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掺杂p型Ca_3Co_4O_9及n型LaNiO_3热电材料的制备及性能研究

作　者: 徐斌
导　师: 蒋阳
学　校: 合肥工业大学
专　业: 材料学
关键词: (NaxCa1-x)3Co4O9 La1-xBixNiO3 热电材料 自燃法 功率因子
分类号: TN304
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


热电材料是一种将热能和电能直接相互转换的新型功能材料。本文综合评述了热电材料的基本原理、应用范围及目前国内外热电材料发展的现状、显著成果和未来发展的趋势。就目前而言,热电材料主要有Te化合物热电材料,如BiTe、PbTe等,填隙Skutterudite热电材料,钴基氧化物热电材料等。本论文工作主要研究了p型Na掺杂Ca3Co4O9及n型Bi掺杂LaNiO3氧化物热电材料的合成和表征,分析了反应条件、掺杂量等因素对产物性能的影响,并详细阐述了各影响因素对材料性能的影响机理。本文采用自燃法合成了p型Na掺杂Ca3Co4O9及n型Bi掺杂LaNiO3氧化物系列粉末,并通过普通的粉末冶金工艺制备了各组分的热电材料陶瓷试样。对所得反应物进行了X射线衍射（X-ray）分析,透射电镜（TEM）与扫描电镜（SEM）的分析,研究了烧结工艺以及x值的变化对两种系列热电材料性能的影响。本论文的主要研究成果如下:1.采用自燃法成功合成了Na掺杂的(NaxCa1-x)3Co4O9（x=0, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2）氧化物陶瓷粉末,与其他传统方法相比自燃法合成的粉末粒度更加细小均匀,结晶度高,压制性能更好。通过冷压烧结工艺成功的烧结出相对密度较高,高度结晶且各向异性的块体材料,各组分相对密度均在80%左右。同时对其热电性能进行了测试,材料获得了相同工艺条件下较高的热电性能,试样(Na0.15Ca0.85)3Co4O9在温度973K时的功率因子达到最大值5.802×10-4Wm-1K-2。2.采用Na掺杂方法可以明显提高材料的热电性能。随着掺杂量x值的增大,材料的电阻率显著降低,同时由于声子曳引效应的作用Seebeck系数也有一定的提高。证明了掺杂改性可以有效地提高热电材料的性能。3.采用自燃法成功合成了Bi掺杂的La1-xBixNiO3（x=0, 0.025, 0.05, 0.075, 0.1, 0.15）纳米级氧化物粉末,平均粒径约为150nm。柠檬酸的鏊合作用使合成实验反应温度降低,降低了反应难度和成本,合成的粉末粒度均匀细小,活性高,有利于压制烧结工艺,节约成本。采用冷压烧结工艺成功烧结出相对密度较高,高度结晶的块体材料,各组分块体材料的相对密度均在80%以上。同时对其热电性能进行了测试,材料获得了相同工艺条件下较高的热电性能,试样La0.9Bi0.1NiO3在温度973K时的功率因子达到2.16×10-5Wm-1K-2。4. Bi掺杂可以显著提高材料的热电性能。随着掺杂量x值的增加,材料的电阻率显著下降,Seebeck系数有所下降,但材料的功率因子显著提高。同时掺杂量x≤0.15的情况下未改变材料本身钙钛矿结构。证明了掺杂改性可以有效地提高热电材料的性能。本文所运用的自燃法合成工艺,对于合成的粉末性能有明显的改善作用,从而有利于压制烧结工艺,节约成本,并对陶瓷材料热电性能的提高有明显作用。本文的研究表明p型Na掺杂Ca3Co4O9及n型Bi掺杂LaNiO3陶瓷材料的综合性能匹配程度高,可用于中高温热电器件的组装。本文为热电器件的材料选择和组装提供了一条良好的途径。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-9
致谢  9-14
第一章 绪论  14-31
  1.1 热电材料概述  14-15
  1.2 热电材料基本理论  15-23
    1.2.1 热电材料的发展历程  15-16
    1.2.2 热电转换机理  16-19
    1.2.3 衡量热电性能的指标  19-23
  1.3 热电材料现状  23-24
    1.3.1 氧化物热电材料  23
    1.3.2 半导体材料  23
    1.3.3 功能梯度材料（FGM）  23-24
    1.3.4 低维度热电材料  24
    1.3.5 超晶格材料  24
  1.4 氧化物热电材料研究进展  24-30
    1.4.1 氧化物热电材料分类  24-27
    1.4.2 氧化物热电材料的制备方法  27-29
    1.4.3 氧化物热电材料应用  29-30
  1.5 本文的选题及意义  30-31
第二章 热电材料的性能表征  31-40
  2.1 粉末性质表征  31-33
    2.1.1 粉末粒度分析  31-32
    2.1.2 粉末压制性分析  32-33
  2.2 化合物结构表征与物相分析  33-36
    2.2.1 X 射线衍射分析(XRD)  33-34
    2.2.2 形貌分析  34-36
  2.3 材料性能表征  36-40
    2.3.1 Seebeck 系数的测试  36-37
    2.3.2 电阻率的测试  37-40
第三章 p 型(Ca_(1-x)Na_x) _3Co_04O_9 化合物的合成与性能表征  40-52
  3.1 引言  40
  3.2 实验原理与过程  40-42
    3.2.1 实验方案设计  40-41
    3.2.2 实验原料与计算  41-42
    3.2.3 实验具体过程  42
  3.3 实验结果与讨论  42-50
    3.3.1 物相分析  42-44
    3.3.2 影响烧结块体材料密度的因素分析  44-45
    3.3.3 粉末和断口形貌分析  45-47
    3.3.4 电传导性能表征  47-48
    3.3.5 Seebeck 系数表征  48-49
    3.3.6 功率因子p（power factor）  49-50
  3.4 本章小结  50-52
第四章 n 型 Bi 掺杂LaNiO_3化合物的合成与性能表征  52-62
  4.1 引言  52
  4.2 实验原理与过程  52-54
    4.2.1 实验方案设计  52-53
    4.2.2 实验原料与计算  53-54
    4.2.3 实验具体过程  54
  4.3 实验结果与讨论  54-60
    4.3.1 粉末性质表征  54-55
    4.3.2 物相分析  55-56
    4.3.3 块体材料的断口形貌分析  56-58
    4.3.4 电传导性能表征  58
    4.3.5 Seebeck 系数表征  58-59
    4.3.6 功率因子p（power factor）  59-60
  4.4 本章小结  60-62
第五章 总结  62-64
参考文献  64-69
硕士期间发表论文情况  69-70

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中图分类: > 工业技术 > 无线电电子学、电信技术 > 半导体技术 > 一般性问题 > 材料
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