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不同载体上钛硅沸石膜的制备及性能研究

作　者: 邱芳锐
导　师: 张雄福
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 钛硅沸石 Silicalite-1 沸石膜 二次生长 膜催化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 160次
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内容摘要


膜催化技术作为一种新型的膜技术被广泛关注。钛硅（TS-1）沸石是一种良好的选择型催化氧化材料。将钛硅沸石以沸石膜的形式负载在各种载体上,用于膜催化反应器或作为负载型催化剂使用均具有广阔的应用前景。目前对TS-1膜的制备优化及生长规律还没有系统的研究。本论文采用一种新型二次生长法,以Silicalite-1（Sil-1）沸石为晶种,在管状α-Al2O3、球状SiO2和网圈状不锈钢载体上成功制备了连续的TS-1沸石膜。并首次系统考察了各种因素对膜形貌、厚度、催化活性等的影响,使用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等多种手段对制备的TS-1沸石膜进行表征,以过氧化氢氧化苯乙烯为探针反应,评价了其催化性能。1、实验结果表明,Sil-1晶种和TS-1晶种引导合成的TS-1分子筛具有相似的形貌、结构、组成及活性;两种晶种引导制备的TS-1沸石膜物化性质非常接近。Sil-1沸石完全可以取代TS-1沸石作为晶种,有效引导连续TS-1沸石膜的合成。2、使用新型二次生长法在球状SiO2载体上成功制备了TS-1沸石膜,晶种层的质量直接影响膜的质量。采用先偶联剂自组装再浸渍法涂晶的两步法在表面光滑平均孔径小的SiO2球表面涂晶及成膜的效果最好;采用直接浸渍的方法在表面粗糙平均孔径较大的SiO2球表面涂晶即可引导制备完全包覆载体且不易脱落的TS-1膜。膜催化剂便于回收利用,三次回收率可达95%以上,再生三次的活性为新鲜催化剂的78%。3、在不锈钢网圈载体上,用新型二次生长法制备了完整、连续的TS-1膜。脱除模板剂在氮气气氛和较慢的升温速率（0.5℃/min）下550℃焙烧,可避免TS-1沸石膜产生裂痕。TS-1沸石膜显示了较好的催化活性,苯乙烯转化率可达12%。4、以α-Al2O3为载体,系统考察了合成液组成、晶化时间、晶化次数等对TS-1沸石膜形貌、厚度、催化活性的影响。合成液模板剂浓度较低和水含量较高制备的TS-1沸石膜较厚;随晶化时间延长膜厚增加,48h后不再生长;增加晶化次数可显著增加膜厚。通过综合调变各项参数,可控制合成2-15μm之间任意厚度的TS-1沸石膜。采用配比1 SiO2:0.03 TiO2:0.32 TPAOH:250 H2O的合成液制得的TS-1膜骨架钛含量高、催化活性好。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
1 文献综述  10-26
  1.1 沸石膜和膜催化  10
  1.2 钛硅TS-1材料的特点和研究进展  10-17
    1.2.1 TS-1粉体的研究  12-13
    1.2.2 TS-1成型催化剂的研究  13
    1.2.3 TS-1整体催化剂的研究  13-15
    1.2.4 TS-1薄膜催化剂及组装微反应器  15-17
  1.3 沸石膜的制备方法  17-21
    1.3.1 常见制备方法  17-19
    1.3.2 二次生长法(晶种法)合成分子筛膜  19-21
  1.4 TS-1膜的表征  21-23
    1.4.1 X射线粉末衍射(XRD)  21
    1.4.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)  21-22
    1.4.3 紫外漫反射光谱(UV-Vis)  22
    1.4.4 扫描电子显微镜(SEM)  22
    1.4.5 拉曼光谱(Raman)  22
    1.4.6 硅魔角核磁共振谱(~(29)SiMASNMR)  22-23
    1.4.7 X光电子能谱(XPS)  23
  1.5 TS-1膜的应用  23-24
  1.6 本课题的选题背景、研究思路及研究内容  24-26
2 管状α-Al_2O_3陶瓷载体上制备TS-1膜及其催化性能研究  26-38
  2.1引言  26
  2.2 实验部分  26-31
    2.2.1 实验所用的主要化学试剂、其他材料及仪器设备  26-27
    2.2.2 晶种法制备TS-1分子筛  27-28
    2.2.3 二次生长法制备TS-1沸石膜  28
    2.2.4 样品的表征  28-29
    2.2.5 催化活性的评价  29-31
  2.3 实验结果与讨论  31-37
    2.3.1 Silicalite-1(Sil-1)晶种  31-32
    2.3.2 TS-1分子筛的表征结果及催化活性  32-34
    2.3.3 载体涂晶  34-35
    2.3.4 TS-1沸石膜的表征结果及催化活性  35-37
  2.4 本章小结  37-38
3 SiO_2球状载体上TS-1膜的制备  38-51
  3.1 引言  38
  3.2 实验部分  38-40
    3.2.1 实验主要试剂和材料  38
    3.2.2 预涂晶种的不同方法  38-39
    3.2.3 膜的生长  39
    3.2.4 样品表征和催化活性评价  39-40
  3.3 结果与讨论  40-49
    3.3.1 不同涂晶方式的涂晶效果  40-42
    3.3.2 不同涂晶方法的成膜效果  42-44
    3.3.3 FNG-C型SiO_2载体上TS-1膜的生长  44-45
    3.3.4 不同晶化次数的TS-1膜结构及其催化性能  45-48
    3.3.5 TS-1膜催化剂的重复利用性能  48-49
  3.4 本章小结  49-51
4 不锈钢网圈(SSC)载体上TS-1膜的制备  51-58
  4.1 引言  51
  4.2 实验部分  51-52
    4.2.1 载体的预处理  51
    4.2.2 预涂晶种  51
    4.2.3 膜的生长  51
    4.2.4 样品表征和催化活性评价  51-52
  4.3 结果与讨论  52-57
    4.3.1 载体和预涂晶种  52-53
    4.3.2 TS-1沸石膜的生长  53-55
    4.3.3 模板剂脱除过程的影响  55-56
    4.3.4 TS-1沸石膜的催化活性  56-57
  4.4 本章小结  57-58
5 TS-1膜的生长规律及催化性能研究  58-74
  5.1 引言  58
  5.2 实验部分  58-59
    5.2.1 实验所用的主要材料及仪器设备  58
    5.2.2 二次生长法制备TS-1膜  58
    5.2.3 样品表征和催化活性评价  58-59
  5.3 实验结果与讨论  59-72
    5.3.1 不同平均孔径的载体上TS-1膜的生长  59-60
    5.3.2 合成液原料配比对TS-1膜物化性能的影响  60-68
    5.3.3 晶化条件对TS-1膜的影响  68-70
    5.3.4 膜催化剂的催化活性考察  70-72
  5.4 本章小结  72-74
结论  74-75
参考文献  75-80
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  80-81
致谢  81-82

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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