学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

PtnN0,±（n=1-5）团簇结构与性能的理论研究

作　者: 唐会帅
导　师: 张秀荣
学　校: 江苏科技大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: PtnN0,±（n=1-5）团簇 结构与稳定性 光谱性质与电子结构 密度泛函理论
分类号: O641.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 20次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


纳米材料的一些特殊性质可以通过改变作为纳米材料的基本单元团簇的组成、结构以及尺寸等进行设计从而得到,因而对于团簇的基态构型、稳定性、光谱特性以及电子性质的理论研究一直是设计新型纳米材料的重要课题之一,对于制作具有特定性能的新型材料具有重大的意义。本论文采用密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）,使用Gaussian03软件包,优化了团簇PtnN0,±（n=1-5）的几何结构,得到了它们的稳定构型,研究了其基态构型的物理和化学性能,其主要内容和结果概括如下:（1）采用密度泛函理论（DFT）中的B3LYP方法在LANL2DZ基组水平上对PtnN0,±（n=1-5）团簇的各种可能构型进行了几何结构优化,然后通过比较各个尺寸下不同异构体稳定结构的能量,确定了基态结构并对基态结构的稳定性、能隙进行了理论分析。分析结果表明:对于PtnN0,±（n=1-5）团簇,从平均结合能角度看,中性和阳离子团簇,随着原子个数的增多,平均结合能呈现依次增长的趋势,表明热力学稳定性越来越好。对于阴离子团簇,团簇Pt2N-和Pt3N-平均结合能最大,表明热力学稳定性最好;从能量二阶差分Δ2E、一阶能量差分ΔE （n）分析,团簇Pt2N0,±的化学活性较弱,稳定性较强;生成焓的数值均为负值,说明生成的团簇均是放热反应,热力学的稳定性都是稳定的;从能隙角度看,PtN团簇的化学活性最强,PtNˉ团簇的化学稳定性最强。（2）对PtnN0,±（n=1-5）团簇的基态构型的光谱性质和电子结构等相关性质进行了理论研究,研究结果表明:从光谱分析显示,团簇Pt5N0,±的IR和Raman谱中的振动峰最多,Pt2Nˉ的IR光谱的振动峰最强,Pt3Nˉ的Raman光谱的振动峰最强;团簇Pt2Nˉ、Pt3N±以及Pt4N±发生了“磁矩猝灭”现象;从芳香性分析,团簇Pt2N、Pt2Nˉ以及PtnN0,±（n=4、5）具有芳香特性,团簇Pt4N、Pt5N0,+团簇的芳香性较强;从NBO分析,N原子在形成团簇时得到电荷,而对于Pt原子,情况较复杂,电荷有得有失;从极化率张量的平均值看,中性和阳离子团簇原子间的成键相互作用随n的增加而增强,Pt4Nˉ原子间的成键相互作用最强。综上所述,本文首次对PtnN0,±（n=1-5）团簇基态的物理、化学性质进行系统的研究,此研究为寻找新的功能材料具有一定的理论指导意义。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-12
第1章 绪论  12-17
  1.1 团簇物理简介  12-14
    1.1.1 团簇和团簇物理学  12
    1.1.2 团簇研究的意义  12-13
    1.1.3 团簇研究的主要内容  13-14
  1.2 铂原子团簇和过渡金属氮化物的研究现状  14-15
    1.2.1 纯铂原子团簇  14
    1.2.2 铂混合/掺杂团簇的研究  14-15
    1.2.3 过渡金属氮化物的研究  15
  1.3 本文的研究意义  15
  1.4 本文的创新点  15-17
第2章 理论基础及计算方法  17-29
  2.1 量子化学的发展  17-18
  2.2 常用近似  18
  2.3 密度泛函理论(DFT)  18-28
    2.3.1 Thomas-Fermi 模型  19-21
    2.3.2 Hohenberg-Kohn 定理  21-22
    2.3.3 Kohn-Sham 方程  22-23
    2.3.4 交换相关泛函  23-24
    2.3.5 局域密度近似  24
    2.3.6 广义梯度近似  24-26
    2.3.7 杂化密度泛函  26-27
    2.3.8 相对论效应  27-28
  2.4 密度泛函计算软件  28-29
第3章 PtnN0,±(n=1-5)团簇结构与稳定性的理论研究  29-41
  3.1 引言  29
  3.2 计算方法  29-30
  3.3 结果与分析  30-39
    3.3.1 几何结构分析  30-33
    3.3.2 稳定性分析  33-38
    3.3.3 能隙分析  38-39
  3.4 本章小结  39-41
第4章 PtnN0,±(n=1-5)团簇光谱性质与电子结构的理论研究  41-53
  4.1 引言  41
  4.2 计算方法  41
  4.3 结果与分析  41-51
    4.3.1 振动频率及光谱分析  41-45
    4.3.2 磁性分析  45-46
    4.3.3 芳香特性分析  46-47
    4.3.4 NBO 分析  47-50
    4.3.5 极化率分析  50-51
  4.4 本章小结  51-53
结论  53-55
参考文献  55-59
攻读硕士期间发表论文  59-60
致谢  60

相似论文

  1. 二甲醚在Pt低指数晶面吸附的密度泛函研究,O485
  2. 二羧酸金属有机骨架材料的合成、结构及性质研究,O621.13
  3. 部分有机反应成环机理和反应选择性的理论研究,O643.12
  4. 喹啉环取代喜树碱的定量构效关系研究,R914
  5. 海底犁式挖沟机的设计研究及稳定性分析,TE952
  6. WC/石墨烯复合体的电子结构及电子输运性质,O613.71
  7. 维生素类清除自由基机理的密度泛函理论计算,TS201
  8. WnC0,±（n=1-6）团簇的密度泛函理论研究,O641.1
  9. (OsnN)0, ±（n=1-6）团簇结构与性能的理论研究,O641.1
  10. ZnO掺杂效应的第一性原理研究,O614.241
  11. 纳米金催化剂上三种重要化学反应过程的机理研究,O643.32
  12. 星型分子结构与电荷转移特征的密度泛函理论研究,O641.4
  13. 基于富硫杂环共轭体系分子的设计合成、晶体结构及性能研究,O641.4
  14. 第VB（V，Nb，Ta）氧化物与H2及N2反应的基质隔离红外光谱及密度泛函理论计算研究,O657.33
  15. 纳米二族金属氧化物晶粒尺度/晶格常数与红外光谱频移规律的理论研究,TB383.1
  16. Phillips铬系聚乙烯催化剂活性中心及其聚合机理的实验和分子模拟研究,TQ325.12
  17. Michael加成反应的理论研究,O621.25
  18. MAun(n=2-8,M=Al,Si,P,S,Cl,Ar)团簇结构演变和电子特性理论研究,O561
  19. 燃煤烟气汞在氧化铁表面吸附机理研究,TQ534
  20. 金红石二氧化钛磁性和光学性质的第一性原理研究,O614.411
  21. Al基合金团簇的结构与吸附性能研究,O469

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 结构化学 > 化学键理论
© 2012 www.xueweilunwen.com