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修饰碳纳米管电极降解废水中PPCPs的研究

作　者: 郑红涛
导　师: 胡翔
学　校: 北京化工大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 多壁碳纳米管电极化学修饰 PPCPs 电催化氧化
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

近年来,PPCPs (Pharmaceutical and Personal Care Products)在水环境中普遍的被发现已经变得令人十分担忧,然而传统的污泥处理技术却不能有效去除这种物质。这些污染物一部分残留在活性淤泥中,而大部分则直接通过二级处理系统,随出水被排放出去,因此亟待寻找可行的技术去除这些物质。实验对钯修饰碳纳米管进行了优化,得到了钯修使碳纳米管的最优修饰条件,并通过SEM、XED和FTIR对电极进行了表征。实验中,对比了修饰前后碳纳米管电极。发现对碳纳米管进行修饰能较大的提高电极的催化活性。实验中研究了修饰多壁碳纳米管(MWCNTs)电极对水相中两种PPCPs(双氯芬酸和三氯生)的电化学氧化作用。考察了极板间距、电解电压、电流密度、离子强度、pH值、初始浓度和电解时间对去除效率的影响,并对反应动力学进行了探讨。实验结果表明,使用修饰碳纳米管电极进行电解时,双氯芬酸的最佳条件为：初始浓度为50mg·L-1,电解电压为15V(电流密度约为10mA·cm-2),极板间距为1cm, pH值为10,电解质Na2S04浓度为1000 mg·L-1。此条件下,反应时间为2h时双氯芬酸的去除率可达到80%以上,双氯芬酸的降解为一级反应。三氯生的最佳条件为：三氯生初始浓度为50 mg·L-1,电解电压为15V(电流密度约为10 mA·cm-2),极板间距为1cm, pH值为11,电解质Na2SO4浓度为1000mg·L-1。此条件下,反应时间为3h时三氯生的去除率可达到99%以上,三氯生的降解为零级反应。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-17
第一章绪论  17-28
  1.1 PPCPs的危害及其治理现状  17-21
    1.1.1 PPCPs的污染现状  17-18
    1.1.2 PPCPs的来源  18
    1.1.3 PPCPs的危害  18-19
    1.1.4 处理方法及研究现状  19-21
  1.2 电催化氧化法  21-23
    1.2.1 电催化氧化法作用机理  21-22
    1.2.2 电催化氧化法的应用  22-23
  1.3 碳纳米管电极的制备及修饰  23-25
    1.3.1 碳纳米管概述  23-24
    1.3.2 碳纳米管电极的制备  24-25
    1.3.3 碳纳米管电极的修饰  25
  1.4 研究目的和意义  25-26
  1.5 本课题研究的内容  26-28
第二章 Pd-MWCNTs电极的制备与表征  28-43
  2.1 仪器和试剂  28
    2.1.1 实验仪器  28
    2.1.2 实验试剂  28
  2.2 实验部分  28-29
    2.2.1 碳纳米管的纯化  28
    2.2.2 碳纳米管的修饰  28-29
    2.2.3 Pd-MWCNTs电极的制备  29
    2.2.4 电极性能的测定方法  29
  2.3 结果与讨论  29-36
    2.3.1 吸附作用的影响  29-30
    2.3.2 镀液中pd~(2+)初始浓度  30-31
    2.3.3 初始pH值  31-32
    2.3.4 NH_4Cl浓度  32
    2.3.5 NaH_2PO_2投加量  32-33
    2.3.6 温度  33-34
    2.3.7 表面活性剂  34-35
    2.3.8 修饰前后电极对比  35-36
  2.4 电极表面结构的表征  36-38
    2.4.1 傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征  36-37
    2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)表征  37-38
    2.4.3 X射线衍射光谱(XRD)表征  38
  2.5 双氯芬酸在Pd-MWCNTs电极上的循环伏安特性  38-42
    2.5.1 双氯芬酸在钯修饰碳纳米管电极上的循环伏安曲线  39
    2.5.2 pH值的影响  39-40
    2.5.3 不同浓度的双氯芬酸循环伏安曲线  40-41
    2.5.4 使用前后对电极的影响  41-42
  小结  42-43
第三章 Pd-MWCNTs电极对PPCPs的降解及其反应动力学分析  43-59
  3.1 仪器和试剂  43
    3.1.1 实验仪器  43
    3.1.2 实验试剂  43
  3.2 实验方法及测定条件  43-44
  3.3 电化学催化降解双氯酚酸  44-51
    3.3.1 极板间距的影响  44-45
    3.3.2 工作电压的影响  45-46
    3.3.3 电流密度的影响  46
    3.3.4 离子强度的影响  46-47
    3.3.5 pH值的影响  47-49
    3.3.6 初始浓度的影响  49
    3.3.7 反应时间的影响  49-50
    3.3.8 反应动力学分析  50-51
  3.4 电化学催化降解三氯生  51-58
    3.4.1 极板间距的影响  51-52
    3.4.2 工作电压的影响  52-53
    3.4.3 电流密度的影响  53-54
    3.4.4 离子强度的影响  54-55
    3.4.5. pH值的影响  55-56
    3.4.6 初始浓度的影响  56
    3.4.7 反应时间的影响  56-57
    3.4.8 反应动力学分析  57-58
  小结  58-59
第四章双金属修饰多壁碳纳米管电极的制备及其对PPCPs降解  59-67
  4.1 仪器和试剂  59
    4.1.1 实验仪器  59
    4.1.2 实验试剂  59
  4.2 实验部分  59-61
    4.2.1 Pd/Ni-MWCNTs电极的制备  59-60
    4.2.2 Pd/Fe-MWCNTs电极的制备  60
    4.2.3 电极性能的测定方法  60-61
  4.3 双金属修饰碳纳米管电极去除双氯芬酸  61-63
    4.3.1 沉积液中Ni~(2+)(或Fe~(2+))含量对双氯芬酸去除率的影响  61-62
    4.3.2 不同电极对双氯芬酸的去除率对比  62
    4.3.3 反应动力学分析  62-63
  4.4 双金属修饰碳纳米管电极去除三氯生  63-66
    4.4.1 沉积液中Ni~(2+)(或Fe~(2+))含量对三氯生去除率的影响  63-64
    4.4.2 不同电极对双氯芬酸的去除率对比  64-65
    4.4.3 反应动力学分析  65-66
  小结  66-67
第五章结论与建议  67-69
  5.1 结论  67-68
  5.2 建议  68-69
参考文献  69-73
致谢  73-74
研究成果及发表的学术论文  74-75
作者和导师简介  75

修饰碳纳米管电极降解废水中PPCPs的研究

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