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固体溶质在超临界流体中溶解度的关联模型研究

作　者: 陈兵
导　师: 裘俊红；沈江南
学　校: 浙江工业大学
专　业: 化学工程
关键词: 超临界流体 溶解度 溶液理论 局部组成概念
分类号: O645.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 38次
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内容摘要


在超临界流体萃取工艺设计计算中,溶质在超临界流体中的溶解度数据是一项基础数据。然而迄今为止得到的溶解度实验数据非常有限,加之溶解度受体系温度、压力和流体密度的影响非常大,所以需要通过关联模型来获取额外的数据。通过模型对溶解度数据进行计算和关联,既可以弥补实验数据的不足,从而获得更全面、更系统的溶解度信息,又可以有效降低工艺开发费用;这些对进一步的实验研究和工艺开发具有重要意义。论文基于正规溶液理论和Wilson局部组成概念,建立了一个新的3参数溶解度模型,用于关联固体溶质在超临界CO2流体中的溶解度。该模型属于溶解度参数模型,3个参数均为温度独立参数。新模型关联了24种固体化合物在超临界CO2中的溶解度数据。结果表明,该模型能很好地关联固体在超临界CO2中的溶解度。通过对模型参数的缩减,3参数模型简化成2参数模型。简化的2参数模型同样能很好地关联固体在超临界CO2流体中的溶解度,而且在精度上和3参数模型十分接近。用3参数模型关联了naphthalene、phenanthrene和benzoic acid这3种物质在超临界流体乙烷和三氟甲烷中的溶解度数据。关联结果进一步验证了3参数模型用于关联固体在超临界流体中溶解度的有效性。论文将3参数模型和Chrastil密度关联模型、Su-Chen溶解度参数模型及Valderrama-Alvarez的压缩气体模型进行了对比研究。结果表明,新模型的关联效果比Su-Chen溶解度参数模型要好,与Chrastil密度关联模型的结果十分接近,与Valderrama-Alvarez压缩气体模型的结果相差不多,但新模型在形式上远比它简单。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-22
  1.1 超临界流体技术  8-13
    1.1.1 超临界流体  8-10
    1.1.2 超临界流体技术应用原理  10
    1.1.3 超临界流体技术的发展历史  10-11
    1.1.4 超临界流体技术分类  11-13
  1.2 超临界流体技术的应用领域  13-14
    1.2.1 在生物化工中的应用  13-14
    1.2.2 在食品工业中的应用  14
    1.2.3 在医药行业中的应用  14
    1.2.4 在环境中的应用  14
  1.3 超临界流体相平衡的研究进展  14-19
    1.3.1 稠密气体模型  15-18
    1.3.2 密度关联模型  18-19
    1.3.3 膨胀液体模型  19
  1.4 固体溶质在超临界流体中溶解度测定的实验方法  19-22
    1.4.1 静态法  20
    1.4.2 动态法  20-21
    1.4.3 QCM 技术  21-22
第二章 新模型的建立  22-29
  2.1 引言  22
  2.2 思想基础  22
  2.3 传统的溶解度参数模型  22-25
    2.3.1 二元体系的膨胀液体模型  23-24
    2.3.2 低溶解度下的二元体系溶解度参数模型  24-25
  2.4 修正后的溶解度参数模型  25-27
    2.4.1 超临界流体局域密度的不均一性  25-26
    2.4.2 Wilson 的局部组成概念  26-27
    2.4.3 新模型的建立  27
  2.5 溶解度参数计算方法的选择  27-28
  2.6 本章小结  28-29
第三章 溶解度数据的关联  29-37
  3.1 引言  29
  3.2 溶解度数据的关联  29-32
  3.3 软件介绍  32-37
    3.3.1 NIST-Refprop v7.0 软件  32-33
    3.3.2 优化软件包1StOpt  33-37
第四章 新模型的拟合结果及简化  37-44
  4.1 引言  37
  4.2 新3 参数模型对24 种固体在超临界C0_2中溶解度的关联结果  37-39
  4.3 2参数模型  39-43
  4.4 参数模型关联固体在超临界乙烷和三氟甲烷中的溶解度  43
  4.5 拟合过程存在的问题  43
  4.6 本章小结  43-44
第五章 模型的比较  44-53
  5.1 引言  44
  5.2 新模型和经验模型的比较  44-46
    5.2.1 Chrastil 模型介绍  44
    5.2.2 新模型和Chrastil 模型拟合结果比较  44-46
  5.3 新模型和膨胀液体模型的比较  46-48
    5.3.1 膨胀液体模型  46-47
    5.3.2 新模型和Su-Chen 模型的比较  47-48
  5.4 新模型和压缩气体模型的比较  48-52
    5.4.1 压缩气体模型介绍  48-49
    5.4.2 压缩气体模型公式  49-51
    5.4.3 新模型和压缩气体模型拟合结果比较  51-52
  5.5 本章小结  52-53
第六章 结论与展望  53-55
  6.1 结论  53
  6.2 展望  53-55
参考文献  55-61
致谢  61-62
攻读学位期间发表的学术论文目录  62

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 溶液 > 液态溶液
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