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燃煤烟气汞在氧化铁表面吸附机理研究

作　者: 郭盼
导　师: 郭欣
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: 密度泛函理论氧化铁汞吸附
分类号: TQ534
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 131次
引　用: 2次
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内容摘要

煤燃烧排放的痕量元素汞作为大气污染的一个重要来源,对人类的健康和生态环境有很大的直接和潜在的危害。为了有效控制汞的排放,近年来各国都对燃煤烟气中汞的迁移转化机理进行研究,以期找出控制其排放的有效方法。在汞脱除吸附剂研究方面,价格低廉的飞灰吸附剂日益受到研究者的青睐,但是其催化氧化汞的机理研究还比较薄弱,尤其是烟气汞与飞灰中金属氧化物（如Fe₂O₃）的研究仍处于空白。基于此,本文主要采用基于第一性原理的理论计算方法,对燃煤烟气汞在不同晶相氧化铁（α-Fe₂O₃和γ-Fe₂O₃）表面吸附进行了理论计算。计算结果表明:H_g⁰在α-Fe₂O₃（001）完整表面的吸附行为是物理吸附过程,而在氧空位缺陷表面为弱化学吸附,吸附能为-47.50kJ/mol。当H_g⁰在γ-Fe₂O₃（001）完整表面吸附时,吸附能为-54.30kJ/mol,属弱化学吸附;而在存在氧空位的缺陷表面发生强化学吸附反应,吸附能为-134.5kJ/mol。进一步的态密度分析推测H_g⁰在γ-Fe₂O₃表面的吸附行为可能为汞齐化,Hg原子与表面Fe原子通过电子轨道杂化发生相互作用。HgCl在α-Fe₂O₃（001）完整表面吸附为化学吸附,最大吸附能为-217.3kJ/mol,在部分解离吸附过程中主要是通过Cl原子与基底的表面的Fe原子结合,Hg原子进行解离。HgCl₂在α-Fe₂O₃（001）完整表面吸附也为强化学吸附,最大吸附能为-183.3kJ/mol,HgCl₂在表面发生解离吸附是Cl原子与HgCl自由基分别结合表面Fe原子。论文研究结果对揭示飞灰中金属氧化物Fe₂O₃与烟气汞的相互作用机理,对利用飞灰脱汞的应用提供了理论依据。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-8
1 绪论  8-21
  1.1 研究背景  8-9
  1.2 燃煤汞排放控制现状  9-15
  1.3 汞的氧化机理  15-18
  1.4 量子化学研究汞吸附机理的进展  18-19
  1.5 本文研究内容和意义  19-21
2 量子化学计算基本原理和方法  21-28
  2.1 密度泛函理论  21-23
  2.2 交换相关能量泛函  23-24
  2.3 软件包介绍  24-25
  2.4 计算方法及初始参数的选取  25-26
  2.5 基本计算内容  26-28
3 Hg~0 在α-Fe_20_3(001)表面吸附机理  28-35
  3.1 α-Fe_20_3 晶体结构  28-29
  3.2 Hg~0 在α-Fe_20_3 表面吸附  29-34
  3.3 本章小结  34-35
4 Hg~0 在γ-Fe_20_3(001)表面吸附机理  35-45
  4.1 γ-Fe_20_3 晶体结构  35-36
  4.2 Hg~0 在γ-Fe_20_3 表面吸附  36-43
  4.3 本章小结  43-45
5 不同形态汞在α-Fe_20_3(001)表面吸附机理  45-53
  5.1 计算模型和计算方法  45-46
  5.2 HgCl 在α-Fe_20_3(001)表面吸附  46-50
  5.3 HgCl_2 在α-Fe_20_3(001)表面吸附  50-52
  5.4 本章小结  52-53
6 总结与下一步工作  53-56
  6.1 全文总结  53-54
  6.2 下一步工作建议  54-56
参考文献  56-63
附录1 攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果  63

燃煤烟气汞在氧化铁表面吸附机理研究

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