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废旧聚乙烯非高温催化裂解研究

作　者: 齐萍
导　师: 张宁；陈超
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: ZrO2催化剂 SiO2-TiO2催化剂催化裂解光催化废旧聚乙烯塑料
分类号: TQ320.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

对于塑料废弃物的处理,目前主要采取填埋、焚烧、热裂解和回收利用等手段,但效果都不理想。在可降解塑料的开发研究以后,研究塑料的催化裂解,将废旧塑料在催化剂作用下进行裂解生产化工原料及汽油、柴油等燃料已成为当今的热门课题之一。目前,由于聚乙烯在全球塑料产量中所占比例最大,对普通聚烯烃类特别是聚乙烯的催化裂解研究已经成为研究的主要方向。本文采用催化裂解法工艺对聚乙烯进行了油化技术的研究,针对目前工艺中需要400℃以上高温的不足之处,通过在反应过程中加入极性有机溶剂,增加塑料的溶解性,从而提高催化剂与塑料的接触效率,有效降低反应温度至200℃以下。采用沉淀法制备ZrO₂催化剂。利用X-射线衍射（XRD）、激光粒度分析、红外光谱（IR）等手段对ZrO₂催化剂进行了表征。结果表明;ZrO₂在催化裂解废旧聚乙烯反应中具有催化活性。Zr²⁺浓度、催化剂焙烧温度对ZrO₂催化剂的催化活性有明显的影响。锆盐溶液浓度在0.05mol/L、氨水做沉淀剂、焙烧温度400℃得到的ZrO₂催化剂活性最高,裂解率达46.73%。对上述催化剂的裂解性能进行了评价,筛选出了适用于废塑料油化技术的适宜裂解催化剂;并研究了催化剂制备条件、催化剂用量、溶剂种类等对液体油产率的影响。在ZrO₂裂解聚乙烯的基础上,本文又进行了聚乙烯的光催化降解研究。以溶胶—凝胶法制备了SiO₂-TiO₂光催化剂。采用X-射线衍射（XRD）、激光粒度分析、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、拉曼光谱（FT-Raman）等测试手段对不同Si掺杂量的TiO₂进行物性表征。结果表明,由于SiO₂-TiO₂催化剂具有固体酸性质,在无紫外光照射的情况下对聚乙烯同样具有催化裂解性能,但相同条件下,紫外光的照射会提高聚乙烯的裂解率,光催化降解聚乙烯最高产率为25.76%。本课题属于能源再利用环境保护项目,具有环境效益、社会效益、经济效益。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第一章绪论  10-26
  1.1 引言  10-11
  1.2 国内外处理废旧聚乙烯方法  11-15
    1.2.1 直接再生  11-12
    1.2.2 改性再生  12-14
    1.2.3 裂解再生  14-15
  1.3 废旧塑料降解制取燃料油的工艺方法  15-17
    1.3.1 热解法油化工艺  15-16
    1.3.2 催化裂解油化工艺  16-17
    1.3.3 热解-催化改质法及催化裂化-催化改质法油化工艺  17
  1.4 聚乙烯催化裂解催化剂的研究进展  17-21
    1.4.1 氧化铝催化剂  19
    1.4.2 中孔分子筛催化剂  19-20
    1.4.3 新型改性催化剂  20
    1.4.4 H型β沸石催化剂  20
    1.4.5 活性炭为载体的催化剂  20-21
    1.4.6 其他类型催化剂  21
  1.5 聚乙烯裂解机理  21-24
    1.5.1 聚乙烯催化裂解机理  21-22
    1.5.2 聚乙烯光催化降解机理  22-24
  1.6 本课题的研究意义及展望  24-25
  1.7 创新之处  25-26
第二章聚乙烯裂解实验  26-32
  2.1 实验主要药品及仪器  26-27
    2.1.1 主要实验仪器  26-27
    2.1.2 主要实验药品  27
  2.2 实验装置  27-28
  2.3 实验流程  28-29
  2.4 原料性质  29-30
  2.5 实验步骤  30-31
  2.6 催化剂表征方法与测试手段  31-32
第三章极性溶剂中ZrO_2催化裂解聚乙烯反应  32-44
  3.1 引言  32
  3.2 实验部分  32-34
    3.2.1 实验原料  32
    3.2.2 催化剂的制备  32-33
    3.2.3 色谱条件  33-34
    3.2.4 聚乙烯催化裂解反应  34
  3.3 结果与讨论  34-38
    3.3.1 Zr~(2+)浓度对聚乙烯裂解率的影响  34-35
    3.3.2 催化剂焙烧温度对聚乙烯裂解率的影响  35-36
    3.3.3 反应时间对聚乙烯裂解率的影响  36-37
    3.3.4 催化剂用量对聚乙烯裂解率的影响  37
    3.3.5 溶剂对聚乙烯裂解率的影响(介质筛选)  37-38
  3.4 产物的气相色谱-质谱(GC-MS)分析  38-39
  3.5 催化剂表征  39-43
    3.5.1 不同焙烧温度的ZrO_2的XRD衍射谱图  40-41
    3.5.2 ZrO_2红外光谱分析  41-42
    3.5.3 ZrO_2激光粒度分析  42-43
  3.6 本章小结  43-44
第四章聚乙烯的光降解研究  44-55
  4.1 引言  44-45
  4.2 溶胶凝胶法制备催化剂  45-46
  4.3 催化剂表征结果与讨论  46-52
    4.3.1 XRD分析  46-48
    4.3.2 SiO_2-TiO_2激光粒度分析  48-49
    4.3.3 SiO_2-TiO_2的拉曼光谱分析  49-51
    4.3.4 UV-Vis分析  51-52
  4.4 光催化降解聚乙烯反应  52-54
  4.5 本章小结  54-55
第五章结论及展望  55-57
致谢  57-58
参考文献  58-64
攻读学位期间的研究成果  64

废旧聚乙烯非高温催化裂解研究

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