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直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究

作 者: 周宇
导 师: 高艳芳
学 校: 内蒙古工业大学
专 业: 化学工艺
关键词: 电催化氧化甲醇 Pt基催化剂 Au基催化剂 碳纳米管 二氧化铈
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


直接甲醇燃料电池以其特有的优势,广泛的被关注。如何提高其阳极催化剂的催化效果是直接甲醇燃料电池发展的一个重要挑战。直接甲醇燃料电池的阳极催化剂研究最广的是Pt催化剂,Pt基催化剂有一个致命的问题:在催化氧化甲醇的过程中会被中间产物CO中毒而伤失了部分活性,影响其的催化效果。论文第二章针对Pt催化剂CO中毒的问题,向Pt催化剂中掺杂了CeO2,CeO2对CO的氧化有着高度的敏感性,会加速CO的氧化,释放更多的Pt活性点,提高Pt对甲醇的电催化活性。同时为了降低Pt的使用量,提高Pt的分散性和稳定性,使用以AAO为模板水热法合成了排列有序的碳纳米管为Pt-CeO2催化剂的载体。实验的结果表明掺杂了CeO2后,Pt-CeO2/CNT催化剂对甲醇的电催化活性要高于Pt/CNT催化剂对甲醇的电催化活性,当Pt:CeO2的摩尔比为2:1时,Pt-CeO2/CNT催化剂的活性达到最佳。为了避免Pt中毒的问题,论文第三章使用Au作为甲醇的电催化剂,有研究表明在碱性环境中,Au对甲醇的电催化作用时,不产生CO,这样就避免了催化剂中毒的情况发生。由于大块金的催化活性很低,本章中制备了纳米级别的Au颗粒,并用巯基硅烷成功的将Au纳米颗粒自组装到ITO电极表面,制备了Au纳米颗粒薄膜电极。通过与Au盘电极比较,发现纳米级别的Au/ITO对甲醇的电催化活性有了很大的提高,并对Au催化剂对甲醇的电催化氧化的机理进行了探讨。相对于Pt催化剂,纳米Au颗粒的催化活性比较低,这里结合Au对甲醇电催化的机理,在第四章中引入CeO2纳米球作为纳米Au颗粒的载体,制备了壳核结构的Au@CeO2催化剂,与纳米级别的Au/ITO电极比较得知,Au@CeO2对甲醇的电催化氧化活性有了更进一步的提高。这里不仅提高了Au的催化效率,还为催化剂的载体提供了一种新的思路。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-8
引言  8-10
第一章 文献综述  10-21
  1.1 燃料电池的概述  10-13
    1.1.1 燃料电池的工作原理  10-11
    1.1.2 燃料电池的特点  11
    1.1.3 燃料电池的分类  11-13
    1.1.4 燃料电池的应用前景  13
  1.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)  13-16
    1.2.1 DMFC 的工作原理  14-15
    1.2.2 DMFC 的发展现状  15
    1.2.3 DMFC 的主要技术问题  15-16
  1.3 DMFC 阳极PT 基电催化剂的研究  16-18
    1.3.1 甲醇在阳极电催化及Pt 基催化剂的中毒原理  16-17
    1.3.2 DMFC 阳极Pt 基催化剂的发展现状  17-18
  1.4 DMFC 阳极金基电催化剂的研究  18-20
    1.4.1 甲醇在金基催化剂上的电催化原理  18-19
    1.4.2 DMFC 中金基催化剂的发展现状  19-20
  1.5 本课题的主要工作和研究意义  20-21
第二章 Pt-Ce0_2/CNT 材料对甲醇的电催化作用  21-31
  2.1 实验部分  21-23
    2.1.1 化学试剂与材料  21-22
    2.1.2 排列有序的碳纳米管的制备  22
    2.1.3 工作电极的制备  22-23
    2.1.4 表征手段  23
  2.2 结果与讨论  23-30
    2.2.1 Pt-Ce0_2/CNT 材料扫描电镜的表征和EDS 分析  23-25
    2.2.2 电化学表征  25-30
  2.3 小结  30-31
第三章 Au/ITO 电极材料对甲醇的电催化作用  31-40
  3.1 实验部分  31-34
    3.1.1 化学试剂与材料  31-32
    3.1.2 金溶胶的制备  32
    3.1.3 金纳米薄膜电极的制备  32-33
    3.1.4 表征手段  33-34
  3.2 结果与讨论  34-39
    3.2.1 金溶胶的透射电镜表征以及Au/ITO 电极的扫描电镜表征  34-35
    3.2.2 电化学表征  35-39
  3.3 小结  39-40
第四章 Au@ Ce0_2/ITO 材料对甲醇的电催化作用  40-48
  4.1 实验部分  40-43
    4.1.1 化学试剂与材料  40-41
    4.1.2 Ce0_2 及Au@ Ce0_2 纳米球型颗粒的制备  41-42
    4.1.3 Au@ Ce0_2/ITO 电极的制备  42
    4.1.4 表征手段  42-43
  4.2 结果与讨论  43-46
    4.2.1 Ce0_2 及Au@ Ce0_2 纳米球扫描电镜、透射电镜和EDS 表征  43-45
    4.2.2 电化学表征  45-46
  4.3 小结  46-48
第五章 结论  48-49
参考文献  49-57
在读期间论文发表、整理情况  57-58
致谢  58-59
个人简介  59

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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