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ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性研究

作　者: 胡凤春
导　师: 韦世强
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 同步辐射及应用
关键词: X射线吸收精细结构 稀磁半导体 Co掺杂ZnO薄膜 Co,Cu共掺杂ZnO 局域结构 溶解度 磁性机理
分类号: TN304.21
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


本论文主要利用同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）技术,并结合其它多种实验手段从实验和理论两方面联合研究了不同方法制备的过渡金属掺杂ZnO基稀磁半导体体系的结构和性能。采用溶胶-凝胶（sol-gel）法和脉冲激光沉积（PLD）法、分别以平衡态生长方式和非平衡态生长方式制备出一系列过渡金属单掺杂和共掺杂的样品。利用XAFS方法详细研究了在不同制备方法和掺杂条件下过渡金属原子在ZnO介质中的局域结构变化以及掺杂原子对于基质中Zn原子的局域结构的影响。得到了掺杂原子占位、配位环境等局域结构信息,解析了过渡金属在基质ZnO中的存在方式及溶解度。结合超导量子干涉仪（SQUID）和振动探针式磁强计（VSM）给出的磁学性质,从微观结构上探讨了样品的铁磁性来源以及产生机理,为制备高性能的ZnO基半导体提供实验和理论基础。1. Co团簇在Zn1-xCoxO稀磁半导体薄膜中的作用利用XAFS和XRD研究了脉冲激光沉积法（PLD）在Si （100）衬底上制备的Zn1-xCoxO （x=0.02, 0.05, 0.10）稀磁半导体薄膜的局域结构和磁学性质。结果表明在低含量的Zn0.98Co0.02O薄膜样品中,Co主要以替代位的形式存在,而在较高含量的Zn0.95Co0.05O和Zn0.90Co0.10O薄膜样品中,部分Co原子以金属Co团簇的物相析出。磁性测量结果表明Co原子的磁矩MS随着Co浓度的增加而明显减小,因此Co团簇是超顺磁性的。对于Zn0.98Co0.02O薄膜样品,由于氧空位的形成,处于替位式Co原子产生了较强的局域结构扭曲,诱导产生本征弱室温铁磁性。2.共掺杂Cu离子在Zn0.95Co0.05O稀磁半导体中的溶解度和结构的研究利用XAFS技术研究了溶胶-凝胶法制备的Co,Cu共掺杂Zn0.95-xCuxCo0.05O （0≤x≤0.08）稀磁半导体（dilute magnetic semiconductors DMS）材料。对于所有样品,Co的K边XAFS结果表明掺入的Co2+离子完全替代了Zn2+离子位置并造成了晶格的扩张。而Cu的K边XAFS及XRD结果表明在1073K下灼烧的样品掺杂的Cu离子以CuO物相存在。经高温（1473K）烧结后,在低的Cu掺杂浓度（x≤0.02）,Cu离子替代了Zn的位置,而在较高的Cu掺杂浓度（x≥0.05）,仍有少量Cu以CuO物相存在。由XAFS结果估算得到Cu离子在Zn0.95Co0.05O DMS中的溶解度约为0.04。同时,OK边XANES谱表明1073K下灼烧的系列样品中大量的替位式Co以二聚物的形式存在;而高温煅烧下的样品中处于替位式的Co、Cu离子均匀分散于ZnO的晶格中。这些结果为合成共掺杂ZnO基DMS材料提供了实验指导。3. Zn0.95-xCuxCo0.05O纳米聚合物结构和性能的研究利用溶胶-凝胶方法制备了Zn0.95-xCuxCo0.05O稀磁半导体材料。磁性测量结果表明样品具有弱的室温铁磁性。XAFS、XRD和XPS结果表明Co完全以替位式分散到ZnO晶格中,并且造成了局域结构的膨胀和扭曲。在较低Cu掺杂浓度（x≤0.02）时,Cu离子以替位式形式存在,而在较高Cu掺杂浓度x≥0.05时,部分Cu离子形成CuO的物相。分析表明结构扭曲以及样品在施压过程中形成的晶界缺陷是Zn0.95Co0.05O弱室温铁磁性的来源。而对于Zn0.95-xCuxCo0.05O,共掺杂的Cu虽然以+2价态替代了ZnO中Zn的位置,但由于其3d轨道受Co的3d轨道杂化影响向能隙方向迁移形成局域杂质态,不能与O的2p轨道发生充分杂化,因此无法有效地诱导铁磁相互作用。这就说明Cu2+ /Zn2+替代不是产生铁磁性的唯一必要条件。微观结构分析表明Zn0.95-xCuxCo0.05O样品的磁性来源于在Zn0.95Co0.05O基质表面形成的Cu-O纳米相或CuO颗粒等第二相。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 绪论  11-31
  1.1 引言  11-13
  1.2 稀磁半导体的特点与研究现状  13-15
  1.3 ZnO 基稀磁半导体  15-25
    1.3.1 ZnO 的基本性质  15
    1.3.2 ZnO 基稀磁半导体的研究现状  15-16
    1.3.3 ZnO 基稀磁半导体的理论进展  16-18
    1.3.4 ZnO 基稀磁半导体的实验进展  18-20
    1.3.5 ZnO掺Co体系的研究概况  20-22
    1.3.6 ZnO 掺Cu 体系的研究概况  22-25
  1.4 选题依据  25-27
  参考文献  27-31
第二章Co 团簇在Zn_(1-x)Co_xO 稀磁半导体薄膜中的作用  31-49
  2.1 引言  31-32
  2.2 实验  32-37
    2.2.1 脉冲激光沉积技术  32-34
    2.2.2 样品的制备  34-35
    2.2.3 X 射线吸收精细结构(XAFS)  35-37
    2.2.4 磁性测试  37
    2.2.5 X射线衍射(XRD)  37
  2.3 结果与分析  37-45
    2.3.1 SQUID 测量与结果  37-39
    2.3.2 XRD 测量与结果  39
    2.3.3 XAFS 结果与分析  39-42
    2.3.4 磁性解释  42-44
    2.3.5 XANES 结果与分析  44-45
  2.4 小结  45-46
  参考文献  46-49
第三章 共掺杂 Cu 离子在 Zn_(0.95)Co_(0.05)O 稀磁半导体中的溶解度和结构的研究  49-70
  3.1 引言  49-50
  3.2 实验  50-52
    3.2.1 溶胶-凝胶法基本原理及特点  50-51
    3.2.2 样品制备  51
    3.2.3 XAFS 测量  51-52
    3.2.4 XRD 测量  52
  3.3 结果与分析  52-67
    3.3.1 Zn_(0.95-x)Cu_xCo_(0.05)O样品的XRD 的分析  52-53
    3.3.2 XAFS 结果和分析  53-67
  3.4 结论  67-68
  参考文献  68-70
第四章 Zn_(0.95-x)Cu_xCo_(0.05)O 纳米聚合物结构和性能的研究  70-84
  4.1 引言  70-71
  4.2 实验  71-72
    4.2.1 样品制备  71
    4.2.2 磁性测量  71-72
  4.3 结果与分析  72-77
    4.3.1 磁性结果  72-73
    4.3.2 XRD 结果与分析  73
    4.3.3 XPS 数据分析  73-75
    4.3.4 XAFS 结果和分析  75-77
  4.4 讨论  77-80
  4.5 小结  80-81
  参考文献  81-84
在读期间发表的学术论文  84-85
致谢  85

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中图分类: > 工业技术 > 无线电电子学、电信技术 > 半导体技术 > 一般性问题 > 材料 > 化合物半导体 > 氧化物半导体
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