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单一分子模板剂合成具有多级孔道的Pentasil分子筛的研究

作　者: 朱树燕
导　师: 王一萌
学　校: 华东师范大学
专　业: 物理化学
关键词: Pentasil结构 ZSM-5分子筛 Silicalite-2分子筛 MFI/MEL共晶结构介孔
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

为提高沸石分子筛催化活性中心的可接近度,改善其扩散性能,扩大沸石分子筛在处理大分子反应物方面的应用范围,多级孔道分子筛的合成得到了巨大的发展。目前文献报道的合成多级孔的沸石分子筛,或需要多步处理分子筛；或者需要添加额外的模板剂／添加剂,导致合成步骤烦琐或者合成成本昂贵。本论文主要研究具多级孔道的Pentasil结构的分子筛、表征以及催化性能,论文分为三部分。第一部分为纯ZSM-5分子筛的合成,通过使用单一模板剂经过水热一步合成具有多级孔ZSM-5的分子筛材料,主要用到有机胺做模板剂,即不同碳链长度的乙胺、丁胺和辛胺,考察模板剂碳链长度对合成分子筛粒子形貌的影响,以及硅铝比的影响。还使用了四丙基氢氧化铵为模板剂,考察了模板剂用量和晶化温度的影响,并通过苯酚和叔丁醇的烷基化反应来表征材料的催化活性。研究发现铝酸盐含量少时疏水性的长链胺得到样品结晶度高。模板剂量越多,得到一级粒子越大,二级粒子堆积成球,球径也有增大的趋势；低温下合成,晶化速度减慢,产生晶核多,粒子越小,在苯酚和叔丁醇的烷基化反应中活性较高。第二部分是silicalite-2分子筛的合成,由TBAOH-TEOS-H2O体系合成具有多级孔道的silicalite-2分子筛并研究其催化性能,在实验中考察模板剂量、水量、晶化时间等因素对粒子堆积的影响。与silicalite-1相比,在纳米沸石材料的结构和性质方面提供有用的信息。在摩尔组成为0.25 TBAOH:1.0 TEOS:25 H2O反应体系中得到<50 nm的粒子,低的TBAOH/TEOS和H2O/TEOS有利用形成的silicalite-2。所合成的silicalite-2由20-30 nm的粒子聚集而成,而silicalite-1是分散的粒子。第三部分是MFI/MEL共晶结构分子筛的合成。用四丁基氢氧化铵作模板剂,通过添加不同小分子助剂,合成具有多级孔道MEL/MFI结构的共晶材料。并考察模板硅源、模板剂量、水量以及小分子助剂种类和用量等因素对粒子堆积的影响。最后得出以乙醇为小分子助剂,加入醇硅比为1时得到的样品效果最好,不论是结构还是形貌均为最优。

全文目录

摘要  6-7
ABSTRACT  7-11
第一章绪论  11-29
  前言  11
  1.1 微孔分子筛材料  11-12
    1.1.1 Pentasil分子筛  11-12
    1.1.2 磷酸铝分子筛  12
    1.1.3 含Ge的大微孔分子筛  12
  1.2 介孔分子筛材料  12-13
  1.3 合成多级孔道分子筛的方法  13-22
    1.3.1 脱铝法  14-15
    1.3.2 脱硅法  15-17
    1.3.3 孔壁晶化法  17-19
    1.3.4 干胶凝胶法  19
    1.3.5 模板法  19-22
    1.3.6 纳米组装法  22
  1.4 选题目的及论文思路  22-23
  参考文献  23-29
第二章含介孔ZSM-5分子筛的合成及其催化性能的研究  29-41
  2.1 前言  29-30
  2.2 实验部分  30-33
    2.2.1 多级孔ZSM-5分子筛的制备  30-31
    2.2.2 分子筛的表征  31-32
      2.2.2.1 分子筛物相和结晶度  31-32
      2.2.2.2 分子筛形貌和颗粒大小  32
      2.2.2.3 分子筛比表面和孔容  32
      2.2.2.4 分子筛的酸性表征  32
      2.2.2.5 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)  32
    2.2.3 催化性能评价  32-33
  2.3 结果与讨论  33-38
    2.3.1 不同有机胺模板剂的影响  33-34
    2.3.2 以四丁基溴化铵作模板剂  34-38
      2.3.2.1 XRD表征  35
      2.3.2.2 SEM表征  35-36
      2.3.2.3 氮吸附-脱附表征  36-37
      2.3.2.4 ICP表征  37-38
      2.3.2.5 催化活性表征  38
  2.4 结论  38-39
  参考文献  39-41
第三章多级孔silicalite-2分子筛的合成及性能研究  41-51
  3.1 前言  41-42
  3.2 实验部分  42
    3.2.1 多级孔silicalite-2分子筛的合成  42
    3.2.2 材料表征  42
  3.3 结果与讨论  42-49
    3.3.1 XRD表征  42-43
    3.3.2 SEM和TEM表征  43-46
    3.3.3 氮吸附-脱附表征  46-47
    3.3.4 TG/DTG表征  47-48
    3.3.5 F-IR表征  48-49
  3.4 结论  49
  参考文献  49-51
第四章 MFI/MEL共晶结构分子筛的合成及其性能研究  51-65
  4.1 前言  51-53
  4.2 实验部分  53
    4.2.1 MFI/MEL共晶结构分子筛的制备  53
    4.2.2 材料表征  53
  4.3 结果与讨论  53-62
    4.3.1 混合模板剂法  53-55
    4.3.2 混合导向胶法  55-56
    4.3.3 单一模板剂法  56-62
      4.3.3.1 硅源的影响  56-58
      4.3.3.2 醇量的影响  58-59
      4.3.3.3 醇种类的影响  59-62
  4.4 结论  62
  参考文献  62-65
总结  65-67
学习期间科研成果  67-68
致谢  68

单一分子模板剂合成具有多级孔道的Pentasil分子筛的研究

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