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粘土矿物吸附氟的作用机制及硫酸铝浸渍活性氧化铝球吸附研究

作　者: 杜俊逸
导　师: 吴代赦
学　校: 南昌大学
专　业: 环境科学
关键词: 粘土矿物 硫酸铝浸渍活性氧化铝球 氟 吸附热力学 动力学 柱吸附
分类号: X52
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


为了研究粘土矿物吸附氟后的表层形态变化和反应机制,四种粘土矿物(高岭石、蒙脱石、绿泥石、伊利石)浸泡在高氟浓度溶液(5-1000 mg/L)和低氟浓度溶液(0.3-1.5 mg/L)进行吸附实验,并利用X射线光电子能谱进行表面形态分析。粘土矿物在高氟浓度溶液吸附时,溶液平衡氟浓度、吸附量、溶液pH和释放羟基量随氟浓度增加而增加；而且吸附量在50/100 mg/L以上时显著增加。用酸碱调节维持氟溶液pH时,粘土矿物氟吸附量增加。各浓度浸泡后吸附数据和氟电子能峰位表明：粘土矿物在氟浓度溶液小于5～100 mg/L时预先吸附氢离子使表面活性位质子化,然后与氟发生交换；随氟浓度升高,氟直接交换铝活性位羟基,并且与其它阳离子结合；而在氟溶液浓度大于100 mg/L时生成冰晶石(及氟化铝)沉淀。粘土矿物在高氟浓度溶液吸附时生成的新矿物与溶液铝离子浓度有关,铝离子浓度大于10-11.94mol/L生成冰晶石沉淀,铝离子浓度小于10-11.94mol/L生成氟化铝沉淀。粘土矿物在低氟浓度溶液吸附时会发生质子迁移现象,这使得溶液氟浓度随时间推移持续降低。研究了硫酸铝浸渍活性氧化铝球(AIAA)处理高氟水的能力。静态实验通过改变吸附剂量(2-40 g/L)、氟浓度(2-100 mg/L)、pH(4-10)、温度(11-33℃)、时间,研究这些因素对吸附过程的影响。动态柱实验研究氟浓度(10-50 mg/L)、流速(2-10mL/min)、填料高(10-20 cm)三个操作参数对柱除氟性能的影响。当温度11-33℃、pH4-10、吸附剂量20g/L时,AIAA 3h内处理10 mg/L氟溶液效率可达90%以上,少量阴离子的共存对氟离子的吸附没有影响。吸附平衡拟合模型表明低浓度氟溶液的吸附中,Langmuir模型线性拟合或非线性拟合是最优拟合方式；而高浓度氟溶液的吸附中,Freundlich模型非线性拟合是最优拟合方式。热力学研究表明AIAA吸附主要为化学吸附；动力学研究表明吸附速度受表面扩散控制,吸附反应更符合二级动力学。动态柱实验中降低流速、增加填料层高度可以提高除氟效果。0.1M NaOH再生效果良好,三次更换再生液基本可以完全解吸。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第1章 引言  9-12
  1.1 粘土矿物对溶液中氟的吸附机制  9-10
  1.2 活性氧化铝除氟材料的吸附过程研究  10-12
    1.2.1 吸附技术和材料应用现状  10-11
    1.2.2 活性氧化铝除氟材料研究现状  11
    1.2.3 研究目标  11-12
第2章 粘土矿物对溶液中氟的吸附及其吸附作用机制  12-35
  2.1 材料与方法  12-15
    2.1.1 材料  12
    2.1.2 粘土矿物在高氟溶液(5-1000 mg/L)中的浸泡/吸附实验(Expt_(hF))  12-13
    2.1.3 粘土矿物在高氟溶液中浸泡/吸附时进行pH调节处理的实验(Expt_(hF,mod))  13
    2.1.4 粘土矿物在低氟溶液(0.3-1.5 mg/L)中长时间浸泡/吸附的实验(Expt_(1F))  13-14
    2.1.5 氟溶液的配制和氟的测定  14
    2.1.6 pH和粘土矿物释放羟基量的测定  14
    2.1.7 粘土矿物的表征  14-15
  2.2 结果  15-26
    2.2.1 Expt_(hF)粘土矿物的吸附  15-17
    2.2.2 Expt_(hF)粘土矿物表面的形态及元素组成  17-21
    2.2.3 Expt_(1F)粘土矿物长期浸泡的吸附  21-23
    2.2.4 Expt_(1F)粘土矿物的表面形态及元素组成  23-26
  2.3 讨论  26-33
    2.3.1 高岭石对F~-的吸附机制  26-27
    2.3.2 蒙脱石对氟的吸附机制  27-28
    2.3.3 绿泥石和伊利石对氟的吸附机制  28-30
    2.3.4 粘土矿物与高氟溶液反应后的表层矿物  30-32
    2.3.5 粘土矿物在低氟溶液中对F~-的吸附机制  32-33
  2.4 结论  33-35
第3章 硫酸铝浸渍活性氧化铝球处理高氟饮水:静态吸附、平衡热力学、动力学和动态吸附研究  35-65
  3.1 材料与方法  35-39
    3.1.1 实验材料  35
    3.1.2 氟的静态吸附实验  35-36
    3.1.3 氟的吸附平衡实验  36
    3.1.4 氟的吸附动力学实验  36
    3.1.5 共存离子对氟吸附的影响研究  36-37
    3.1.6 AIAA的再生  37
    3.1.7 氟的动态吸附实验  37-38
    3.1.8 氟的测量及吸附量的计算  38
    3.1.9 标准化误差和(SNE)  38-39
  3.2 氟的静态吸附实验  39-43
    3.2.1 吸附剂用量的影响  39-40
    3.2.2 溶液氟浓度和pH对AIAA吸附氟的影响  40-41
    3.2.3 温度对AIAA吸附氟的影响  41-42
    3.2.4 吸附作用时间对AIAA吸附氟的影响  42-43
  3.3 吸附平衡研究和吸附等温线  43-49
    3.3.1 Freundlich模型(F模型)和Langmuir模型(L模型)  43-47
    3.3.2 竞争吸附模型(C模型)和表面位吸附模型(SS模型)  47-49
  3.4 吸附热力学的研究  49-52
  3.5 吸附动力学的研究  52-56
  3.6 共存阴离子对氟吸附作用的影响  56
  3.7 AIAA的吸附再生研究  56-57
  3.8 动态吸附的实验研究  57-63
  3.9 AIAA吸附氟的机制初步探讨  63-64
  3.10 结论  64-65
第4章 总结与展望  65-66
致谢  66-67
参考文献  67-72
攻读学位期间的研究成果  72

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 水体污染及其防治
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