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燃料中含氮化合物的吸附脱除

作　者: 张晗
导　师: 李钢
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 吸附剂吸附脱氮吸附热力学穿透曲线吸附剂再生
分类号: TE624.55
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

近来,世界各国纷纷提出了更加严格的法规来限制汽油和柴油中的氮化物含量。为了满足越来越严格的液体燃料含氮标准,传统的加氢工艺受到了严峻的挑战。为此,世界范围内一直在探索其它更为经济、有效、环境友好的脱氮途径。近年来,非加氢脱氮技术开始在我国应用并不断发展,主要包括酸萃取脱氮,吸附脱氮,氧化脱氮等。其中吸附脱氮法(ADN)在温和的条件下能有效地脱除燃料中的有机氮化物,因此具有广阔的应用前景。本文以Ti-HMS等材料作为吸附剂吸附脱除模拟燃料中的氮化物吡啶、喹啉、吡咯、吲哚以及真实柴油中的氮化物。研究结果表明,吸附时间、吸附温度、吸附剂与燃料油的质量比(剂油比)等因素均会影响吸附剂对氮化物的吸附效果,较佳的吸附温度为20℃或室温。当剂油比为0.014g/g时,吸附进行45 min即可达到吸附饱和。通过吸附等温线及吸附热力学计算,得出碱性氮化物吡啶和喹啉在Ti-HMS上的吸附曲线是典型的L型曲线,中性氮化物吡咯和吲哚为S型曲线,且四种氮化物在Ti-HMS上的吸附过程均为放热、混乱度降低、自发进行的过程。脱除模板剂的Ti-HMS对氮化物的吸附效果要明显好于未脱除模板剂的Ti-HMS,可知吸附过程主要在吸附剂的孔道内进行。论文也研究了固定床吸附器中以HMS,Ti-HMS及MCM-41为吸附剂吸附脱除模拟燃料及真实柴油中的含氮化合物,结果表明随着吸附温度和空速的增加,达到吸附饱和的时间变短,可知较高的温度和较大的空速不利于吸附的进行。由于受到酸碱作用的影响,具有酸性位的吸附剂HMS,Ti-HMS对碱性氮化物的吸附脱除效果较好。特别是由于骨架Ti的存在使Ti-HMS对碱性及中性氮化物的吸附效果均明显好于HMS。不同于以上两种吸附剂,MCM-41吸附中性氮化物吲哚优于碱性氮化物喹啉,这主要是由于吸附质净电荷分布的影响。使用过的吸附剂通过乙醇洗涤法原位再生后仍具备较好的吸附活性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-23
  1.1 燃料油中氮化物脱除的必要性  9-12
    1.1.1 燃料中氮化物的组成及分布  9
    1.1.2 氮化物存在的影响  9-12
    1.1.3 我国炼油工业面临的挑战  12
  1.2 加氢脱氮技术  12-14
    1.2.1 六元环含氮化合物的HDN反应  12-13
    1.2.2 五环含氮化合物的HDN反应  13-14
  1.3 非加氢脱氮  14-21
    1.3.1 酸萃取脱氮  14-15
    1.3.2 溶剂脱氮  15-16
    1.3.3 络合法脱氮  16-17
    1.3.4 组合法脱氮  17-18
    1.3.5 吸附剂法脱氮  18-20
    1.3.6 生物脱氮  20-21
    1.3.7 微波脱氮  21
  1.4 课题的选择及研究目的  21-23
2 实验部分  23-27
  2.1 实验材料及仪器设备  23-24
    2.1.1 实验材料  23
    2.1.2 实验及分析设备  23-24
  2.2 吸附剂的制备  24
  2.3 吸附实验  24-26
    2.3.1 静态吸附  24-25
    2.3.2 动态吸附  25-26
  2.4 测定方法  26-27
3 间歇吸附脱氮的研究  27-40
  3.1 吸附剂的选择  27-29
  3.2 吸附条件的影响  29-32
    3.2.1 吸附温度的影响  29-30
    3.2.2 吸附时间的影响  30-31
    3.2.3 剂油比的影响(A/O)  31-32
  3.3 吸附等温线与吸附热力学  32-36
    3.3.1 吸附等温线  32-35
    3.3.2 吸附热力学  35-36
  3.4 氮化物在Ti-HMS上的吸附位  36-37
  3.5 吸附剂的再生  37-38
  3.6 真实柴油的吸附脱氮  38-39
  3.7 本章小结  39-40
4 固定床连续吸附脱氮的研究  40-48
  4.1 NH_3-TPD  40-41
  4.2 固定床中吸附条件对吸附结果的影响  41
  4.3 不同介孔材料的吸附  41-45
    4.3.1 HMS对氮化物的吸附  41-43
    4.3.2 Ti-HMS对氮化物的吸附  43-44
    4.3.3 MCM-41对氮化物的吸附  44-45
  4.4 柴油中氮化物的吸附  45-46
  4.5 吸附剂的再生  46-47
  4.6 本章小结  47-48
结论  48-49
参考文献  49-52
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  52-53
致谢  53-54

燃料中含氮化合物的吸附脱除

内容摘要

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