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Mg_2（Si，Sn）与Bi_2Sr_2Co_2O_9热电材料的研究

作　者: 刘鑫鑫
导　师: 朱铁军；赵新兵
学　校: 浙江大学
专　业: 材料学
关键词: 热电材料环境友好能源技术掺杂制备工艺氧化物
分类号: O614.22
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

热电材料能够实现热能和电能直接相互转换,在热能发电、电能制冷领域有重要的应用价值和前景。未来大规模的商业应用要求热电材料具备热电性能优良、环境友好和成本经济的特点。Mg₂（Si,Sn）基热电材料和Bi₂Sr₂Co₂O₉氧化物热电材料都具备性能优良、环境友好和成本经济的特点。因此,本论文对这两个热电材料体系进行了成分、显微形貌、热电性能和制备方法等方面的研究,取得了以下主要创新成果。Mg₂（Si,Sn）基热电材料可以通过改变成分和掺杂元素来调整电学性能和热导率,进而得到热电优值的优化。本论文中对成分Mg₂Si_0.45Sn_0.55的热电材料分别进行La和Sb元素的掺杂,提高了电学性能,最高ZT值达到0.6。另外,对成分为Mg₂Si_0.6Sn_0.4的材料进行了La+Sb共掺的研究,发现在掺Sb的基础上再掺La元素,可以进一步提高电学性能,并最终提高热电性能,最高ZT值达到0.7以上。Mg₂（Si,Sn）基热电材料在未来适用于中温区热电发电领域。Mg₂（Si,Sn）基热电材料需要能制备等化学计量比材料、成本经济的制备方法。由于Mg具有很高的饱和蒸气压,易挥发,易氧化,而且元素Mg（650℃）、Si（1414℃）和Sn（232℃）的熔点相差悬殊,使得制备等化学计量比的Mg₂（Si,Sn）成为一大难题。本论文中探索了用B₂O₃作助熔剂的制备方法和复合制备方法。两种制备方法都能得到等化学计量比Mg₂（Si,Sn）基热电材料,并且成本经济,可以作为未来大规模商业化应用的制备工艺的雏形。特别是用B₂O₃作助熔剂的方法,步骤简单,制备温度低,而且能制备出性能优良的Mg₂（Si,Sn）固溶体,最高的ZT值达到0.8。Bi₂Sr₂Co₂O₉层状氧化物由于独特的自超晶格结构已经具有较低的热导率,本论文中主要研究了提高电学性能的手段。对Bi₂Sr₂Co₂O₉层状氧化物分别进行了La和Sn的掺杂,掺杂后材料的电学性能得到极大的提高,甚至同时提高了电导率和Seebeck系数,最终使得ZT值达到0.1。未来Bi₂Sr₂Co₂O₉层状氧化物主要适用于高温热电发电器件的应用。

全文目录

致谢  6-7
摘要  7-8
Abstract  8-12
第一章绪论  12-36
  1.1 热电材料的基本理论  13-20
    1.1.1 热电材料研究历史  13-14
    1.1.2 热电效应的理论  14-19
    1.1.3 热电材料的应用  19-20
  1.2 热电材料研究进展  20-31
    1.2.1 传统单相热电材料  21-25
    1.2.2 原位纳米复合材料  25-27
    1.2.3 外生纳米复合材料  27
    1.2.4 研究进展小结  27-31
  1.3 Mg_2(Si,Sn)基热电材料的研究  31-32
  1.4 Bi_2Sr_2Co_2O_9氧化物热电材料的研究  32-34
  1.5 本文主要研究内容和思路  34-36
第二章实验方法  36-44
  2.1 实验原料和使用的仪器  36-37
  2.2 材料制备方法和步骤  37-39
    2.2.1 感应熔炼法  37
    2.2.2 助熔剂法  37-38
    2.2.3 复合制备法  38
    2.2.4 固相反应法  38-39
  2.3 材料组织与结构表征  39-40
    2.3.1 材料的物相结构分析  39
    2.3.2 材料的微观形貌和成分分析  39
    2.3.3 Hall系数测量  39-40
  2.4 材料热电性能的测量  40-44
    2.4.1 Seebeck系数的测量  41
    2.4.2 电导率的测量  41-42
    2.4.3 热导率的测量  42-44
第三章掺杂Mg_2(Si,Sn)基热电材料  44-58
  3.1 Sb掺杂Mg_2Si_(0.45)Sn_(0.55)的热电性能  45-49
  3.2 La掺杂Mg_2Si_(0.45)Sn_(0.55)的热电性能  49-52
  3.3 La+Sb共掺Mg_2Si_(0.6)Sn_(0.4)的热电性能  52-56
  3.4 本章小结  56-58
第四章 Mg_2(Si,Sn)基热电材料制备工艺的探索  58-70
  4.1 助熔剂法制备Sb掺杂Mg_2Si_(0.4)Sn_(0.6)及其热电性能  58-62
  4.2 复合制备法制备Sb掺杂Mg_2Si_(0.45)Sn_(0.55)及其热电性能  62-67
  4.3 本章小结  67-70
第五章掺杂Bi_2Sr_2Co_2O_9热电材料的研究  70-80
  5.1 La掺杂Bi_2Sr_2Co_2O_9层状氧化物的热电性能  70-74
  5.2 Sn掺杂Bi_2Sr_2Co_2O_9层状氧化物的热电性能  74-78
  5.3 本章小结  78-80
第六章结论与展望  80-82
参考文献  82-90
附录Ⅰ.作者简介及硕士期间的科研成果  90

Mg_2（Si，Sn）与Bi_2Sr_2Co_2O_9热电材料的研究

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