材料与方法 52-55 5.1.1 试剂与仪器 52-53 5.1.2 试验装置 53 5.1.3 分析方法 53-54 5.1.4 试验方法 54-55 5.1.4.1 毒死蜱标准母液的配置 54 5.1.4.2 TiO_2催化时间对光催化降解水中毒死蜱的影响 54 5.1.4.3 pH值对光催化降解水中毒死蜱的影响 54 5.1.4.4 温度对光催化降解水中毒死蜱的影响 54 5.1.4.5 光强对光催化降解水中毒死蜱的影响 54 5.1.4.6 不同光源对光催化降解水中毒死蜱的影响 54-55 5.2 结果与分析 55-58 5.2.1 TiO_2催化时间对水中毒死蜱降解效果的影响 55 5.2.2 pH值对水中毒死蜱降解效果的影响 55-56 5.2.3 温度对水中毒死蜱降解效果的影响 56-57 5.2.4 光强对水中毒死蜱降解效果的影响 57-58 5.2.5 不同光源对水中毒死蜱降解效果的影响 58 5.3 小结 58-59第6章生物法/光催化协同降解毒死蜱的初步研究 59-63 6.1 材料与方法 59-60 6.1.1 主要仪器 59 6.1.2 主要试剂 59-60 6.1.3 分析方法 60 6.2 生物法/光催化法联合降解毒死蜱的可行性分析 60-61 6.3 联合降解反应器的设计 61 6.4 反应模式的探索 61-62 6.5 小结 62-63第7章结论与展望 63-65 7.1 结论 63-64 7.2 展望 64-65参考文献 65-72攻读学位期间发表的学术论文目录 72-73致谢 73

生物催化/光催化联合降解毒死蜱的研究

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