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选择性降低卷烟烟气中CO含量的研究

作　者: 张思华
导　师: 王亚明
学　校: 昆明理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 卷烟烟气 CO 低温氧化非贵金属催化剂
分类号: TS411
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

如何降低卷烟中CO的含量及其有害成分,同时又保持卷烟吸味使消费者得到生理满足,是卷烟设计面临的最大挑战。非贵金属催化剂因具有低温高活性的吸附氧和高温高活性的晶格氧,催化活性接近于贵金属催化剂,原料廉价易得,热稳定性更高,因而引起人们的广泛关注。依据CO低温催化原理,研制出了适合于烟草工业应用的具有低温催化的非贵金属催化材料,将其添加到卷烟滤嘴中进行降低卷烟烟气中CO的试验研究。本论文具体从以下方面做了研究：(1)在研究了卷烟烟气中CO的研究现状的基础上,系统地考察了催化剂活性组分、制备方法、活性组分原子配比、焙烧温度等因素对非贵金属催化剂催化性能的影响,确定了催化剂最佳的制备工艺：沉淀氧化法制备的Co3O4/CeO2催化剂降低烟气CO含量的效果最好,当Co：Ce=9：1、反应温度为50℃或60℃,焙烧温度为265℃,焙烧时间为4h、pH在8-11范围内、Na2CO3作为沉淀剂,采用共沸蒸馏技术为最佳实验条件,与对照卷烟相比,卷烟烟气中CO的降低率达到7.56%。在最佳工艺参数条件下进行重复实验,结果表明实验的重现性好,实验效果比较稳定。卷烟烟气中CO的降低率稳定在6%-7%左右。(2)确定了在滤嘴中分段加入是最适合应用在降低卷烟烟气中CO的工艺添加方式；研究了催化剂添加量对降低卷烟烟气中CO的影响；通过实验表明水分会降低催化剂催化活性,Co3O4/CeO2催化剂具有一定的抗湿稳定性；催化剂经重复使用活性明显下降,在大于或等于300℃下干燥处理,催化剂基本恢复初始的催化活性和选择性,因此催化剂再生后可重复利用。(3)运用X射线衍射技术(XRD)、比表面测定仪(BET)和程序升温还原(TPR)等表征手段对Co3O4/CeO2催化剂进行晶相结构、比表面积、氧化还原特性的测试。研究发现：Co3O4/CeO2催化剂粒径较小,具有较大的比表面积和较好分散性,具备优良催化剂的特征。(4)催化剂降低卷烟烟气中CO的机理主要有两个方面：一是复合氧化物催化剂的吸附截留；二是在介孔固体中组装了复合氧化物,这种复合氧化物可使CO在低温下被催化氧化为C02。

全文目录

前言  4-5
摘要  5-6
ABSTRACT  6-12
插图与附表清单  12-14
第一章绪论  14-26
  1.1 研究背景  14-23
    1.1.1 降低卷烟烟气中CO的必要性  15-16
    1.1.2 国内外降低烟气中CO的研究动态  16-20
    1.1.3 CO低温催化氧化的研究进展  20-23
      1.1.3.1 CO低温催化氧化的催化剂种类  20-21
      1.1.3.2 单组分非贵金属催化剂  21-23
      1.1.3.3 典型的复合型非贵金属催化剂  23
  1.2 立题依据与目的  23-24
  1.3 本试验研究的主要内容  24-26
第二章催化剂的设计与筛选  26-44
  2.1 烟气中CO的存在状况  26-30
    2.1.1 引言  26
    2.1.2 实验部分  26-27
      2.1.2.1 实验材料  26
      2.1.2.2 实验仪器  26-27
      2.1.2.3 实验方法  27
      2.1.2.4 卷烟烟气中各成分的测定  27
    2.1.3 结果与讨论  27-30
      2.1.3.1 焦油量与CO的关系  27-28
      2.1.3.2 烟气水分与CO的关系  28
      2.1.3.3 烟碱与CO的关系  28-30
  2.2 催化剂的设计  30-34
    2.2.1 催化剂活性组分的选择  30-32
    2.2.2 催化剂助剂的选择  32-33
    2.2.3 催化剂载体的选择  33
    2.2.4 非贵金属复合氧化物催化剂的选择  33-34
  2.3 催化剂的初步筛选  34-42
    2.3.1 催化剂的制备  34-37
      2.3.1.1 主要实验试剂  34-35
      2.3.1.2 主要实验仪器及设备  35
      2.3.1.3 非贵金属催化剂制备方法及步骤  35-37
    2.3.2 初步探讨催化剂制备条件对催化氧化烟气中CO性能的影响  37-39
      2.3.2.1 实验材料  38
      2.3.2.2 实验仪器  38
      2.3.2.3 实验方法  38
      2.3.2.4 催化剂对卷烟烟气CO的影响  38-39
    2.3.3 结果与讨论  39-42
      2.3.3.1 不同组分的催化剂对卷烟烟气CO的影响  39-40
      2.3.3.2 催化剂的制备方法对卷烟烟气CO的影响  40-41
      2.3.3.3 催化剂的不同原子配比对卷烟烟气CO的影响  41-42
  2.4 本章小结  42-44
第三章降低卷烟烟气中CO的Co_3O_4/CeO_2催化剂的制备工艺  44-63
  3.1 催化剂制备工艺条件的研究  44-52
    3.1.1 反应温度、焙烧温度、焙烧时间的考察  44-48
      3.1.1.1 正交试验设计  44-45
      3.1.1.2 正交实验结果分析及讨论  45-48
    3.1.2 pH的控制  48-49
    3.1.3 沉淀剂种类的影响  49-50
    3.1.4 干燥方法的影响  50-52
  3.2 降低卷烟烟气中CO的条件考察  52-56
    3.2.1 添加方式对卷烟烟气CO的影响  52-54
      3.2.1.1 催化剂的不同加入方式对卷烟烟气CO的影响  52-53
      3.2.1.2 催化剂的不同加入量对卷烟烟气CO的影响  53-54
    3.2.2 水对Co_3O_4/CeO_2催化剂的影响  54-55
    3.2.3 催化剂的重复使用情况的考察  55-56
  3.3 重现性实验  56-57
  3.4 催化剂降低烟气中CO的机理  57-60
    3.4.1 低温催化CO非贵金属催化剂的催化机理  57-59
      3.4.1.1 非贵金属单一催化剂机理的研究  57-58
      3.4.1.2 非贵金属复合催化剂机理的研究  58-59
    3.4.2 催化剂降低烟气中CO的机理  59-60
  3.5 Co_3O_4/CeO_2催化剂与其他方法降低烟气中CO含量的比较  60-61
  3.6 本章小结  61-63
第四章催化剂的物性测试及结果讨论  63-86
  4.1 催化剂的表征  63-65
    4.1.1 程序升温还原(TPR)  63-64
    4.1.2 BET比表面积的测定  64
    4.1.3 扫描电子显微镜(SEM)  64
    4.1.4 X-射线衍射(XRD)分析  64
    4.1.5 X-射线光电子能谱(XPS)分析  64-65
  4.2 催化剂表征的结果分析  65-85
    4.2.1 程序升温还原(TPR)的结果分析  65-71
      4.2.1.1 不同组分催化剂的H_2-TPR结果分析  65-68
      4.2.1.2 不同制备方法的Co_3O_4/CeO_2催化剂的H_2-TPR结果分析  68-69
      4.2.1.3 Co_3O_4/CeO_2催化剂不同焙烧温度的H_2-TPR结果分析  69-70
      4.2.1.4 Co_3O_4/CeO_2催化剂不同焙烧时间的H_2-TPR结果分析  70-71
    4.2.2 比表面积(BET)测试  71-74
      4.2.2.1 不同制备方法所得催化剂的BET测试  71-72
      4.2.2.2 不同焙烧温度的BET测试  72-73
      4.2.2.3 不同焙烧时间的BET测试  73
      4.2.2.4 不同原料配比的BET测试  73-74
    4.2.3 扫描电镜(SEM)测试  74-76
    4.2.4 扫描电镜电子能谱(EDS)分析  76-79
    4.2.5 X射线衍射(XRD)测试  79-82
      4.2.5.1 Co_3O_4/CeO_2催化剂不同制备方法的XRD测试分析  79-81
      4.2.5.2 Co_3O_4/CeO_2催化剂不同焙烧温度的XRD测试  81-82
    4.2.6 X-射线光电子能谱(XPS)分析  82-85
  4.3 本章小结  85-86
第五章结论  86-88
致谢  88-89
参考文献  89-98
附录攻读硕士研究生期间发表的论文及获奖情况  98

选择性降低卷烟烟气中CO含量的研究

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