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稀土—氨基多酸配合物乙二胺盐的合成和结构研究
作 者: 李丹
导 师: 王君
学 校: 辽宁大学
专 业: 无机化学
关键词: 稀土金属离子 乙二胺 氨基多酸 配合物
分类号: O627.3
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 75次
引 用: 1次
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内容摘要
本文以乙二醇双(2-氨基乙基醚)四乙酸(H4egta),三乙四氨六乙酸(H6ttha)和丙二胺四乙酸(H4pdta)三种氨基多酸为配体,乙二胺为配电离子,以四种稀土离子SmⅢ,EuⅢ,GdⅢ和TbⅢ为中心金属,合成一系列新颖的配合物,分别为(enH2)[LnⅢ(egta)(H2O)]2·6H2O (Ln = Sm, Eu, Gd和Tb) ;(enH2)1.5[SmⅢ(ttha)]·4.5H2O ; (enH2)3[LnⅢ(ttha)]2·11H2O (Ln = Eu, Tb) ;(enH2)[Ln2Ⅲ(pdta)2(H2O)2]·8H2O (Ln = Gd, Tb)。并详细研究了稀土-氨基多酸-乙二胺系列配合物的分子结构,晶体结构和配位结构,以便在结构研究上获得更多的信息,为研究蛋白质残基与稀土配合物的相互作用提供了理论依据。按照配体的种类,本文主要分成三部分进行讨论。第一部分,我们选择八齿的乙二醇双(2-氨基乙基醚)四乙酸(H4egta)为配体,配电离子为乙二胺,以SmⅢ,EuⅢ,GdⅢ和TbⅢ四种稀土离子为中心金属合成了(enH2)[SmⅢ(egta)(H2O)]2·6H2O , (enH2)[EuⅢ(egta)(H2O)]2·6H2O ,(enH2)[GdⅢ(egta)(H2O)]2·6H2O和(enH2)[TbⅢ(egta)(H2O)]2·6H2O四种配合物。从分析结果可以看出,每个配合物都采取九配位的单帽四方反棱柱构型,晶体属于单斜晶系,P21/n空间群。在每个配合物中乙二胺以氢键与周围的四个配阴离子相连,形成了一个二维梯型层状结构。四种中心金属离子半径相近、性质相似,当选择相同的配体与配电离子时,它们采取相似的晶体结构,只是键长键角有所不同。第二部分,我们选择十齿的三乙四胺六乙酸(H6ttha)为配体,配电离子为乙二胺,以SmⅢ, EuⅢ和TbⅢ为中心金属合成了三种配合物(enH2)1.5[SmⅢ(ttha)]·4.5H2O , (enH2)3[EuⅢ(ttha)]2·11H2O和(enH2)3- [TbⅢ(ttha)]2·11H2O。从X-射线单晶衍射数据分析可以看出当选择相同的配体与配电离子时,三种金属都采取九配位的单帽四方反棱柱构型,晶体属于单斜晶系,P21/n空间群;但(enH2)1.5[SmⅢ(ttha)]·4.5H2O的空间构型不同于(enH2)3[EuⅢ(ttha)]2·11H2O和(enH2)3[TbⅢ(ttha)]2·11H2O,晶体结构中有两种乙二胺(其中一个乙二胺是高度对称的),通过氢键与周围的配阴离子部分相连形成了一个二维梯形网状结构。而在(enH2)3[EuⅢ(ttha)]2·11H2O ,(enH2)3[TbⅢ(ttha)]2·11H2O都有两个独立的晶体结构,并且有三种类型的乙二胺通过氢键与周围的配阴离子相连,形成一个二维梯形层状结构。第三部分,我们选择六齿的丙二胺四乙酸(H4pdta)为配体,乙二胺为配电离子,以GdⅢ和TbⅢ为中心金属合成了两个双核配合物(enH2)[Gd2Ⅲ(pdta)2(H2O)2]·8H2O和(enH2)[Tb2Ⅲ(pdta)2(H2O)2]·8H2O。由于配体中丙二胺的存在,两个配合物都是八配位的四方反棱柱构型。晶体属于单斜晶系,C2/c空间群。并且在b轴方向上,形成一条无限延长的Z型链。Z型链之间通过氢键与乙二胺相连,形成一个二维平面层状结构。
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 元素有机化合物 > 第Ⅲ族元素有机化合物
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