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Mg_2Si_（1-x）Sn_x（0≤x≤1.0）基热电材料的制备与性能研究

作　者: 罗卫军
导　师: 姜洪义；沈强
学　校: 武汉理工大学
专　业: 光电子及信息材料
关键词: 热电材料 Mg2Si1-xSnx 低温固相合成 SPS 热电性能
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

金属硅化物半导体热电材料Mg₂Si，以其环境友好特性受到了人们的广泛关注。已有研究表明，Mg₂Si_1-xSn_x固溶体具有优于纯的Mg₂Si和纯的Mg₂Sn的热电性能，通过对其进行合适的掺杂，可以得到ZT>1的热电材料，该体系是一种非常有前途的中温域热电材料。为了解决传统方法制备Mg₂Si_1-xSn_x基热电材料过程中Mg带来的氧化，挥发，碳化等问题，本文采用低温固相反应（SSR）结合放电等离子脉冲烧结（SPS）技术，成功制备出了Mg₂Si_1-xSn_x（x=0，0．2，0．4，0．5，0．6，0．8，1．0）热电材料。系统研究了Mg₂Si_1-xSn_x（0≤x≤1．0）粉体的低温固相反应制备工艺，结果表明：通过改变升温制度可以抑制Mg氧化；调节预压力大小可以有效抑制Sn析出，控制Mg过量可以补偿Mg的挥发：本实验条件下，当Mg过量0．0025mol、预成型压力20MPa、在893～943K目标温度下，保温23～30h可以获得不同组分的单相Mg₂Si_1-xSn_x（0≤x≤1．0）粉体。将合成的粉体采用SPS烧结，得到了致密的单相Mg₂Si_1-xSn_x（0≤x≤1．0）热电材料。热电性能测试表明：Mg₂Si_1-xSn_x（0≤x≤1．0）的热电性能随着Sn含量改变变化明显，Sn的引入减小了Mg₂Si的禁带宽度，从而提高了电导，同时降低了绝对Seebeck系数；同时由于Si和Sn原子之间较大的原子质量和尺寸的差别，增强对声子的散射，降低了热导。当x=0．2时，Mg₂Si_1-xSn_x在420K时具有最大的功率因子；在490K时具有最大的热电优值ZT0．1。选择Bi作为n型掺杂元素，对Mg₂Si_0．8Sn_0．2和Mg₂Si_0．5Sn_0．5进行掺杂。Bi掺杂的Mg₂Si_0．8Sn_0．2和Mg₂Si_0．5Sn_0．5试样，均表现为n型半导体，掺杂元素浓度对其热电性能影响明显。Mg₂Si_0．8Sn_0．2掺入3．0at％Bi的试样相对其他掺杂量的试样，在850K时具有最高的功率因子2．5×10^-3W／mK²；同时在850K时具有最大的热电优值（ZT）值1．17，与目前这个体系报导的最高ZT值相近(7500ppm Sb掺Mg₂Si_0．5Sn_0．5，ZT=1．2,620K)。Mg₂Si_0．5Sn_0．5掺入2．5at％Bi的试样相对其他掺杂量的试样，在800K时具有最大的功率因子1．39×10^-3W／mK²；同时在800K时具有最大的ZT值0．78。

Mg_2Si_（1-x）Sn_x（0≤x≤1.0）基热电材料的制备与性能研究

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