学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

介孔La-Co-Ce复合氧化物催化剂的制备、性能及其结构表征

作　者: 钱颖
导　师: 孟明
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 介孔La-Co-Ce-O复合氧化物 柠檬酸络合-有机模板分解法 十六烷基三甲基溴化铵 溶胶-凝胶法 氧化性能 孔径分布 结构表征 EXAFS
分类号: TQ426.6
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
下　载: 156次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


1、采用柠檬酸络合-有机模板分解法制备了一系列具有不同原子比（La+Co/La+Co+Ce）的La-Co-Ce-O复合氧化物,该制备方法以柠檬酸为络合剂,十六烷基三甲基溴化铵（CTABr）为模板剂,具有在酸性介质中制备含阳离子表面活性剂的可溶性均相金属氧化物溶液和在碱性介质中沉淀该均相混合物以及水热处理的优点。对制得的复合氧化物进行了BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD（O）以及Co-K边EXAFS多种测试表征。BET结果表明,制得的复合氧化物在500oC焙烧后仍具有较大的比表面积和十分均匀的孔径分布（孔径主要集中在3739A的介孔范围）; H2-TPR、O2-TPD（O）结果表明,样品具有很高的氧传递能力。XRD、XPS以及Co-K边EXAFS测试结果表明,样品中各组分之间存在较强的相互作用,钴物相主要为高分散的Co3O4纳米微晶,与浸渍法相比,该方法制得的样品具有更高的组分分散度和更小的晶粒度（1241nm）。CO氧化活性测试结果表明,采用该法制得的样品比传统浸渍法制得的样品起燃温度（T50）降低约40oC,样品的氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度、比表面积并不呈顺变关系,样品中CeO2的氧传递能力及表面La、Ce、Co原子配比是决定CO氧化活性的关键因素,当样品表面La、Co和Ce的原子百分数较接近时,具有最佳的催化协同效应。C3H8氧化活性结果表明,样品具有较好的烃类氧化活性,比表面积是影响烃类氧化活性的主要原因。对原子为0.5的样品进行了抗烧结和抗硫中毒考察,表明该样品具有较好的抗烧结和抗硫中毒能力。2、采用浸渍法和改进的溶胶-凝胶法对γ-Al2O3进行了改性,然后负载钴做为活性组分制得系列催化剂。用BET、XRD、TPR、XPS及Co-K边EXAFS等方法对样品进行了详细的结构表征,并对样品的CO氧化性能进行了评价,比较了不同改性方法和La2O3含量对于催化剂结构和氧化性能的影响。结果表明,采用溶胶-凝胶法改性后制得的催化剂具有更大的比表面积,La2O3的添加在很大程度上促进了CeO2和Co3O4的分散性,使用溶胶-凝胶法改性后制得的催化剂中CeO2晶粒尺寸只有浸渍法的一半左右。CO氧化活性结果表明,溶胶-凝胶法比浸渍法明显优越,La的加入对活性有较大影响,随着La2O3含量的增加,氧化活性逐渐升高,至La2O3/Al2O3为5%（重量百分数）时,催化剂活性最好,再增加La2O3含量,活性反而降低。

全文目录


第一章 文献综述  10-26
  1.1 课题研究背景  10-11
  1.2 课题研究现状  11-14
    1.2.1 三效催化剂操作原理  11-12
    1.2.2 稀土元素在三效催化剂中的作用  12-13
    1.2.3 三效催化剂国内外发展状况  13-14
  1.3 一氧化碳催化氧化催化剂的研究  14-18
    1.3.1 贵金属催化剂  14-15
    1.3.2 非贵金属催化剂  15-18
  1.4 一氧化碳催化氧化反应机理研究  18-20
    1.4.1 贵金属上一氧化碳催化氧化反应机理  18-19
    1.4.2 非贵金属上一氧化碳催化氧化反应机理  19-20
  1.5 XAFS 方法及其在催化研究中的应用  20-23
    1.5.1 EXAFS 的发展  20-21
    1.5.2 EXAFS 基本原理简介  21
    1.5.3 EXAF 数据分析  21-23
    1.5.4 EXAFS 在催化研究中的应用  23
  1.6 本文的研究思路和工作内容  23-26
    1.6.1 研究思路  23-24
    1.6.2 本文主要工作  24
    1.6.3 本文的创新点  24-26
第二章 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂的制备和表征  26-45
  2.1 催化剂组成和制备方法的确定  26-27
    2.1.1 催化剂组成的确定  26-27
    2.1.2 催化剂制备方法的确定  27
  2.2 催化剂的制备  27-28
    2.2.1 柠檬酸络合-有机模板分解制备La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂  27-28
    2.2.2 共浸渍法制备La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂  28
  2.3 催化剂表征  28-31
    2.3.1 比表面和孔径分布测试  28
    2.3.2 X-射线粉末衍射分析  28-29
    2.3.3 程序升温还原  29
    2.3.4 程序升温脱附  29-30
    2.3.5 程序升温氧化  30
    2.3.6 X-射线光电子能谱测试  30
    2.3.7 Co-K 边X-射线吸收精细结构  30-31
  2.4 结果与讨论  31-44
    2.4.1 比表面和孔径分布结果  31-33
    2.4.2 XRD 研究  33-36
    2.4.3 H_2-TPR 研究  36-39
    2.4.4 程序升温脱附结果  39-40
    2.4.5 程序升温氧化结果  40-41
    2.4.6 X-射线光电子能谱结果  41-43
    2.4.7 Co-K 边X-射线吸收精细结构结果  43-44
  2.5 本章小结  44-45
第三章 La-Co-Ce-Al 催化剂的制备和表征  45-57
  3.1 催化剂组成及制备方法的确定  45-46
    3.1.1 催化剂组成的确定  45-46
    3.1.2 催化剂制备方法的确定  46
  3.2 催化剂的制备  46-47
    3.2.1 La-Ce-Al 载体的制备  46-47
    3.2.2 La-Co-Ce-Al 催化剂的制备  47
  3.3 催化剂表征  47-48
    3.3.1 比表面积测试  47
    3.3.2 X-射线粉末衍射测试  47
    3.3.3 程序升温还原  47
    3.3.4 X-射线能谱分析  47
    3.3.5 Co-K 边X-吸收精细结构分析  47-48
  3.4 结果与讨论  48-56
    3.4.1 比表面结果  48-49
    3.4.2 XRD 结果  49-51
    3.4.3 H_2-TPR 结果  51-54
    3.4.4 X-射线光电子能谱结果  54-55
    3.4.5 Co-K 边X-吸收精细结构结果  55-56
  3.5 本章小结  56-57
第四章 催化剂催化氧化性能评价  57-70
  4.1 实验条件  57-59
    4.1.1 气源  57
    4.1.2 催化剂活性评价设备参数  57-58
    4.1.3 色谱分析条件  58
    4.1.4 催化剂活性评价装置  58-59
  4.2 催化剂活性评价  59-60
    4.2.1 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂CO 氧化活性评价  59
    4.2.2 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂C_3H_8 氧化活性评价  59
    4.2.3 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂抗烧结性能评价  59
    4.2.4 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂抗硫中毒性能评价  59-60
    4.2.5 La-Co-Ce-Al 氧化物催化剂CO 氧化活性评价  60
  4.3 结果与讨论  60-69
    4.3.1 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂CO 氧化活性  60-63
    4.3.2 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂C_3H_8 氧化活性  63-65
    4.3.3 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂抗烧结性能  65
    4.3.4 La-Co-Ce-O 复合氧化物催化剂抗硫中毒性能  65-66
    4.3.5 La-Co-Ce-Al 氧化物催化剂CO 活性  66-69
  4.4 本章小结  69-70
第五章 结论  70-72
参考文献  72-76
硕士期间发表论文情况  76-77
致谢  77

相似论文

  1. Bi3.25La0.75Ti3O12（BLT）纳米管/线的合成工艺研究,TB383.1
  2. Cu、Mn、Ce改性V2O5-WO3/MOx/CC催化剂的制备及其催化脱硝性能,X701
  3. 铁、镧掺杂纳米TiO2的制备及光催化性能研究,O614.411
  4. 红曲色素的制备、分离及黄色素结构表征,TS264.4
  5. 红外光谱法对表面活性剂双水相体系性质的研究,O647.2
  6. 钴铁氧体的制备及其性能研究,O611.4
  7. 二氧化硅球腔微电极阵列以及复合磁性纳米氧化铁的制备与应用,TB383.1
  8. 稀土铝酸盐Dy3Al5O12、NdAlO3、LaAl11O18粉体制备及烧结行为研究,TB383.3
  9. 纳米氧化锆/钛杂化有机硅环氧高折射率材料的研究,TB383.1
  10. Al2O3/C杂化气凝胶和Al2O3气凝胶的制备及表征研究,O648.17
  11. La2O3+CeO2对Ni-WC真空熔烧涂层的组织及性能的影响,TG174.44
  12. 铝基锰系催化剂脱硫脱硝性能研究,X773
  13. 溶胶—凝胶法制备氧化锌薄膜晶体管的研究,TN321.5
  14. 新型多孔无定形TiO2的合成、表征与催化性能研究,O643.36
  15. 抗氧化剂对黄羽肉鸡抗氧化力和免疫力及相关基因表达的影响,S831.5
  16. SCH13钢表面微弧火花沉积与熔覆强化技术的研究,TG174.44
  17. 45CT涂层高温性能及其机理研究,TG174.442
  18. 溶胶—凝胶法制备p型ZnO薄膜,O484.1
  19. 储存稳定的有机/无机杂化聚合物的制备及其在光固化涂料中的应用,TQ630.4
  20. 掺杂ZnO稀磁材料薄膜的制备工艺及室温磁性研究,O484.1
  21. ZnO薄膜电致发光的探索,O484.41

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒） > 催化剂制备工艺
© 2012 www.xueweilunwen.com